臺灣博碩士論文加值系統

本研究摻混奈米點於電洞傳輸層中，以製備高效率白光有機發光二極體(Organic Light-Emitting Diodes)；其中，奈米點為聚矽酸(polysilicic acid, PSA)，電洞傳輸層為poly(3,4-ethylene-dioxy- thiophene)-poly-(styrenesulfonate) (PEDOT: PSS)；所用發光層之共主體為50 wt %藍光N,N’-bis-(1-naphthy)-N,N’-di-phenyl-1,1’-biphenyl- 4-4’-diamine與50 wt % 深藍光2-(N,N-diphenylamino)-6-[4-(N,N- diphenylamino)styryl]naphthalene (NPB)，並摻雜0.5 wt % 橘黃光染料5,6,11,12-tetraphenyl-naphthacene；電子傳輸材料為1,3,5-tris(N-phenyl- benzimidazol-2-yl)benzene；當奈米點摻混濃度為7.0 wt %時，所得純白光元件，亮度在100 cd/m2時，發光效率從13.5 lm/W (14.7 cd/A) 提升至17.1 lm/W (17.6 cd/A)，其色座標為(0.30, 0.34)；元件效率之提昇，可歸因於PSA奈米點可有效調整電洞進入發光層之數量，造成載子注入平衡；此外，將NPB置入PEDOT: PSS與單一發光層之間，所得白光元件，亮度於100 cd/m2時，發光效率從13.5 lm/W (14.7 cd/A) 提升至15.4 lm/W (15.6 cd/A)，其色座標為(0.28, 0.34)；此高效率可歸因為，電洞注入到發光層之能障提高，可避免過多電洞注入到發光層，使發光層中之電子-電洞注入平衡。

摘要…………………………………………………………………… I
獻………………………………………………………………………II
誌謝………………………………………………………………… III
目錄……………………………………………………………………VI
表目錄………………………………………………………………… X
圖目錄…………………………………………………………………XI
壹、緒論……………………………………………………………… 1
貳、文獻回顧………………………………………………………… 4
2-1、有機發光二極體的歷史發展……………………………………4
2-2、發光原理……………………………………………………… 11
2-3、有機發光材料………………………………………………… 21
2-4、白光有機發光二極體之發展………………………………… 23
2-4-1、單層發光白光元件………………………………………… 27
2-4-2、積層發光白光元件………………………………………… 31
2-5、有機電致發光元件之壽命機制……………………………… 35
2-6、奈米點製備高效率OLEDs/PLEDs元件…………………………38
2-7、高外部量子效率OLEDs元件……………………………………41
參、實驗方法…………………………………………………………42
3-1、材料…………………………………………………………… 42
3-2、PSA奈米點之合成機制…………………………………………46
3-3、動態光散射…………………………………………………… 47
3-4、PSA奈米點表面電位量測………………………………………48
3-5、原子力顯微鏡………………………………………………… 49
3-6、蒸鍍裝置……………………………………………………… 52
3-7、蒸鍍速率之測定與校正……………………………………… 54
3-8、蒸鍍源之製備..……………………………………………… 55
3-9、基材清洗……………………………………………………… 56
3-10、旋轉塗佈電洞傳輸層…………………………………………56
3-11、元件之電路設計………………………………………………57
3-12、負電極之製備….……………….……………………………59
3-13、元件電流、電壓與亮度特性量測……………………………59
3-14、發光效率之計算………………………………………………61
3-15、元件壽命之量測………………………………………………62
3-16、最高已填滿分子軌域(highest occupied molecular
orbital, HOMO)及最低未填滿分子軌域（lowest
unoccupied molecular orbital, LUMO）之量測…………62
肆、結果與討論………………………………………………………63
4-1、高效率白光OLEDs元件…………………………………………63
4-1-1、PSA奈米點之粒徑分析………………………………………63
4-1-2、PSA奈米點表面電位分析……………………………………65
4-1-3、PSA奈米點摻混對電洞傳輸層表面粗糙度之影響…………65
4-1-4、元件結構及鍍膜參數……………………………………… 68
4-1-5、PSA奈米點摻混之元件發光發光特性………………………70
4-1-6、元件發光效率……………………………………………… 71
4-1-7、元件之亮度-電壓-電流密度關係………………………… 74
4-1-8、元件能階結構與PSA奈米點摻混電洞傳輸層之分散情形…76
4-1-9、電洞注入機制探討………………………………………… 81
4-1-10、載子注入平衡………………………………………………82
4-1-11、PSA奈米點掺混對白光元件壽命之影響………………… 83
4-2、高效率螢光白光有機發光二極體…………………………… 84
4-2-1、元件結構及鍍膜參數……………………………………… 84
4-2-2、元件之亮度-電壓-電流密度關係………………………… 86
4-2-3、元件發光效率……………………………………………… 89
4-3、雙電洞傳輸層製備高效率白光OLEDs…………………………90
4-3-1、元件結構及鍍膜參數……………………………………… 90
4-3-2、元件發光特性……………………………………………… 92
4-3-3、元件之亮度-電壓-電流密度關係………………………… 93
4-3-4、元件發光效率……………………………………………… 96
4-3-5、載子注入平衡……………………………………………… 97
伍、結論………………………………………………………………99
陸、參考資料……………………………………………………… 100
附錄、個人著作目錄……………………………………………… 109

