臺灣博碩士論文加值系統

丁酮（Methyl Ethyl ketone，MEK）是半導體業、PU合成皮業、膠帶製造業、電子業等產業常用的溶劑和洗劑，隨著廠區和製程抽氣而成為前述產業中揮發性有機化合物主要來源之ㄧ，因數量頗多對人體或環境的危害不容小覷。
本研究利用鐵氧磁體程序（Ferrite Process, FP）合成七種鐵氧磁體觸媒（Cu-ferrite、Mn-ferrite、Ni-ferrite、Zn-ferrite、Cr-ferrite、Co-ferrite、Pure-ferrite），探討應用於焚化丁酮之可行性。測試後發現活性金屬和鐵比例（M/Fe）為1/2.5的Cu-ferrite及Cr-ferrite觸媒有良好的催化效能。在研究範圍內改變進流濃度、空氣流量、氧氣濃度等操作條件，達95%去除率所需反應溫度皆低於300℃。
由掃描式電子顯微鏡觀察觸媒材料發現其粒徑介於60~120 nm之間。以X光繞射儀鑑定使用前後之鐵氧磁體觸媒均為尖晶石結構的面心立方晶體，晶相未因觸媒焚化而改變。

Methyl Ethyl Ketone (MEK) is a popular solvent/lotion in semiconductor industry, PU leather industry, tape manufacturing industry, and electronic industry. Due to the exhaust of manufacturing process, MEK becomes one of the main sources of the volatile organic compounds. Its harmful to human and surrounding environment cannot be regardless because of its large amount.
This study investigates the incineration feasibility of MEK on seven kinds of ferrites (Cu-ferrite, Mn-ferrite, Zn-ferrite, Co-ferrite, Ni-ferrite, Cr-ferrite, Pure-ferrite) synthesized by ferrite process. The results showed that both Cu-ferrite (Cu/Fe=1/2.5) and Cr-ferrite (Cr/Fe=1/2.5) have better catalytic performances. Within the test ranges (variable parameters are inlet concentration of MEK, air flow rate, and oxygen content), the needed reaction temperature could be lower than 300 oC when reach 95 % removal efficiency.
The particle size of the catalysts were confirmed around 60-120 nm by SEM inspection. X-ray diffraction results demonstrated that the FP catalysts were the Face-Centered Cubic crystal of spinel structure on fresh catalyst and used catalyst. The crystal did not change after catalytic incineration.

目 錄

中文摘要 --------------------------------------------------------------------------- I

英文摘要 --------------------------------------------------------------------------- II

誌謝 --------------------------------------------------------------------------- III

目錄 --------------------------------------------------------------------------- IV

表目錄 --------------------------------------------------------------------------- VI

圖目錄 --------------------------------------------------------------------------- VII

