臺灣博碩士論文加值系統

過去文獻中，嘗試提升固態氧化物燃料電池(Solid Oxide Fuel Cells, SOFCs)內電解質層之離子傳導主要有兩種方式，第一種為改變電解質層厚度，使離子傳導時，所受到阻抗值降低，另一種為摻入其它材料，讓結構內氧空缺增加，提升離子傳導，本研究利用摻入其它材料，嘗試增加SOFC電解質層之離子傳導。
本研究使用水熱法製備釔穩定氧化鋯和氧化銦粉末，所製備出釔穩定氧化鋯粉末大小約為90nm；由於氫氧化銦為氧化銦之前驅物，氧化銦大都會繼承其前驅物氫氧化銦之大小和形貌，因此本研究利用氫氧化銦反應物之濃度差，分別製備出不同大小和形貌之氫氧化銦，經過500℃鍛燒後，得到不同形貌和大小之氧化銦粉末，從不同形貌和大小之氧化銦選出部分作為摻入材料，製備出電解質層。
研究中，先固定摻入量XIn2O3=0.06約12.7w%，但摻入不同大小氧化銦製備出不同形貌之電解質層，其中摻入奈米氧化銦所製備出電解質層為本研究內不同形貌中效能最好之膜，在900℃時，其離子傳導為0.071 Ω-1 cm-1，高於YSZ膜離子傳導之值0.051Ω-1 cm-1，為嘗試再增加離子傳導效能，將氧化銦奈米粉末摻入YSZ中之比例改變，分別為XIn2O3=0.01約2.3w%、XIn2O3=0.005約1.1w%、XIn2O3=0.001約0.2w%，發現研究中最佳比例為XIn2O3=0.005約1.1w%，其離子傳導為0.084Ω-1 cm-1於900℃，過去文獻中曾利用氧化鋅和氧化鎂作為摻雜材料，在800℃其最佳離子傳導分別為0.029、0.035Ω-1 cm-1，本實驗之值為0.05Ω-1 cm-1，分別為文獻值1.7倍及1.4倍。

To the best of our knowledge, there are two methods to increase ionic conductivity of solid oxide fuel cells ( SOFCs ) electrolyte. One is the decrease in the thickness of electrolyte and the other is the electrolyte is doped by foreign materials. In this work, indium oxide (In2O3) is doped into electrolyte to improve the ionic conductivity of electrolyte.
Yttria-stabilized zirconia(YSZ) and indium hydroxide (In(OH)3) are synthesized by hydrothermal method. The YSZ powder is about 90 nm. Various In(OH)3 morphology can be controlled by different concentration of InCl3. In2O3 is obtained after the calcination of In(OH)3 at 500℃. The In2O3/YSZ film is obtained by doping different In2O3 structures into YSZ films.
The electrolyte of doped various In2O3 structures, nanoparticle (NP), nano/micro cube (NMC), micro cube (MC) are discussed at first, so the ratio of doped In2O3 is fixed at XIn2O3=0.06, about 12.7 w%. In2O3 NP /YSZ films have better ionic conductivity than In2O3 MC/YSZ films and In2O3 NMC /YSZ at 900℃. Then ratio of doped In2O3 are changed to find better ionic conductivity and In2O3 structures is fixed In2O3 NP to dope into films. The value of ratio are XIn2O3=0.01, about 2.3w%、XIn2O3=0.005, about 1.1w%、XIn2O3=0.001, about 0.2w%. In2O3 NP /YSZ films with XIn2O3=0.005 have better ionic conductivity (0.084Ω-1 cm-1)than other ratio at 900℃. In reference, ZnO and MgO have been doped into YSZ, their values are 0.029 and 0.035Ω-1 cm-1 at 800℃. In2O3/YSZ films with XIn2O3=0.005 are their values 1.7 times and 1.4 times.

