臺灣博碩士論文加值系統

塊材金屬玻璃由於強韌的機械性質、特殊的磁性質與優良的抗腐蝕性，因此近年來獲得廣泛的研究興趣。銅-鋯基的塊材金屬玻璃經研究後發現擁有較高的金屬玻璃形成能力，銀則容易取得，因此本研究配置不同組成之銅-鋯-銀三元合金，並利用電弧熔煉爐搭配銅模冷卻法製備塊材金屬玻璃。另外，進行銅-鋯-銀與銅-鋁-銀三元系統在500oC下之相平衡，將此平衡結果與非晶合金進行比較。
研究結果顯示，組成為Cu45Zr45Ag10的合金擁有最好的玻璃形成能力，且合金成份位於Cu35-50Zr40-55Ag10-20區域的銅-鋯-銀三元合金可以形成非晶質合金，而在合金組成Cu30-50Zr30-55Ag0-30區域中則會形成非晶質合金與結晶顆粒共存。由相平衡結果發現，銅-鋯-銀三元合金在500oC下存在9個單相區、15個兩相區、7個三相區，並無發現三元介金屬相的存在。銅-鋁-銀三元合金在500oC下則存在8個單相區、13個兩相區、6個三相區，同樣並無發現三元介金屬相。

Bulk metallic glasses (BMGs) have attracted many interests in recent years because their strong mechanical properties, excellent corrosion resistance and good permeability. Zr-Cu based systems have high glass-forming ability (GFA)while Ag is easy to obtain. In this study, Cu-Zr-Ag alloys with different compositions were prepared, and the BMGs were produced by arc melting and copper mold. For comparison, the phase equilibria of Cu-Zr-Ag and Cu-Al-Ag ternary systems was investigated at 500oC.
As the result, the best glass-forming ability (GFA) was obtained by the Cu45Zr45Ag10 alloy. In general, the amorphous region of Cu-Zr-Ag ternary system is Cu35-50Zr40-55Ag10-20. While amorphous and crystalline structures existed simultaneously in the region of Cu30-50Zr30-55Ag0-30.
According to the results of phase equilibria, there were 9 single-phase regions, 15 two-phase regions and 7 three-phase regions in Cu-Zr-Ag ternary system at 500oC, and no ternary compound was found. On the other hand, in the Cu-Al-Ag ternary system, there were 8 single-phase regions, 13 two-phase regions and 6 three-phase regions but there was no ternary compound at 500oC.

目錄
摘要……………………………………………………………….……....I
Abstract…………………………………………………….……...……..II
誌謝……………………………………………………………………..III
目錄………………………………………………………………..……IV
圖目錄……………………………………………………………….....VII
表目錄………………………………………………………………...XIII
第一章 前言 1
第二章 文獻回顧 3
2-1 非晶質合金之研究歷史與發展 3
2-2 非晶質合金之概述 4
2-2.1非晶質合金形成原理 4
2-2.2非晶質合金製作方法 5
(1) 氣態→固態 5
(2) 液態→固態 5
(3) 固態→固態 6
2-3 非晶質合金特性與應用 8
2-3.1 機械性質 8
2-3.2 磁性質 8
2-3.3 耐蝕性 9
2-3.4 非晶質合金之應用 9
2-5 塊材非晶質合金 11
2-5.1 塊材金屬玻璃之特性 11
2-5.2實驗歸納法則 12
2-5.3 熱力學理論 13
2-5.4 玻璃轉換溫度(glass transition temperature, Tg) 13
2-5.5 熱性質參數與玻璃形成能力(glass-forming ability, GFA) 14
2-6非晶質合金之種類 15
2-6.1鋯基非晶質合金 15
2-6.2 Cu基非晶質合金 17
2-6.3 Ti基非晶質合金 18
2-7 相平衡 19
2-7.1 Cu-Zr 二元系統相圖 20
2-7.2 Ag-Zr 二元系統相圖 21
2-7.3 Ag-Cu 二元系統相圖 22
2-7.4 Al-Cu 二元系統相圖 23
2-7.5 Ag-Al 二元系統相圖 24
2-7.6 Al-Zr 二元系統相圖 25
2-7.7 Ag-Al-Cu三元系統相圖 26
第三章 實驗方法 28
3-1 銅-鋯-銀元合金系統非晶區域之判斷 28
3-1.1 樣品元素秤重與酸洗 28
3-1.2 銅-鋯-銀、銅-鋁-銀三元合金鑄錠之製備 29
3-1.3 塊材金屬玻璃製作 - 銅模鑄造法 31
3-1.4 非晶質合金判別與分析 32
3-2 銅-鋯-銀三元相平衡實驗方法 35
3-2.1 合金配置 35
3-2.2 合金分析 37
第四章 結果與討論 39
4-1 銅-鋯-銀非晶區域與結晶區域之判定 39
4-1.1 非晶區域之合金探討 40
4-1.2 結晶與非晶混合區域之探討 58
4-1.3 結晶區域 69
4-2 Cu-Zr-Ag三元系統500oC下之相平衡 99
4-3 Cu-Al-Ag三元系統500oC下之相平衡 125
第五章 結論 148
參考文獻 149

