臺灣博碩士論文加值系統

在本論文中，利用極高強度的同步輻射X-ray成功合成出Au-Ag合金奈米粒子。UV-vis吸收光譜和TEM的結果得知其奈米粒子具有均勻的尺寸，大約為2.2 nm～2.3 nm，且可以藉由改變聚乙烯吡咯烷酮（PVP）的量而調整。
Au-Ag合金奈米粒子的表面增強拉曼散射（SERS）光譜會隨著Au-Ag成分比率而改變，代表奈米粒子是高度結晶性的Au-Ag合金，而不是核殼結構。由光激發螢光（PL）量測，發現其螢光特性亦會隨著Au-Ag成分比率而改變。我們也發現在聚乙烯吡咯烷酮（PVP）與Ag奈米粒子之間會產生螢光共振能量轉移（FRET），此機制可增強Ag奈米粒子的螢光放射強度。藉由表面增強拉曼散射（SERS）和光激發螢光（PL）的量測，包覆著聚乙烯吡咯烷酮（PVP）的Au-Ag合金奈米粒子可以被稱為電漿螢光量子點，因為其可以同時具有螢光及電漿特性，有可能應用於顯微影像。

In this thesis, Au-Ag alloy nanoparticles have been successfully synthesized via using extremely high intensity Synchrotron x-ray irradiation. Both UV-visible absorption and TEM results indicate that the nanoparticles are with uniform size about 2.2 nm～2.3 nm, and it can be tuned by changing the quantity of PVP.
The surface-enhanced Raman scattering（SERS）spectra of Au-Ag alloy nanoparticles change with the Au-Ag composition ratio, which indicates the nanoparticles are highly crystalline of true alloy instead of core-shell structure. Photoluminescence（PL）measurements show that the fluorescence properties also can be tuned by changing the Au-Ag composition ratio. We have also found the fluorescence resonance energy transfer（FRET）between PVP and silver nanoparticles. The FRET mechanism can enhance PL emission of silver nanoparticles.
From the surface-enhanced Raman scattering（SERS）and Photoluminescence （PL）measurements, Au-Ag Alloy nanoparticles with PVP can be called plasmonic fluorescent nano dots. It simultaneously provides fluorescence and plasma characteristics and should be useful for multimodal bioimaging applications.

目錄
致謝 I
摘要 IV
Abstract V
目錄 VI
表目錄 IX
圖目錄 X
第一章 緒論 1
1.1 奈米材料簡介 1
1.2 奈米粒子性質 2
1.2.1表面效應（Surface Effect） 2
1.2.2量子尺寸效應（Quantum Size Effect） 3
1.2.3表面電漿效應（Surface Plasmon Effect） 4
1.2.4交互效應（Interaction Effect） 4
1.3 奈米粒子製備方法 5
1.3.1化學方法（Chemical Method） 5
1.3.1.1 氧化還原法（Redox Method） 5
1.3.1.2 光化學法（Photochemical Method） 6
1.3.1.3 溶膠凝膠法（Sol Gel） 6
1.3.1.4 聲波化學法（Ultrasonic Irradiation Method） 7
1.3.1.5 微乳化法（Mirco Emulsion Method） 7
1.3.2物理方法（Physical Method） 8
1.3.2.1 機械球磨法（Mechanical Milling） 8
1.3.2.2 氣體蒸汽法（Gas Evaporation Method） 8
1.3.2.3 氣液固生長法（Vapor-Liquid-Solid Growth, VLS） 9
1.3.2.4 雷射剝削法（Laser Ablation Technique） 9
1.4 奈米材料之應用 10
1.4.1表面增強拉曼散射（SERS） 10
1.4.1.1 Raman光譜 10
1.4.1.2 Raman散射原理 11
1.4.1.3 Raman技術的演進 12
1.4.1.4 表面增強拉曼散射（SERS）光譜 12
1.4.1.5 物理機制部分 13
1.4.1.6 化學機制部分 14
1.4.2光激發螢光（PL） 15
1.4.2.1 量子點（Quantum Dots） 15
1.4.2.2 量子尺寸效應 17
1.4.2.3 光激發螢光（Photoluminescence）原理 18
1.4.2.4 半導體量子點（Quantum Dots） 20
1.4.2.5 金屬量子點（Nano Dots） 22
第二章 文獻回顧 23
2.1 金屬奈米粒子之合成方法 23
2.1.1雙金屬奈米粒子合成 23
2.1.1.1 雙金屬奈米粒子簡介 23
2.1.1.2 雙金屬Au-Ag奈米粒子製備 24
2.1.2同步輻射X-ray合成金屬奈米粒子 28
2.1.2.1 同步輻射X-ray合成單金屬Au奈米粒子 28
2.1.2.2 同步輻射X-ray合成單金屬Ag奈米粒子 30
2.2 金屬奈米粒子之應用 32
2.2.1 表面增強拉曼散射（SERS） 32
2.2.2 光激發螢光（PL） 36
2.2.3 電漿螢光量子點（Plasmanic Fluorescent Quantum Dots） 40
2.3 研究動機與目標 43
第三章 實驗部分 45
3.1 實驗架構 45
3.2 雙金屬Au-Ag合金奈米粒子製備 46
3.2.1國家同步輻射研究中心 46
3.2.2實驗藥品與器材 47
3.2.3實驗藥品配藥部分 47
3.2.4雙金屬Au-Ag合金奈米粒子之實驗流程 48
3.3 雙金屬Au-Ag合金奈米粒子之分析 50
3.3.1紫外光-可見光光譜吸收光譜儀（UV-vis） 50
3.3.2穿透式電子顯微鏡（TEM） 51
3.3.3傅立葉紅外線光譜儀（FT-IR） 52
3.4 表面增強拉曼散射（SERS）光譜量測系統 53
3.5 光激發螢光（PL）光譜量測系統 55
第四章 實驗結果與討論 60
4.1 同步輻射X-ray還原法合成之Au-Ag合金奈米粒子 60
4.1.1紫外光-可見光吸收光譜（UV-vis）分析 60
4.1.2穿透式電子顯微鏡（TEM）分析 63
4.1.3傅立葉紅外線光譜（FT-IR）分析 67
4.2 表面增強拉曼散射（SERS）光譜之量測 71
4.3 光激發螢光（PL）光譜之量測 77
第五章 結論 102
第六章 未來展望 103
參考文獻 104

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