摘要 I
Abstract II
誌謝 III
目錄 IV
圖目錄 V
表目錄 X
第一章. 緒論 1
第二章. 文獻回顧 3
2-1. 燃料電池簡介 3
2-1-1. 燃料電池的發展 3
2-1-2. 燃料電池的種類 4
2-2. 固態氧化物燃料電池 10
2-2-1. 電解質層 11
2-2-3. 陽極 18
2-2-4. 陰極 22
2-3. 三氧化二銦 28
2-3-1. 三氧化二銦之製備 28
2-3-2. 三氧化二銦之形貌控制 31
2-3-3. 三氧化二銦之應用 35
第三章. 實驗方法 45
3-1. 實驗藥品與材料 45
3-2. 實驗設備與儀器 46
3-3. 實驗步驟 48
3-3-1. 粉體製備 48
3-3-2. 電解質層製備 51
3-3-3. SEM檢測 52
3-3-4. TEM檢測 53
3-3-5. AC交流阻抗檢測 53
第四章. 結果與討論 55
4-1. 粉體檢測分析 55
4-1-1. 穩定態氧化鋯釔(YSZ) 55
4-1-2. 氫氧化銦(In(OH)3) 57
4-1-3. 氧化銦(In2O3) 69
4-2. In2O3 /YSZ薄膜檢測 74
4-2-1. YSZ薄膜 74
4-2-2. In2O3 /YSZ薄膜 78
4-3. 離子傳導 97
第五章. 結論 105
第六章. 參考文獻 106

圖目錄
Fig 1-1 2012年能源進口比例和進口種類比例 1
Fig 2-1 William Robert Grove和氣體電池() 3
Fig 2-2 L. Mond和C. Langer所設計的燃料電池 3
Fig 2-3 鹼性燃料電池車 4
Fig 2-4 鹼性燃料電池示意圖 5
Fig 2-5 固態氧化燃料電池示意圖 6
Fig 2-6 熔融碳酸鹽燃料電池示意圖 6
Fig 2-7 固態高分子/質子交換膜燃料電池 7
Fig 2-8 直接酒精燃料電池 8
Fig 2-9 磷酸燃料電池 8
Fig 2-10 固態氧化燃料電池示意圖 11
Fig 2-11 氧化鋯晶格圖 12
Fig 2-12 立方相晶格圖 12
Fig 2-13 氧化鉍系之離子傳導比較圖[3] 13
Fig 2-14 鈣鈦礦結構圖 13
Fig 2-15 Ni, Fe, Cu, Mn摻入穩定態氧化鋯鈰之熱重分析圖[5] 14

Fig 2-16 在397℃和598℃時，Ni, Fe, Cu, Mn摻入穩定態氧化鋯鈰之交流阻抗圖[5] 15
Fig 2-17 在800℃下，不同比例ZnO之離子傳導[6] 16
Fig 2-18 MgO在不同溫度及不同比例下之離子傳導[7] 17
Fig 2- 19 Ni-BZCYYb在不同溫度及孔隙度下的電子傳導[8] 18
Fig 2-20 各個溫度和孔隙度下，燃料電池之性能[8] 19
Fig 2-21 粉末注入成形法之模具和各個溫度燒結後之圖[9] 20
Fig 2-22 孔隙度和電子傳導圖[9] 21
Fig 2-23 擴散限制和表面反應限制之公式及模擬圖[10] 22
Fig 2-24 LSF–YSZ複合材料之結構SEM圖[10] 23
Fig 2-25 比表面積和阻抗值之關係圖[10] 23
Fig 2-26 高比表面積之奈米管狀YSZ燃料電池製備過程[11] 24
Fig 2-27 理想之奈米管燃料電池[11] 24
Fig 2-28 實際管狀燃料電池之SEM[11] 25
Fig 2-29 奈米管燃料電池在各個燃料流速下電池效能[11] 25
Fig 2-30 (a)Mn2CoO4,、(b)Mn1.5Co1.5O4、(c)MnCo2O4為陰極之燃料電池SEM[12] 26
Fig 2-31 Mn2CoO4,、Mn1.5Co1.5O4、MnCo2O4在不同溫度下之電子傳導[12] 26
Fig 2-32 Mn2CoO4、Mn1.5Co1.5O4、MnCo2O4之離子傳導[12] 27
Fig 2-33 (a)Mn2CoO4,、(b)Mn1.5Co1.5O4、(c)MnCo2O4為陰極之燃料電池性能[12] 27
Fig 2-34 化學氣相沉積法中沉積奈米材料的過程[28] 28
Fig 2-35 階梯覆蓋示意圖 29
Fig 2-36 原子層堆積法原理圖 29
Fig 2-37 高壓釜外觀圖 30
Fig 2- 1 In2O3在(a) 150℃ (b) 200℃ (c) 250℃ 反應溫度下顆粒之SEM圖 31
Fig 2- 2 In(OH)3棒狀和球狀形成機制圖 31