表目錄
表一、不同色光之波長、HOMO-LUMO能階差及CIE座標……………13
表二、所用有機材料的膜厚校正值…………………………………55
表三、PSA奈米點摻混對白光OLEDs發光特性之影響………………71
表四、電洞傳輸層NPB厚度對白光OLEDs元件發光特性之影響……88
表五、雙電洞傳輸層之白光OLEDs元件發光特性………………… 92

圖目錄
圖一、1987年美國Kodak公司首創異質接面之雙層OLEDs元件結構及能
階圖…………………………………………………………… 6
圖二、英國劍橋大學Calvendish實驗室利用共軛聚合物(PPV)所發表
的單層PLEDs元件結構圖………………………………………8
圖三、日本Saito等人提出載子再結合區位於具電洞傳輸功能的發光
層之OLEDs元件結構……………………………………………9
圖四、1991年Adachi等人發表的三層OLEDs元件結構圖………… 10
圖五、1992年日本Kido教授提出一種具有幽禁層(confinement
layer)構造之三層OLEDs元件結構………………………… 10
圖六、有機電致發光元件之結構及能階示意圖……………………12
圖七、電子與電洞經再結合後之能量分配及能階示意圖…………14
圖八、Förster與Dexter兩種能量轉移機制示意圖……………… 16
圖九、1931國際照明標準委員會(Commission International de L’
Eclairage)色座標……………………………………………24
圖十、單層WOLEDs結構：(a)三波長WOLEDs元件及(b)雙波長WOLEDs元
件………………………………………………………………25
圖十一、積層WOLEDs結構：(a)三波長WOLEDs元件及(b)雙波長WOLEDs
元件……………………………………………………………26
圖十二、1997年Carter 教授將SiO2及TiO2奈米點摻混於MEH-PPV高分
子中……………………………………………………………38
圖十三、1999 年Carter 教授使用末端胺基矽烷改質ITO表面電性並
摻混SiO2奈米點，阻擋電子與提高電洞注入至發光層中…39
圖十四、2005 年Gigli等人將CdSe/ZnS量子點摻混進PFH-MEH高分子
中………………………………………………………………40
圖十五、有機材料DPASN、NPB及Rubrene之化學結構式………… 43
圖十六、有機材料t-NPD、PEDOT: PSS、TPBi及Alq3之化學結構
式………………………………………………………………45
圖十七、PSA奈米點之合成機制…………………………………… 46
圖十八、原子力顯微鏡操作原理示意………………………………50
圖十九、AFM表面粗糙度示意圖…………………………………… 51
圖二十、真空蒸鍍聚合系統之示意圖………………………………53
圖二十一、OLEDs元件之電路設計及其製作流程圖……………… 58
圖二十二、OLEDs元件之電流-電壓-亮度(I-V-B)及CIE色座標量測示
意圖……………………………………………………………60
圖二十三、PSA 奈米點之TEM量測與動態光散射分析…………… 64
圖二十四、PSA奈米點之表面電位分析結果……………………… 65
圖二十五、ITO表面之AFM量測圖……………………………………66
圖二十六、PEDOT: PSS覆蓋於ITO之AFM量測圖……………………66
圖二十七、PSA 奈米點掺混PEDOT: PSS覆蓋ITO之AFM量測圖……67
圖二十八、白光OLEDs元件結構圖………………………………… 69
圖二十九、PSA奈米點摻混對白光OLEDs元件能量效率之影響……72
圖三十、PSA奈米點摻混對白光OLEDs元件電流效率之影響………72
圖三十一、PSA奈米點摻混對白光OLEDs元件面電流之影響………74
圖三十二、PSA奈米點摻混對白光OLEDs元件發光亮度之影響……75
圖三十三、元件能階結構與PSA奈米點摻混電洞傳輸層之分散情
形………………………………………………………………80
圖三十四、摻混PSA奈米點之電洞注入機制示意圖……………… 81
圖三十五、摻混PSA奈米點之載子分佈示意圖…………………… 82
圖三十六、PSA奈米點掺混對白光OLEDs元件壽命之影響…………83
圖三十七、白光OLEDs元件結構圖………………………………… 85
圖三十八、NPB傳輸層厚度對白光OLEDs面電流之影響……………86
圖三十九、NPB傳輸層厚度對白光OLEDs元件亮度之影響…………88
圖四十、NPB傳輸層厚度對白光OLEDs元件效能之影響……………89
圖四十一、白光OLEDs元件結構圖………………………………… 91
圖四十二、雙電洞傳輸層對白光OLEDs元件亮度之影響………… 94
圖四十三、雙電洞傳輸層對白光OLEDs面電流之影響…………… 95
圖四十四、雙電洞傳輸層對白光OLEDs元件效能之影響………… 96
圖四十五、使用雙層電洞傳輸層之載子分佈示意…………………98

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