 
圖目錄

圖2.1 結晶與非晶質合金XRD繞射圖之比較[32] 4
圖2.2金屬玻璃製作的奈米模型[58] 10
圖2.3 結晶狀態與非結晶狀態之體積與溫度之關係圖[66] 14
圖3.1 原廠銅模具放置三種純元素示意圖 30
圖3.2 電弧融煉爐構造與模具組合後示意圖 30
圖3.3 鑄錠、純銅墊片與純銅模具組合後示意圖 31
圖3.4 待測樣品以導電木粉進行鑲埋示意圖 32
圖3.5 非晶區域判定之實驗流程圖 34
圖3.6 銅-鋯-銀三元合金真空封裝示意圖。 37
圖3.7 三元系統相平衡實驗流程圖 38
圖4.1銅-鋯-銀三元合金組成份布圖 39
圖4.2 合金No.7圓柱樣品橫切面之BEI影像 41
圖4.3合金No. 7的XRD繞射圖譜 42
圖4.4合金No.7的DSC熱分析曲線圖 42
圖4.5合金No.7的DTA熱分析曲線圖 43
圖4.6合金No.7之TEM高解析影像圖與選區電子繞射圖 43
圖4.7 合金No.7經過650oC熱處理後的BEI影像 44
圖4.8 合金No.7經過650oC熱處理後的XRD繞射圖 44
圖4.9 合金No.11圓柱樣品橫切面之BEI影像 46
圖4.10合金No.11的XRD繞射圖譜 47
圖4.11合金No.11的DSC熱分析曲線圖 47
圖4.12合金No.11的DTA熱分析曲線圖 48
圖4.13合金No.11之TEM高解析度影相圖與選區電子繞射圖 48
圖4.14合金No.11熱處理過後的BEI影像圖 49
圖4.15合金No.11熱處理過後的XRD繞射圖 49
圖4.16 (a)合金No. 12的SEM之BEI影像; (b) No. 12外側的SEM之BEI影像; (c) No. 12內側的SEM之BEI影像 53
圖4.17合金No. 12的XRD繞射圖譜 53
圖4.18合金No.12的DSC熱分析曲線圖 54
圖4.19合金No.12的DTA熱分析曲線圖 54
圖4.20合金No.12之TEM高解析影像圖與選區電子繞射圖 55
圖4.21合金No.12熱處理過後的BEI影像圖 55
圖4.22合金No.12熱處理過後的XRD繞射圖 56
圖4.23 (a)合金No. 8的SEM之BEI影像; (b) No. 8外側的SEM之BEI影像; (c) No. 8內側的SEM之BEI影像 60
圖4.24合金No. 8的XRD繞射圖譜 61
圖4.25合金No.8的DSC熱分析曲線圖 61
圖4.26合金No.8之TEM影像圖與選區電子繞射圖 62
圖4.27合金No.8熱處理過後的BEI影像圖 62
圖4.28合金No.8熱處理過後的XRD繞射圖 63
圖4.29 (a) No. 17非晶部分的SEM之BEI影像; (b) No. 17結晶部分的SEM之BEI影像 64
圖4.30 合金No. 17的XRD繞射圖 65
圖4.31 (a) No. 18非晶部分之BEI影像; (b) No. 18結晶的SEM之BEI影像 67
圖4.32 合金No. 18的XRD繞射圖 68
圖4.33 (a)合金No. 13的SEM之BEI影像; (b) No. 13外側的SEM之BEI影像；(c) No. 13內側的SEM之BEI影像 70
圖4.34 合金No. 13的XRD繞射圖 71
圖4.35 合金No. 19的SEM之BEI影像 72
圖4.36 合金No. 19的XRD繞射圖 73
圖4.37 合金No. 24的SEM之BEI影像 74
圖4.38 合金No. 24的XRD繞射圖 75
圖4.39 合金No. 25的SEM之BEI影像 76
圖4.40 合金No. 25的XRD繞射圖 77
圖4.41 合金No. 28的SEM之BEI影像 78
圖4.42 合金No. 28的XRD繞射圖 79
圖4.43 合金No. 20的SEM之BEI影像; 80
圖4.44 合金No. 20的XRD繞射圖 81
圖4.45 合金No. 1的SEM之BEI影像 82
圖4.46 合金No. 1的XRD繞射圖 83
圖4.47 合金No. 5的SEM之BEI影像 84
圖4.48 合金No. 5的XRD繞射圖 85
圖4.49 合金No. 33的SEM之BEI影像 86
圖4.50 合金No. 33的XRD繞射圖 87
圖4.51 合金No. 35的SEM之BEI影像 88
圖4.52 合金No. 35的XRD繞射圖 89
圖4.53 合金No. 36的SEM之BEI影像 90
圖4.54 合金No. 36的XRD繞射圖 91
圖4.55 合金No. 23的SEM之BEI影像 92
圖4.56 合金No. 23的XRD繞射圖 93
圖4.57 合金No. 29的SEM之BEI影像 94
圖4.58 合金No. 29的XRD繞射圖 95
圖4.59 合金No. 30的SEM之BEI影像 96
