臺灣博碩士論文加值系統

本論文研究奈米壓印製作週期性溝槽通道有機薄膜電晶體(OTFTs)，利用週期性溝槽通道做為配向層(alignment layer)來控制五苯環(pentacene)分子成長的優先取向之可行性，並研究直角與圓角溝槽形貌之通道對OTFTs性能影響。
首先探討以不同週期性之溝槽通道結構對於元件電特性的影響，接著探討直角與圓角形貌之通道結構之OTFTs元件電特性。在高參雜濃度矽基板上製作奈米多通道， 並使用高溫熱氧化的方式使直角成為圓角，再沉積二氧化矽(SiO2)與高介電(high-K)材料二氧化鉿(HfO2)作為介電層，接著熱蒸鍍有機薄膜與金(Au)分別作為主動層與source/ drain電極，最後分析奈米多通道對OTFTs載子傳輸的影響。材料分析方面，利用SEM觀察週期性溝槽結構，以及利用AFM觀察五苯環薄膜在不同週期與結構上的晶粒形貌。電性分析採用HP-4156、HP-4145以及Keithley-590作為量測機台。
實驗結果顯示，我們成功的製作出各種線寬/間距的奈米多通道，以及圓角與直角形貌之溝槽。其中有溝槽結構之電性比無週期性溝槽結構來的優異。此外，具有圓角通道結構的元件相較於直角通道結構的元件有較佳的元件特性，證明了用圓角形貌改善pentacene晶粒邊界之連續性的可行性。

In this work, the organic thin film transistors (OTFTs) with periodical groove channels were fabricated by nano imprint lithography (NIL) technology. The periodical groove channels with sharp and rounded corners were first fabricated. Then, the device performances with various periods and different morphologies of groove channels were studied.
The periodical groove channels were fabricated, on n+-Si substrate, by nano imprint technology. The sharp corners were rounded by thermal oxidation. Then the dielectric layers, HfO2/SiO2, were deposited by MOCVD and thermal oxidation on the periodical groove channels. The pentacene and S/D electrode (Au) were deposited by thermal evaporation. The groove channels cross-section and the pentacene surface morphology was investigated by scanning electron microscope (SEM) and atomic force microscope (AFM), respectively.
As the results, the groove channels with the various periods and different morphologies were fabricated successfully. The transfer characteristic and electrical outputs of OTFTs are all improved with periodical grooves and rounded corners.

目錄
致謝 I
中文論文摘要 II
英文論文摘要 III
目錄 IV
圖目錄 VII
表目錄 XII
第1章 序論 1
1-1 前言 1
1-2 研究動機 2
1-3 論文架構 3
第2章 基礎理論與實驗材料 5