Fig 2- 3 在pH=5時，In(OH)3棒狀反應時間為(a) 1.5h (b) 5.5h (c) 16 h (d) 24h形貌之SEM圖 32
Fig 2- 4 在pH=3時，In(OH)3球狀反應時間為(a) 1.5h (b) 5.5h (c) 16 h (d) 24h形貌之SEM圖 32
Fig 2- 5 In(OH)3尿素濃度為(a) 0 mmol (b) 0.8 mmol 不同鹼性來源(c) 2 mmol NaOH (d) 2 mmol NH3 •H2O之SEM 33
Fig 2- 6 In(OH)3SDS濃度(a) 0.4 mmol (b) 2.4 mmol 34
Fig 2- 7 In+和SDS及尿素之間自組裝機制圖 34
Fig 2-38 氧化銦之TGA和DTA分析圖 35
Fig 2-39 奈米氧化銦之FTIR 36
Fig 2-40 在不同溫度下奈米氧化銦之PL圖譜 37
Fig 2-41 載子數目和電子移動能力與溫度之關係圖 37
Fig 2-42 奈米氧化銦對乙醇氣體之感測 38
Fig 2-43 不同奈米氧氧化銦之回應時間 38
Fig 2-44 氧化銦感測酒精、甲醛、氨氣氣體 39
Fig 2-45 h-In2O3和c-In2O3之TEM 40
Fig 2-46 (a)無觸媒(b)商業氧化銦(c) h-In2O3 (d) c-In2O3之吸收RhB圖 40
Fig 2-47 無光觸媒、商業氧化銦、h-In2O3、c-In2O3之光降解綜合比較 41
Fig 2-48 無觸媒、樣品1、樣品2、樣品3之光降解比較 42
Fig 2-49 ZrO2–In2O3層之SEM 43
Fig 2-50 26 mol% InO1.5層之SEM 44
Fig 2-51 26 mol% InO1.5層之阿瑞尼斯圖 44
Fig 3-1 YSZ粉末製備流程圖 48
Fig 3-2 In(OH)3粉末製備流程圖 50
Fig 3-3 AC交流阻抗檢測示意圖 54
Fig 4-1 本研究所製備出YSZ和其標準圖之XRD圖譜 56
Fig 4-2 YSZ之SEM圖 57
Fig 4-3 本研究所製備出In(OH)3和其標準圖之XRD圖譜 58
Fig 4-4 In(OH)3之熱重分析圖 59
Fig 4-5 InCl3:HMTA莫耳比為10:1之In(OH)3SEM圖 60
Fig 4-6 InCl3:HMTA莫耳比為10:3.45之In(OH)3 SEM圖 61
Fig 4-7 InCl3:HMTA莫耳比為10:9之In(OH)3 SEM圖 62
Fig 4-8 InCl3:HMTA莫耳比為2:1之In(OH)3 SEM圖 63
Fig 4-9 InCl3:HMTA莫耳比為2:3.45之In(OH)3 SEM圖 64
Fig 4-10 InCl3:HMTA莫耳比為2:9之In(OH)3 SEM圖 65
Fig 4-11 InCl3:HMTA莫耳比為0.1:1之In(OH)3 SEM圖 66
Fig 4-12 InCl3:HMTA莫耳比為0.1:3.45之In(OH)3 SEM圖 67
Fig 4-13 InCl3:HMTA莫耳比為0.1:9之In(OH)3 SEM圖 68
Fig 4-14 InCl3:HMTA莫耳比為(a)10:1、(b)10: 3.45、(c) 10: 9、(d) 2: 1、(e) 2: 3.45、(f) 2: 9、(g)0.1:1、(g)0.1: 3.45、(i)0.1:9之In(OH)3 SEM圖 69
Fig 4-15 本研究所製備出In2O3和其標準圖之XRD圖譜 70
Fig 4-16 InCl3:HMTA莫耳比為(a)10:1、(b)10: 3.45、(c) 10: 9、(d) 2: 1、(e) 2: 3.45、(f) 2: 9、(g)0.1:1、(h)0.1: 3.45、(i)0.1:9之In2O3 SEM圖 71
Fig 4-17 InCl3:HMTA莫耳比為2:3.45之In2O3 TEM圖 72
Fig 4-18 InCl3:HMTA莫耳比為2:3.45之In2O3 TEM圖 73
Fig 4-19 InCl3:HMTA莫耳比為0.1:3.45之In2O3 TEM圖 73
Fig 4-20 InCl3:HMTA莫耳比為0.1:3.45之In2O3 TEM圖 74
Fig 4-21 本研究所製備出YSZ薄膜和其標準圖之XRD圖譜 75
Fig 4-22 YSZ膜之拉曼圖。 76
Fig 4-23 YSZ膜之EDX和元素含量圖 76