第一章 緒論--------------------------------------------------------------------- 1
1.1 研究背景與動機------------------------------------------------------ 1
1.2 研究內容--------------------------------------------------------------- 4
第二章 文獻回顧--------------------------------------------------------------- 5
2.1 VOCs之介紹---------------------------------------------------------- 5
2.2 丁酮之介紹------------------------------------------------------------ 9
2.2.1 丁酮之物理性質------------------------------------------------------ 9
2.2.2 丁酮之來源與用途--------------------------------------------------- 10
2.2.3 丁酮之健康危害------------------------------------------------------ 11
2.2.4 丁酮之處理------------------------------------------------------------ 11
2.3 鐵氧磁體程序--------------------------------------------------------- 12
2.3.1 鐵氧磁體程序之介紹------------------------------------------------ 12
2.3.2 鐵氧磁體程序之應用------------------------------------------------ 13
2.3.3 鐵氧磁體之基本性質------------------------------------------------ 15
2.3.4 鐵氧磁體之分類------------------------------------------------------ 18
2.3.5 鐵氧磁體觸媒之合成------------------------------------------------ 19
2.3.6 鐵氧磁體化之影響因子--------------------------------------------- 21
2.4 觸媒焚化技術--------------------------------------------------------- 26
2.4.1 觸媒焚化原理--------------------------------------------------------- 27
2.4.2 觸媒種類--------------------------------------------------------------- 28
2.4.3 觸媒焚化效率之計算------------------------------------------------ 29
2.4.4 影響觸媒焚化的因子------------------------------------------------ 31
2.5 觸媒焚化反應動力之探討------------------------------------------ 34
2.5.1 柱流式反應器基礎理論--------------------------------------------- 36
2.5.2 微分型反應器--------------------------------------------------------- 38
2.5.3 觸媒異相反應模式--------------------------------------------------- 39
2.5.4 Arrhenius方程式----------------------------------------------------- 44
第三章 研究方法與實驗設備------------------------------------------------ 46
3.1 研究方法--------------------------------------------------------------- 46
3.1.1 實驗規劃--------------------------------------------------------------- 46
3.1.2 觸媒製備及焚化裝置------------------------------------------------ 48
3.1.3 預備實驗--------------------------------------------------------------- 52
3.1.4 實驗方法與步驟------------------------------------------------------ 55
3.2 實驗設備--------------------------------------------------------------- 58
3.2.1 實驗及分析設備------------------------------------------------------ 58
3.2.2 試藥及氣體------------------------------------------------------------ 60
3.3 主要分析儀器--------------------------------------------------------- 62
第四章 結果與討論------------------------------------------------------------ 66
4.1 觸媒材料性質分析--------------------------------------------------- 66
4.1.1 掃描式電子顯微鏡(SEM) ------------------------------------------ 66
4.1.2 表面元素分析(EDS) ------------------------------------------------- 68
4.1.3 X射線繞射儀(XRD) ------------------------------------------------ 69
4.2 活性中心金屬選擇--------------------------------------------------- 70
4.3 活性金屬/鐵莫耳比(M/Fe)對催化效能影響--------------------- 71
4.4 觸媒焚化丁酮之操作參數探討------------------------------------ 73
4.4.1 丁酮濃度--------------------------------------------------------------- 73
4.4.2 廢氣流量--------------------------------------------------------------- 75
4.4.3 工作負荷--------------------------------------------------------------- 78
4.4.4 氧氣濃度--------------------------------------------------------------- 80
4.4.5 尖晶石結構於焚化之重要性--------------------------------------- 83
4.4.6 多種金屬同時存在鐵氧磁體對催化效果影響------------------ 85
4.4.7 煅燒溫度對鐵氧磁體觸媒之影響--------------------------------- 90
4.4.8 實體觸媒之測試------------------------------------------------------ 93
4.4.9 鐵氧磁體催化焚化反應供氧方式的探討------------------------ 94
4.5 觸媒焚化丁酮反應動力學之研究--------------------------------- 95
第五章 結論--------------------------------------------------------------------- 98
參考文獻 --------------------------------------------------------------------------- 100
附錄 --------------------------------------------------------------------------- 110









表 目 錄

表1 國內建議優先調查之30種有害空氣物質污染物名單-------------- 1
表2 不同種類的VOCs適用處理方式可行性評估------------------------- 8
表3 常見的正尖晶石結構（normal spinel structure）晶體--------------- 17
表4 常見的逆尖晶石結構（inverse spinel structure）晶體--------------- 18
表5 尖晶石型鐵氧磁體可包含之金屬種類---------------------------------- 19
表6 貴金屬及金屬氧化物觸媒性質比較---------------------------------- 29
表7 使用貴金屬觸媒對不同物質催化溫度---------------------------------- 33
表8 觸媒焚化操作參數及其範圍---------------------------------------------- 56
表9 模擬廢水中各重金屬藥品------------------------------------------------- 61
表10 Cu-ferrite觸媒EDS分析結果（Cu/Fe=1/2.5）----------------------- 68
表11 Cu-ferrite和Cr-ferrite觸媒不同比例的比表面積-------------------- 71
表12 達到一定破壞去除率所需的溫度（M/Fe=1/2.5）------------------- 73
表13 觸媒比表面積之比較------------------------------------------------------- 84
表14 以微分型反應器設計所得觸媒焚化丁酮的反應速率---------------- 96
表15 Power-rate law 回歸結果-------------------------------------------------- 96




