2-1 有機半導體傳輸機制 5
2-1-1 Hopping model 5
2-1-2 Multiple trapping and release model 6
2-2 有機薄膜電晶體特性公式 6
2-2-1 定義臨界電壓（threshold voltage, VT） 9
2-2-2 定義電流開關比（on/off current ratio） 9
2-2-3 定義載子遷移率（mobility, μ） 10
2-2-4 次臨界擺幅萃取 11
2-3 有機半導體材料 11
2-3-1 高分子(Polymer)材料 12
2-3-2 小分子(Small Molecular)材料 13
2-4 自組裝單分子層(self-assembled monolayer, SAM) 13
2-5 圓弧化製程 16
2-6 實驗材料 17
2-6-1 Hydrogen Silsesquioxane (HSQ) 17
2-6-2 1H,1H,2H,2H-Perfluorooctyltrichlorosilane(F13-TCS) 19
2-6-3 poly(methyl methacrylate) , PMMA 20
2-6-4 High-K介電層 20
2-6-5 Octadecylphosphonic acid (ODPA) 20
2-6-6 Pentacene 21
第3章 實驗步驟與流程 22
3-1 多通道有機薄膜電晶體製程流程 22
3-1-1 直角多通道有機薄膜電晶體製程流程 22
3-1-2 圓角多通道有機薄膜電晶體製程流程 23
3-2 奈米壓印模具製備 26
3-2-1 奈米壓印模具設計與製作 26
3-2-2 脫膜劑的使用 31
3-3 奈米多通道結構製作實驗 32
3-3-1 熱壓式奈米壓印實驗 32
3-3-2 殘餘層蝕刻實驗 33
3-3-3 矽蝕刻實驗 34
3-3-4 電晶體通道圓弧化實驗 34
3-4 介電層之電性分析 36
3-5 自組裝單分子層沉積實驗 37
3-6 熱蒸鍍有機半導體 Pentacene 與金屬電極 38
3-7 元件電性量測 38
第4章 實驗結果與討論 39
4-1 模具製作實驗分析 39
4-1-1 模具HSQ顯影結果分析 40
4-1-2 模具RIE結果分析 43
4-2 奈米多通道製作結果分析 46
4-2-1 高溫奈米壓印 46
4-2-2 光阻殘餘層去除 49
4-2-3 矽奈米多通道蝕刻 51
4-2-4 矽奈米多通道圓弧化 58
4-3 有機薄膜沉積結果分析 61
4-4 元件電性分析 76
4-4-1 介電層電性分析 76
4-4-2 多通道電容量測 77
4-4-3 有機薄膜電晶體電性比較 80
4-4-4 元件特性綜合比較 94
第5章 結論 107
參考文獻 108

圖目錄
圖1-1 溝槽控制有機分子排列示意圖 4
圖1-2 SAM控制有機分子排列示意圖 4
圖1-3 不同溝槽形貌之有機薄膜沉積示意圖 4
圖2-1 Charge Hopping 5
圖2-2 在不同偏壓下理想之P型MIS電容器能帶圖，狀態為：（a）平衡（b）聚積（c）空乏（d）反轉 7
圖2-3 有機薄膜電晶體操作示意圖 8
圖2-4 常見的高分子有機半導體材料 12
圖2-5 常見的小分子有機半導體材料 13
圖2-6 自組裝單分子層之結構示意圖 14
圖2-7 (a)有機矽化物聚集在含有氫氧基的表面上 (b)硫醇類自組裝單分子層聚集在金屬表面上 (c)有機磷酸化合物聚集在含有氫氧基的表面上 15
圖2-8 (a)溫度為900˚C氧化情形之SEM圖 (b)熱氧化成長示意圖 16
圖2-9 HSQ之化學結構(a)cage形式 (b)network形式 17
圖2-10 HSQ經過E-beam曝光後之反應式 18
圖2-11 cage-like HSQ溶解於TMAH之反應式 18
圖2-12 HSQ經過不同e-beam曝光劑量後的FTIR頻譜圖 19
圖2-13 1H,1H,2H,2H-Perfluorooctyltrichlorosilane(F13-TCS)化學式結構 19
圖2-14 Octadecylphosphonic acid(ODPA)化學結構 21