Fig 4-24 YSZ薄膜表面之SEM圖 77
Fig 4-25 YSZ薄膜截面之SEM圖 78
Fig 4-26 本研究所製備出YSZ薄膜、10:3.45 In2O3/YSZ薄膜、2:3.45 In2O3/YSZ薄膜、0.1:3.45 In2O3/YSZ薄膜和其標準圖之XRD圖譜 79
Fig 4-27 XIn2O3=0.005 In2O3/YSZ薄膜之XPS圖譜 80
Fig 4-28 (a)In (b)Y (c)Zr 在XIn2O3=0.005 In2O3/YSZ薄膜之XPS慢掃圖 81
上圖為本實驗中XIn2O3=0.005 In2O3/YSZ薄膜各個元素之XPS慢掃圖譜，Fig 4- 29 (a)為In元素的慢掃，圖中可以看到銦的訊號相對於其它元素訊號弱，其主要原因為摻入量少，約為X=0.005，(b) (c)分別為Y和Zr元素之慢掃XPS圖譜，Y由於Y2O3摻入量較多，約9%，因此訊號明顯，波峰完整，ZrO2則是主體，所以訊號很強，波峰明顯。 81
Fig 4-30 (a) XIn2O3=0.06 (b) XIn2O3=0.01 (c) XIn2O3=0.005 (d) XIn2O3=0.001之EDX分析圖表 82
Fig 4-31 10:3.45 In2O3/YSZ薄膜表面之SEM圖 83
Fig 4-32 10:3.45 In2O3/YSZ薄膜截面之SEM圖 84
Fig 4-33 2:3.45 In2O3/YSZ薄膜表面之SEM圖 85
Fig 4-34 2:3.45 In2O3/YSZ薄膜截面之SEM圖 86
Fig 4-35 0.1:3.45 In2O3/YSZ薄膜表面之SEM圖 87
Fig 4-36 0.1:3.45 In2O3/YSZ薄膜截面之SEM圖 88
Fig 4-37 (a) YSZ薄膜表面、(b) 0.1：3.45 In2O3/YSZ薄膜表面、(c) 2：3.45 In2O3/YSZ薄膜表面、(d) 10：3.45 In2O3/YSZ薄膜表面、(e) YSZ薄膜截面、(f) 0.1：3.45 In2O3/YSZ薄膜截面、(g) 2：3.45 In2O3/YSZ薄膜截面、(h) 10：3.45 In2O3/YSZ薄膜截面之SEM圖 89
Fig 4-38 XIn2O3=0.01 In2O3/YSZ薄膜表面之SEM 90
Fig 4-39 XIn2O3=0.01 In2O3/YSZ薄膜截面之SEM 91
Fig 4-40 XIn2O3=0.005 In2O3/YSZ薄膜表面之SEM 92
Fig 4-41 XIn2O3=0.005 In2O3/YSZ薄膜截面之SEM 93
Fig 4-42 XIn2O3=0.001 In2O3/YSZ薄膜表面之SEM 94
Fig 4-43 XIn2O3=0.001 In2O3/YSZ薄膜截面之SEM 95
Fig 4-44 (a) YSZ薄膜表面、(b) XIn2O3=0.001 In2O3/YSZ薄膜表面、(c) XIn2O3=0.005 In2O3/YSZ薄膜表面、(d) XIn2O3=0.01 In2O3/YSZ薄膜表面、(e) YSZ薄膜截面、(f) XIn2O3=0.001 In2O3/YSZ薄膜截面、(g) XIn2O3=0.005 In2O3/YSZ薄膜截面、(h) XIn2O3=0.01 In2O3/YSZ薄膜截面之SEM圖 96
Fig 4-45 不同形貌氧化銦摻入YSZ之離子傳導圖 97
Fig 4-46 不同形貌氧化銦摻入YSZ之阿瑞尼斯圖和活化能 98
Fig 4-47 900℃下過去文獻和本文之YSZ及In2O3/YSZ薄膜離子傳導比較[18-21] 99
Fig 4-48 同比例氧化銦摻入YSZ於不同溫度之離子傳導圖 101
Fig 4-49 不同溫度在不同比例氧化銦摻入YSZ之離子傳導圖 102
Fig 4-50 不同比例氧化銦摻入YSZ之活化能和阿瑞尼斯圖 103


 
表目錄

Table 2-1 燃料電池綜合比較[4]。 9
Table 2-2 燃料電池優缺[4] 10
Table 2-3 各個氧化物之膨脹係數[3] 14
Table 2-4 ZnO摻入穩定態氧化鋯釔在不同比例及溫度之活化能和離子傳導[6] 15
Table 2-5 MgO摻入穩定態氧化鋯釔之活化能[7] 16
Table 2-6 ZnO和MgO摻入穩定態氧化鋯釔之活化能和離子傳導比較[6][7] 17
Table 2-7 不同孔隙度之比表面積[8] 19