圖 目 錄

圖1 臭味和有機廢氣處理技術------------------------------------------------- 6
圖2 揮發性有機物處理方式---------------------------------------------------- 7
圖3 四面體與八面體示意圖---------------------------------------------------- 16
圖4 尖晶石結構示意圖---------------------------------------------------------- 16
圖5 形成鐵氧磁體尖晶石之物化條件圖------------------------------------- 23
圖6 觸媒焚化器示意圖---------------------------------------------------------- 26
圖7 有無觸媒之化學反應與活化能關係------------------------------------- 27
圖8 觸媒表面結構圖------------------------------------------------------------- 28
圖9 觸媒焚化反應速率與操作溫度關係圖---------------------------------- 32
圖10 反應物吸附量和操作溫度之關係---------------------------------------- 35
圖11 柱流式反應器---------------------------------------------------------------- 37
圖12 實驗流程規劃---------------------------------------------------------------- 47
圖13 鐵氧磁體合成裝置---------------------------------------------------------- 49
圖14 觸媒焚化反應設備---------------------------------------------------------- 51
圖15 觸媒合成的程序------------------------------------------------------------- 53
圖16 丁酮檢量線圖---------------------------------------------------------------- 54
圖17 自製Cu-ferrite觸媒SEM圖---------------------------------------------- 66
圖18 自製Cr-ferrite觸媒SEM圖---------------------------------------------- 67
圖19 自製Mn-ferrite觸媒SEM圖--------------------------------------------- 67
圖20 (a)使用前及(b)使用後之自製Cu-ferrite觸媒XRD圖（Cu/Fe=1/2.5）------------------------------------------------------------- 69
圖21 (a)使用前及(b)使用後之自製Cr-ferrite觸媒XRD圖（Cr/Fe=1/2.5）---------------------------------------------------------------------------------- 69
圖22 不同活性金屬鐵氧磁體觸媒催化效能之比較------------------------- 70
圖23 不同M/Fe比鐵氧磁體觸媒催化效能比較(Cu-ferrite)--------------- 72
圖24 不同M/Fe比鐵氧磁體觸媒催化效能比較(Cr-ferrite)---------------- 72
圖25 不同濃度下鐵氧磁體觸媒催化效能之比較(Cu-ferrite)-------------- 74
圖26 不同濃度下鐵氧磁體觸媒催化效能之比較(Cr-ferrite)--------------- 74
圖27 不同流量下鐵氧磁體觸媒催化效能之比較(Cu-ferrite)-------------- 76
圖28 不同流量下鐵氧磁體觸媒催化效能之比較(Cr-ferrite)--------------- 77
圖29 相同工作負荷下鐵氧磁體觸媒催化效能之比較(Cu-ferrite)-------- 79
圖30 相同工作負荷下鐵氧磁體觸媒催化效能之比較(Cr-ferrite)--------- 79
圖31 不同氧氣濃度下鐵氧磁體觸媒催化效能之比較(Cu-ferrite)-------- 81
圖32 不同氧氣濃度下鐵氧磁體觸媒催化效能之比較(Cr-ferrite)--------- 82
圖33 尖晶石結構對鐵氧磁體觸媒催化效能之影響------------------------- 84
圖34 相同混合型態、不同比例之鐵氧磁體觸媒催化效能比較
(Cu/Zn混合型多金屬ferrite觸媒)-------------------------------------- 86
圖35 相同混合型態、不同比例之鐵氧磁體觸媒催化效能比較
(Cu/Zn合成型多金屬ferrite觸媒)-------------------------------------- 86
圖36 相同混合型態、不同比例之鐵氧磁體觸媒催化效能比較
(Cr/Zn混合型多金屬ferrite觸媒)--------------------------------------- 87
圖37 相同混合型態、不同比例之鐵氧磁體觸媒催化效能比較
(Cr/Zn合成型多金屬ferrite觸媒)--------------------------------------- 87
圖38 不同混合型態之鐵氧磁體觸媒催化效能比較(Cu/Zn-ferrite)---------------------------------------------------------------- 88
圖39 不同混合型態之鐵氧磁體觸媒催化效能比較
(Cr/Zn-ferrite)---------------------------------------------------------------- 89
圖40 不同煅燒溫度鐵氧磁體觸媒的顏色變化(Cu-ferrite)----------------- 91
圖41 不同煅燒溫度鐵氧磁體觸媒的顏色變化(Cr-ferrite)------------------ 91
圖42 不同煅燒溫度對鐵氧磁體觸媒催化效能比較(Cu-ferrite)----------- 92
圖43 不同煅燒溫度對鐵氧磁體觸媒催化效能比較(Cr-ferrite)------------ 92
圖44 實體觸媒運用於鐵氧磁體觸媒催化效能比較------------------------- 93
圖45 Cu-ferrite和Cr-ferrite觸媒在無氧狀態下面積範圍------------------ 94
圖46 不同反應溫度下以Power-rate Law求反應階數n級速率常數k-- 97
圖47 以Power-rate Law求出丁酮之速率常數k與活化能A之關係圖- 97

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