圖2-15 Pentacene 的分子晶格結構圖 21
圖3-1 直角多通道有機薄膜電晶體製程流程圖 24
圖3-2 圓角多通道有機薄膜電晶體製程流程圖 25
圖3-3 奈米壓印模具的設計 (a) 模具元件多通道設計 (b) 模具MOS-電容設計 27
圖3-4 奈米壓印模具製作流程 29
圖3-5 F13-TCS分子與模具表面反應示意圖 31
圖3-6 (a)蒸鍍脫模劑所使用的玻璃容器 (b)蒸鍍脫膜劑示意圖 32
圖3-7高溫氧化後線寬損失示意圖 35
圖3-8 介電層分析結構 36
圖4-1 HSQ鄰近效應之SEM影像，倍率為(a)13K (b)35K 40
圖4-2 各種線寬之SEM剖面影像 41
圖4-3 蝕刻HSQ後各種線寬之SEM上視影像 42
圖4-4 RIE-200L蝕刻Si之蝕刻率變化曲線 43
圖4-5 RIE後各種線寬之SEM剖面影像 44
圖4-6 RIE後各種線寬之SEM上視影像 45
圖4-7 不同壓印溫度之OM上視圖(500X) (a)130 °C (b)150 °C (c)170 °C 47
圖4-8 高溫奈米壓印之OM上視圖 48
圖4-9 壓印溫度170 °C之OM 上視圖 49
圖4-10 固定RIE蝕刻Si時間，不同O2-plasma蝕刻時間的蝕刻深度關係圖 50
圖4-11 蝕刻深度60 nm之SEM剖面影像 52
圖4-12 蝕刻深度60 nm之SEM上視影像 53
圖4-13 蝕刻深度40 nm之SEM剖面影像 54
圖4-14 蝕刻深度40 nm之SEM上視影像 55
圖4-15 蝕刻深度30 nm之SEM剖面影像 56
圖4-16 蝕刻深度30 nm之SEM上視影像 57
圖4-17 深度60 nm熱氧化製程前後差異之SEM剖面圖 59
圖4-18 深度40 nm熱氧化製程前後差異之SEM剖面圖 60
圖4-19 Pentacene沉積於單通道之AFM (a)2D (b)3D影像 61
圖4-20 Pentacene沉積於線寬間距比為1:1深度為40 nm之AFM 2D影像 62
圖4-21 Pentacene沉積於線寬間距比為1:2深度為40 nm之AFM 2D影像 63
圖4-22 Pentacene沉積於線寬間距比為1:3深度為40 nm之AFM 2D影像 64
圖4-23 Pentacene沉積於線寬間距比為1:1深度為30 nm之AFM 2D影像 65
圖4-24 Pentacene沉積於線寬間距比為1:2深度為30 nm之AFM 2D影像 66
圖4-25 Pentacene沉積於線寬間距比為1:3深度為30 nm之AFM 2D影像 67
圖4-26 Pentacene沉積於線寬間距比為1:1深度為40 nm之AFM 3D影像 68
圖4-27 Pentacene沉積於線寬間距比為1:2深度為40 nm之AFM 3D影像 69
圖4-28 Pentacene沉積於線寬間距比為1:3深度為40 nm之AFM 3D影像 70
圖4-29 Pentacene沉積於線寬間距比為1:1深度為30 nm之AFM 3D影像 71
圖4-30 Pentacene沉積於線寬間距比為1:2深度為30 nm之AFM 3D影像 72
圖4-31 Pentacene沉積於線寬間距比為1:3深度為30 nm之AFM 3D影像 73
圖4-32 不同溝槽形貌之AFM 3D影像 (a)S_40 (b)R_40 74
圖4-33 不同溝槽形貌之AFM 3D影像 (a)S_30 (b)R_30 75
圖4-34 MIM結構之J-V曲線，介電層為(a)HfO2 (b)HfO2/SiO2 76
圖4-35 MIM結構之C-V曲線，介電層為(a)HfO2 (b)HfO2/SiO2 77
圖4-36 各週期之COX(a)S_40 (b)R_40 (c)S_30 (d)R_30 78
圖4-37 各比例之COX綜合比較圖 (a)S_40 (b)R_40 (c)S_30 (d)S_40 79
圖4-38 不同溝槽結構OTFTs之ID-VD比較圖(l:s=1:1)， 溝槽深度為(a)-(c) 40 nm (d)-(f) 30 nm 82
