臺灣博碩士論文加值系統

台灣近年垃圾焚化量達到653.4萬公噸/年，產生約127.5萬公噸/年之焚化灰渣(底渣與飛灰)，其中飛灰可達30.4萬公噸/年，目前焚化飛灰大多以穩定化後掩埋為主，但由於掩埋場容量漸趨飽和，飛灰恐將面臨無處可去之困境，且有重金屬溶出之風險，因此焚化飛灰之妥善處理與再利用更顯急迫。本研究主要探討分析焚化飛灰之特性、處理與再利用技術，利用鹼熔水熱法將三種不同焚化飛灰轉製合成沸石，探討不同合成因子之影響，尋求最佳操作條件，並分析所合成沸石之表面積、表面形態、物種鑑定、及其吸附特性，藉以評估其再利用之可行性。
研究結果發現，焚化飛灰合成沸石之最佳操作條件為矽/鋁比=40、NaOH鹼/灰比=1.5、以400oC鹼熔40分鐘、水解液/固比=200、以105oC水解24小時、再以105oC水熱24-48小時，三種飛灰皆可合成近似於ZSM-23型沸石，鍋爐灰之比表面積可由2.2 m2/g提升至881.24 m2/g、混合飛灰之比表面積可由3.90 m2/g提升至943.05 m2/g、反應灰之比表面積可由8.59 m2/g提升至880.05m2/g。不同操作條件對三種焚化飛灰合成沸石之影響程度略有不同，分別為鍋爐灰：矽/鋁比>鹼/灰比>水解液/固比>水熱時間>鹼熔溫度，混合飛灰：矽/鋁比>水解液/固比>水熱時間>鹼熔溫度>鹼/灰比，反應灰：水熱時間>水解液/固比>矽/鋁比。
不同焚化飛灰經鹼熔水熱合成之沸石比表面積均大幅提升，可再利用於污染物之吸附控制，本研究合成沸石對碘之吸附量可達1881mg/g(碘值)，優於市售活性碳，對亞甲基藍之吸附量可達29.61mg/g，對重金屬離子Pb2+、Cu2+、Cd2+之吸附量分別為587.00mg/g、261.85mg/g及109.40mg/g，證明焚化飛灰合成沸石具有良好吸附能力與應用可行性，且合成沸石之重金屬含量與溶出量極低，均遠低於TCLP毒性特性溶出程序標準值，成功達到無害化與再利用目的。

The annual amount of municipal solid waste incinerated in Taiwan is 6.534 million tonnes/year. There are 1.275 million tonnes/year incineration ash (including bottom ash and fly ash) and are brought out, in which the amount of fly ash is 0.34 million tonnes/year. The current major treatment method of incineration fly ash is solidification/stabilization and landfill, however, this method suffer great pressure due to the gradually full load of sanitary landfill and the leaching risk of heavy metals. As a result, the treatment and reuse of fly ash has become an urgent issue in Taiwan. This study investigates the properties of different fly ash as well the feasibility of transforming the fly ash to zeolite by alkali fusion and hydrothermal synthesis method. The effects of different operating factors and the optimal synthesis conditions were evaluated. The specific surface area, surface morphology, species identification, and adsorption properties of the zeolites were also measured to assess the feasibility and applications of zeolites.
For the results of zeolite synthesized from the fly ash, the optimal operation conditions can be summarized to be Si/Al=40, alkali/ash=1.5, alkali fusion reaction with NaOH at 400oC for 40 mins, hydrolysis with L/S=200 at 105 oC for 24 hrs, and hydrothermal synthesis at 105 oC for 48 hr. The XRD patterns of synthesized zeolites from the different fly ashes were all identified to be similar with the ZSM-23. The specific surface area of synthesized zeolite from boiler ash could be increased from 2.2m2/g to 881.24m2/g, the specific surface area of synthesized zeolite from mixed fly ash could be increased from 3.90m2/g to 943.05m2/g, and that from reaction ash could be increased from 8.59m2/g to 880.05m2/g. The influence of different operation parameters on the synthesis of zeolite from boiler ash followed the sequence of Si/Al> alkali/ash> hydrolysis L/S> hydrothermal time> alkali fusion temperature, the influence of different operation parameters on the synthesis of zeolite from mixed fly ash followed the sequence of Si/Al> hydrolysis L/S> hydrothermal time> alkali fusion temperature> alkali/ash, and that from reaction ash followed the sequence of hydrothermal time > hydrolysis L/S > Si/Al.
All the different fly ashes can be used to synthesize zeolites with high specific surface area by the alkali fusion and hydrothermal method. The zeolites can be reused as the adsorbents to control various pollutants. The adsorption capacity of synthesized zeolites for I2, methylene blue, Pb2+, Cu2+, Cd2+ were 29.61mg/g, 587.00mg/g, 261.85mg/g and 109.40 mg/g respectively, which were better than many commercial activated carbon. All the results demonstrated that the zeolites synthesized from incineration fly ash have excellent adsorption capacity and wide applications. Moreover, the concentrations of heavy metals in the synthesized zeolites were much lower than the TCLP regulations. The objective of the detoxification and resourcelization of incineration fly ashes was achieved successfully.