Table 2-8 各個燒結溫度後之收縮程度、孔隙度、電導度[9] 20
Table 2-9 Ni-BZCYYb和Ni-YSZ之孔隙度及導電度關係[8][9] 21
Table 2-10 能隙和結晶大小在不同溫度下之值 36
Table 2-11 氧化銦感測酒精、甲醛、氨氣氣體反應時間和恢復時間 39
Table 2-12 合成溫度和其孔隙度及比表面積 42
Table 2-13 各個氧化銦比例之活化能和離子傳導 43
Table 3-1. InCl3和HMTA不同莫耳比之克數。 49
Table 3-2. 電解質層各個莫耳比之克數。 51
Table 4-1 InCl3和HMTA不同莫耳比 60
Table 4-2 文獻和本實驗所製備薄膜之離子傳導和活化能[20, 21] 100
Table 4-3 文獻摻入材料氧化鋅、氧化鎂和本實驗氧化銦之活化能、離子傳導於800℃ 104

[1] 經濟部能源局，《一0一年年報》，2012.6。
[2] 詹世弘，各種燃料電池發展史，《科學月刊》，514 2012 742-47。
[3] N. Brandon and D. Thompstt, “FUEL CELLS COMPENDIUM”, (2005).
[4] EERE Information Center, “Comparison of Fuel Cell Technologies”, (2011).
[5] C. R. Foschini, D. P. F. Souza, P. I. Paulin Filho and J. A. Varela, “AC impedance study of Ni, Fe, Cu, Mn doped ceria stabilized zirconia ceeamics,” Journal of the European Ceramic Society, 21 (2001) 1143-1150.
[6] Y. Liu and L. E. Lao, “Structural and electrical properties of ZnO-doped 8 mol% yttria-stabilized zirconia,” Solid State Ionics, 177 (2006) 159-163.
[7] M. B. Suresh and R. Johnson, “Structural and electrical properties of co-doped zirconia electrolyte for intermediate temperature solid oxide fuel cell application”, International Journal of Energy Research, 36 (2012) 1291-1297.
[8] B. H. Rainwater, M. Liu and M. Liu, “ A more efficient anode microstructure for SOFCs based on proton conductors,” International Journal of Hydrogen Energy, 37 (2012) 18342-18348.
[9] A. Faes, H. Girard, A. Zryd and Z. Wuillemin, J. V. Herle, “Fabrication of structured anode-supported solid oxide fuel cell by powderinjection molding,” Journal of Power Sources, 227 (2013) 35-40.
[10] R. Küngas, F. Bidrawn, E. Mahmoud, J. M. Vohs, R. J. Gorte, “Evidence of surface-reaction rate limitations in SOFC composite cathodes,” Solid State Ionics, 225 (2012) 146-150.
[11] M. Motoyama, C. C. Chao, J. An, H. J. Jung, T. M. Gür and F. B. Prinz, “Nanotubular Array Solid Oxide Fuel Cell,” ACS NANO, 8 (2014) 340-351.