圖4.60 合金No. 30的XRD繞射圖 97
圖4.61 銅-鋯-銀三元系統之非晶區域可能分佈圖 98
圖4.62 銅-鋯-銀三元合金組成份佈圖 99
圖4.63 銅-鋯-銀三元相平衡Alloy 26之BEI影像圖 101
圖4.64 銅-鋯-銀三元相平衡Alloy 26之XRD繞射圖 101
圖4.65 Alloy 26於500oC下相平衡1440小時之相平衡結果三元相圖 102
圖4.66 銅-鋯-銀三元相平衡Alloy 25之BEI影相圖 104
圖4.67 銅-鋯-銀三元相平衡Alloy 25之XRD繞射圖 104
圖4.68 Alloy 25於500oC下相平衡1440小時之相平衡結果與三元系統對照相圖 105
圖4.69 銅-鋯-銀三元相平衡Alloy 12之BEI影像圖 107
圖4.70 銅-鋯-銀三元相平衡合金Alloy 12之XRD繞射圖 107
圖4.71 Alloy 4與No.12於500oC下相平衡1440小時之相平衡結果與三元系統對照相圖 108
圖4.72 銅-鋯-銀三元相平衡Alloy 10之BEI影像圖 110
圖4.73 銅-鋯-銀三元相平衡Alloy 10之XRD繞射圖 110
圖4.74 Alloy 10、Alloy 17於500oC下相平衡1440小時之相平衡結果與三元系統對照相圖 111
圖4.75銅-鋯-銀三元相平衡Alloy 6之BEI影像圖 113
圖4.76銅-鋯-銀三元相平衡Alloy 6之XRD繞射圖 113
圖4.77 Alloy 6於500oC下相平衡1440小時之相平衡結果與三元系統對照相圖 114
圖4.78銅-鋯-銀三元相平衡Alloy 21之BEI影像圖 116
圖4.79銅-鋯-銀三元相平衡Alloy 21之XRD繞射圖 116
圖4.80 Alloy 5、Alloy 7、Alloy 8、Alloy 13、Alloy 14、Alloy 19、Alloy 20與Alloy 21於500oC下相平衡1440小時之相平衡結果與三元系統對照相圖 117
圖4.81 銅-鋯-銀三元相平衡合金Alloy 2之BEI影像圖 119
圖4.82 銅-鋯-銀三元相平衡合金Alloy 2之XRD繞射圖 119
圖4.83 合金Alloy 1與Alloy 2於500oC下相平衡1440小時之相平衡結果與三元系統對照相圖 120
圖4.84 銅-鋯-銀三元系統在500oC下的等溫橫截面相圖 124
圖4.85 銅-鋁-銀三元合金組成份佈圖 125
圖4.86 銅-鋁-銀三元相平衡合金#26之BEI影像圖 127
圖4.87 銅-鋁-銀三元相平衡合金#26之XRD繞射圖 127
圖4.88 合金#18、#19、#26、#27於500oC下相平衡1440小時之相平衡結果三元相圖 128
圖4.89銅-鋁-銀三元相平衡合金#13之BEI影像圖 130
圖4.90 銅-鋁-銀三元相平衡合金#13之XRD繞射圖 130
圖4.91合金#13與#20於500oC下相平衡1440小時之相平衡結果三元相圖 131
圖4.92 銅-鋁-銀三元相平衡合金#14之XRD繞射圖 133
圖4.93銅-鋁-銀三元相平衡合金#14之XRD繞射圖 133
圖4.94合金#14於500oC下相平衡1440小時之相平衡結果與三元系統對照相圖 134
圖4.95 銅-鋁-銀三元相平衡合金#15之BEI影像圖 136
圖4.96 銅-鋁-銀三元相平衡合金#15之XRD繞射圖 136
圖4.97 合金#7與#15於500oC下相平衡1440小時之相平衡結果與三元系統對照相圖 137
圖4.98 銅-鋁-銀三元相平衡合金#2之BEI影像圖 139
圖4.99 銅-鋁-銀三元相平衡合金#2之XRD繞射圖 139
圖4.100 合金#2與#4於500oC下相平衡1440小時之相平衡結果與三元系統對照相圖 140
圖4.101 銅-鋁-銀三元相平衡合金#16之BEI影像圖 142
圖4.102 銅-鋁-銀三元相平衡合金#16之XRD繞射圖 142
圖4.103 合金#10、#16、#23與#31於500oC下相平衡1440小時之相平衡結果與三元系統對照相圖 143
圖4.104 銅-鋯-銀三元系統在500oC下的等溫橫截面相圖 147



 
表目錄

表3.1 銅-鋯-銀三元合金系統組成表 28
表3.2 銅-鋯-銀三元合金配置表 35
表3.3 銅-鋁-銀三元合金配置表 36
表4.1 熱性質分析之溫度參數 57
表4.2 銅-鋯-銀三元合金500oC相平衡1440小時析出相列表 122
表4.3 銅-鋁-銀三元合金500oC相平衡1440小時析出相列表 145

參考文獻
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