摘 要 I
Abstract III
目 錄 V
表目錄 VII
圖目錄 IX
第一章 前言 1
1-1 研究緣起 1
1-2 研究目的 2
第二章 文獻回顧 4
2-1 飛灰來源及特性 4
2-2 焚化飛灰無害化處理技術 8
2-3 焚化飛灰資源化再利用方式 18
2-4 沸石特性及其合成反應機制 23
2-4-1 沸石起源與特性 23
2-4-2 沸石製備與合成機制 26
2-4-3 合成沸石之影響條件 31
2-5 沸石應用 37
2-6 廢棄物再利用合成沸石 44
2-6-1 焚化飛灰合成沸石 44
2-6-2 其他廢棄物合成沸石 52
第三章 研究方法與材料 65
3-1 研究架構 65
3-2 田口式直交表最佳化分析方法 67
3-3 實驗與分析方法 70
3-3-1 飛灰來源 70
3-3-2 焚化廠鍋爐灰合成沸石 70
3-3-3 焚化廠混合飛灰合成沸石 72
3-3-4 焚化廠反應灰合成沸石 76
3-3-5 合成沸石吸附試驗 78

3-4 分析方法 81
3-4-1 表面特性 81
3-4-2 金屬成分分析 81
3-4-3 毒性特性溶出程序(TCLP) 83
3-3-4 物種分析鑑定(XRD) 83
3-4-5 表面形態與元素分析(SEM/EDS) 84
3-5 儀器設備 85
3-6 實驗藥品 86
第四章 結果與討論 87
4-1 原始焚化飛灰特性與成份分析 87
4-2 鍋爐灰合成沸石 94
4-2-1 鍋爐灰合成沸石最佳化條件分析 94
4-2-2 鍋爐灰合成沸石特性分析 98
4-2-3 鍋爐灰合成沸石吸附特性分析 100
4-2-4 水解液固比對合成沸石之影響 103
4-3 混合飛灰合成沸石 104
4-3-1 混合飛灰合成沸石最佳化條件分析 104
4-3-2 混合飛灰合成沸石特性分析 108
4-3-3 混合飛灰合成沸石吸附特性分析 111
4-3-4 不同操作因子對混合飛灰合成沸石之影響 112
4-3-4-1 不同鹼灰比值之影響 114
4-3-4-2 不同鹼熔溫度之影響 117
4-3-4-3 不同水解液固比值之影響 120
4-3-4-4 不同煅燒溫度之影響 123
4-4 反應灰合成沸石 124
4-4-1 反應灰合成沸石最佳化條件分析 124
4-4-2 反應灰合成沸石特性分析 127
4-4-3 反應灰合成沸石吸附特性分析 130
4-5 矽鋁鈣等金屬含量變化與三相圖 136
第五章 結論與建議 140
參考文獻 144

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