圖4-39 不同溝槽結構OTFTs之ID-VG比較圖(l:s=1:1)， 溝槽深度為(a)-(c) 40 nm (d)-(f) 30 nm 83
圖4-40 不同溝槽結構OTFTs之ID-VD比較圖(l:s=1:2)， 溝槽深度為(a)-(c) 40 nm (d)-(f) 30 nm 84
圖4-41 不同溝槽結構OTFTs之ID-VG比較圖(l:s=1:2)， 溝槽深度為(a)-(c) 40 nm (d)-(f) 30 nm 85
圖4-42 不同溝槽結構OTFTs之ID-VD比較圖(l:s=1:3)， 溝槽深度為(a)-(c) 40nm (d)-(f) 30nm 86
圖4-43 不同溝槽結構OTFTs之ID-VG比較圖(l:s=1:3)， 溝槽深度為(a)-(c) 40 nm (d)-(f) 30 nm 87
圖4-44 不同溝槽結構OTFTs之ID-VD比較圖(l:s=1:1)， 溝槽深度為(a)-(c) 40 nm (d)-(f) 30 nm 88
圖4-45 不同溝槽結構OTFTs之ID-VG比較圖(l:s=1:1)， 溝槽深度為(a)-(c) 40 nm (d)-(f) 30 nm 89
圖4-46 不同溝槽結構OTFTs之ID-VD比較圖(l:s=1:2)， 溝槽深度為(a)-(c) 40 nm (d)-(f) 30 nm 90
圖4-47 不同溝槽結構OTFTs之ID-VG比較圖(l:s=1:2)， 溝槽深度為(a)-(c) 40 nm (d)-(f) 30 nm 91
圖4-48 不同溝槽結構OTFTs之ID-VD比較圖(l:s=1:3)， 溝槽深度為(a)-(c) 40 nm (d)-(f) 30 nm 92
圖4-49 不同溝槽結構OTFTs之ID-VG比較圖(l:s=1:3)， 溝槽深度為(a)-(c) 40 nm (d)-(f) 30 nm 93
圖4-50 不同溝槽結構OTFTs之各比例mobility比較圖， 溝槽深度為(a)-(c) 40 nm (d)-(f) 30 nm 95
圖4-51 不同溝槽結構OTFTs之各比例mobility比較圖， 溝槽深度為(a)-(c) 40 nm (d)-(f) 30 nm 96
圖4-52 不同溝槽結構OTFTs之各比例Vth比較圖， 溝槽深度為(a)-(c) 40 nm (d)-(f) 30 nm 97
圖4-53 不同溝槽結構OTFTs之各比例Vth比較圖， 溝槽深度為(a)-(c) 40 nm (d)-(f) 30 nm 98
圖4-54 不同溝槽結構OTFTs之各比例Ion/Ioff比較圖， 溝槽深度為(a)-(c) 40 nm (d)-(f) 30 nm 99
圖4-55 不同溝槽結構OTFTs之各比例Ion/Ioff比較圖， 溝槽深度為(a)-(c) 40 nm (d)-(f) 30 nm 100
圖4-56 不同溝槽結構OTFTs之各比例S.S.比較圖， 溝槽深度為(a)-(c) 40 nm (d)-(f) 30 nm 101
圖4-57 不同溝槽結構OTFTs之各比例S.S.比較圖， 溝槽深度為(a)-(c) 40 nm (d)-(f) 30 nm 102

表目錄
表3-1 模具線寬與間距規格 27
表3-2 模具規格配置 28
表3-3 模具顯影參數表 30
表3-4 模具蝕刻參數表 30
表3-5 高溫奈米壓印參數 32
表3-6 O2-plasma去除殘餘層參數表 33
表3-7 Si蝕刻參數表 34
表3-8 高溫氧化參數表 35
表3-9 介電層退火參數表 37
表4-1 O2-plasma蝕刻後之α-step深度 50
表4-2 COX綜合比較表 79
表4-3 元件標示分類表 81
表4-4 PS_40各種線寬電性比較表 103
表4-5 PS_30各種線寬電性比較表 103
表4-6 PR_40各種線寬電性比較表 104
表4-7 PR_30各種線寬電性比較表 104
表4-8 VS_40各種線寬電性比較表 105
表4-9 VS_30各種線寬電性比較表 105
表4-10 VR_40各種線寬電性比較表 106
表4-11 VR_30各種線寬電性比較表 106

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