臺灣博碩士論文加值系統

本實驗分為四部份，第一部份為陽極觸媒層親水性處理，利用溶膠-凝膠法製作出親水性材料，然後將親水性材料加入陽極觸媒層中，分別為0 wt.%、5 wt.%、10 wt.%和15 wt.%的二氧化矽，並將陽極電極做CV測試。結果顯示，在觸媒層添加的二氧化矽越多，使二氧化矽阻擋愈多觸媒與氫氣反應的表面積，因此陽極電極的電化學表面積下降愈多。第二部份為相同的膜電極組，在不同陰極進料和不同陽極進料溫度對燃料電池的影響。實驗結果顯示，陰極進料使用氧氣當燃料的效能比用空氣好。在不同陽極進料溫度方面，可以發現當陰極未增濕情況下，陽極增濕溫度上升，隨著陽極進料的濕度也上升，因而使得電池的性能也隨之上升。當陰極有增濕情況下，如果陽極繼續不斷提高增濕溫度會讓電池產生水氾濫現象，使得質傳阻抗增加，造成電池效能下降。第三部份是用浸漬法和鑄膜法製作含5wt.%二氧化矽的複合膜與市售Nafion 117，探討在電池溫度60℃下，不同的陽極進料增濕溫度對電池效能影響。實驗結果顯示，由於在膜材中有添加二氧化矽，因此膜材的阻抗較大，使得這兩種方式製作出的膜材均比市售Nafion 117的效能還差。但在高電流時，使用鑄膜方式製作的膜材離子導電度較好。第四部份為製作四種不同的膜電極組，分別為市售Nafion 117且陽極觸媒層未添加二氧化矽、Nafion 117且陽極觸媒層添加5wt.%二氧化矽、鑄膜法製作含5wt.%二氧化矽的質子交換膜且陽極觸媒層未添加二氧化矽、鑄膜法製作含5wt.%二氧化矽的質子交換膜且陽極觸媒層添加5wt.%二氧化矽，探討在不同的陽極進料增濕溫度下對電池效能的影響。在低溫時，以鑄膜法製作含5wt.%二氧化矽的質子交換膜且陽極觸媒層添加5wt.%二氧化矽的電池效能較好，因為在膜材和觸媒層添加二氧化矽都可以保留較多的水分，使得陽極不會因為氫質子的電滲透效應而發生缺水的情況，膜材有較多的水分會使得氫質子在傳遞時的阻抗下降。從交流阻抗圖發現，當陰極有增濕時，電池的阻抗隨著電流的上升慢慢變小，當阻抗隨電流上升慢慢減小至一定程度時，有會再隨著電流的上升，阻抗慢慢變大。阻抗隨電流上升的而變大，是因當高電流時，產生大量的水，使得電池陰極產生氾濫現象，讓陰極的氧氣不易擴散到觸媒層，因此阻抗隨著電流的上升而變大。從高頻阻抗，可以看出當膜材逐漸濕潤時，高頻的阻抗會隨著向左移動。

There are four parts in this study. The first part is to insert SiO2 to anode catalyst layer which made from sol-gel process. And I prepare 0 wt.%、5 wt.%、10 wt.%, and15 wt.% SiO2 on the catalyst layer of PEMFC. The result shows that electrochemical surface area decreases as the SiO2 content is increasing. The second part is investigated the performance on fuel cell with different anode fuel and various anode humidifier temperature. The result shows that use oxygen is better than air on PEM fuel cell performance. Under non-humidified condition in cathode, the cell performance increase as the anode humidifier temperature is increasing. On the higher cell temperature, there is humidifier in cathode, the cell performance decrease due to the increase of mass transfer resistance on cathode by flooding. The third part is investigated the performance of two kind of composite membranes and commercial Nafion 117 at various anode humidifier temperature. The result shows that performance of Nafion 117 is better than composite membranes. The composite membrane which using cast way that membrane conductivity is better in high current. The fourth part is study the influence of hydrophilic SiO2 made from TEOS in sol-gel process on the anode catalyst layer and composite membrane under various anode humidifier temperatures. The result shows that the performance of MEA which add SiO2 in anode catalyst layer and membrane is better. Due to SiO2 can retain water in anode catalyst layer and membrane. Let the anode catalyst layer and membrane increase the wettability under low humidifier temperature. At cathode humidified case, the impedance spectra of single cell operated at various anode humidifier temperatures, shows that the diameter of semicircle decrease with increasing current. As the current reach a minimum resistance value, the diameter of semicircle increase with increasing current that is due to the mass transfer resistance increase.

摘要 I
Abstract III
目錄 IV
圖目錄 VII
表目錄 XIII
第一章 緒論 1
1.1 前言 1
1.2 研究動機及目的 2
第二章 文獻回顧 3
2.1 燃料電池原理 3
2.2 質子交換膜燃料電池簡介 3
2.3 質子交換膜燃料電池結構 4
2.3.1 氣體擴散層 4
2.3.2 微孔層 5
2.3.3 觸媒層 5
2.3.4 質子交換膜 6
2.3.5 雙極流場板 7
2.3.6 膜電極組(MEA)的製作 8
2.4 極化現象 9
2.5 溶膠─凝膠法 11
2.6 循環伏安法 14
2.7 交流阻抗分析 15
第三章 實驗方法 18
3.1 藥品與耗材 18
3.2 實驗設備 19
3.3 實驗步驟 20
3.3.1 Nafion膜前處理 20
3.3.2 陰極電極片之製備 21
3.3.2.2 陰極觸媒層之製備 22
3.3.3 親水陽極電極片之製備 23
3.3.3.1 親水性材料之製備 23
3.3.3.2 陽極微孔層之製備 24
3.3.3.3 陽極親水性觸媒層之製備 25
3.3.4 浸漬法製作5wt.% silica/Nafion複合膜 26
3.3.5 鑄膜法製作5wt.% silica/Nafion複合膜 26
3.3.6 MEA製備 27
3.3.7 電池組裝 28
3.3.8 電池活化與性能測試 30
3.3.9 膜材含水率測試 30
第四章 結果與討論 31
4.1 以溶膠-凝膠法做親水性材料對陽極觸媒層改質的影響 31
4.2 不同進料對未經任何改質的低溫PEMFC影響 33
4.3 不同方式製作質子交換膜比較 62
4.4 四種不同膜電極組比較 66
4.4.1 相同膜材(Nafion 117)與不同陽極觸媒層壓合的膜電極組對電池效能影響 66
4.4.2 相同陽極觸媒層( 20wt% Pt/C )與不同膜材壓合的膜電極組對電池效能影響 83
4.4.3 相同親水性鑄型膜材(Recast membrane)與不同陽極觸媒層壓合的膜電極組對電池效能影響 100
4.4.4 相同陽極觸媒層( 20wt% Pt/C且加入 5wt% SiO2 )與不同膜材(商用Nafion 117與親水性鑄膜)壓合的膜電極組對電池效能影響 117
第五章 結論 122
參考文獻 123 

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