[12] H. Liu, X. Zhu, M. Cheng, Y. Cong and W. Yang, “Electrochemical performances of spinel oxides as cathodes for intermediate temperature solid oxide fuel cells,” International Journal of Hydrogen Energy, 38 (2013) 1052-1057.
[13] P. Wu, Qiang Li, X. Zou, W. Cheng, D. Zhang, C. Zhao, L. Chi and T. Xiao, “Correlation between photoluminescence and oxygen vacancies in In2O3, SnO2 and ZnO metal oxide nanostructures,” Journal of Physics: Conference Series, 188 (2009) 12054.
[14] A. Ayeshamariam, M. Bououdina and C. Sanjeeviraja, “Optical,electrical and sensing properties of In2O3 nanoparticles,” Materials Science in Semiconductor Processing, 16 (2013) 686-695.
[15] X. Wanga, M. Zhanga, J. Liub, T. Luob and Y. Qiana, “Shape- and phase-controlled synthesis of In2O3 with various morphologies and their gas-sensing properties,” Sensors and Actuators B, 137 (2009) 103-110.
[16] Y. S. Cho and Y. D. Huh, “Controlled-Synthesis and Photocatalytic Properties of h-In2O3 and c-In2O3,” Bulletin of the Korean Chemical Society, 31 (2010) 1769.
[17] H. Zhao, H. Dong, L. Zhang, X. Wang and H. Yang, “Controlled synthesis and photocatalytic properties of porous hollow In2O3 microcubes with different sizes,” Materials Chemistry and Physics, 130 (2011) 921-931.
[18] C. Brahima, A. Ringuedéa, M. Cassira, M. Putkonenb and L. Niinistöb, “Synthesis and Properties of ZrO2-In2O3 Overlayers by ALD on Porous SOFC Stateof-the-Art Cathode,” ECS Transactions, 3 (2007) 261-269.
[19] C. Brahim, F. Chauveau, A. Ringuede´, M. Cassir, M. Putkonen and L. Niinisto, “ZrO2–In2O3 thin layers with gradual ionic to electronic composition synthesized by atomic layer deposition for SOFC applications,” Journal of Materials Chemistry, 19 (2009) 760-766,.
[20] E. Courtin, P. Boy, C. Rouhet, L. Bianchi, E. Bruneton, N. Poirot, C. L. Robert and C. Sanchez, “Optimized Sol−Gel Routes to Synthesize Yttria-Stabilized Zirconia Thin Films as Solid Electrolytes for Solid Oxide Fuel Cells,” Chemistry of Materials, 24 (2012) 4540-4548.
[21] J. W. Fergus, “Electrolytes for solid oxide fuel cells,” Journal of Power Sources, 162 (2006) 30-40.
[22] http://americanhistory.si.edu/fuelcells/origins/orig1.htm
[23] http://americanhistory.si.edu/fuelcells/origins/orig4.htm
[24] http://www.thetruthaboutcars.com/wp-content/uploads/2012/04/electrovan3yt.jpg
[25] http://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2011/cp/c1cp21987a#!divAbstract
[26] http://www.public.asu.edu/~sshim5/images/images/Shim_AREPS_PPvStructure.png
[27] http://www.mse.nthu.edu.tw/~cjtsai/instrument.htm
[28]丁志明，方冠榮，吳季珍等編著。奈米科技-基礎、應用與實作。高立圖書有限公司，台北，2003。P.35-94
[29] Q. Tang, Wenjia Zhou, Wu Zhang, Shaomin Ou, Ke Jiang,Weichao Yu, and Yitai Qian, ” Size-Controllable Growth of Single Crystal In(OH)3 and In2O3 Nanocubes,” Crystal Growth &; Design, 5 (2005) 147-150.
[30] J. Yang, C. Lin, Z. Wang and J. Lin, “In(OH)3 and In2O3 Nanorod Bundles and Spheres: Microemulsion-Mediated Hydrothermal Synthesis and Luminescence Properties,” Inorganic. Chemistry, 45 (2006) 8973-8979.
[31] H. Zhu, X. Wang, Z. Wang, C. Yang, F. Yang and X. Yang, “Self-Assembled 3D Microflowery In(OH)3 Architecture and Its Conversion to In2O3,” The Journal of Physical Chemistry C, 112 (2008) 15285-15292.