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臺灣博碩士論文加值系統

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研究生:盧志峰
論文名稱:銅鉻系列觸媒在壓力下甲醇分解反應之應用及動力學研究
論文名稱(外文):Application and Kinetic of Copper-chromite Catalysts on the Mehanol Dissociation Reaction Under Pressure
指導教授:蕭敬業
學位類別:碩士
校院名稱:國立臺灣科技大學
系所名稱:化學工程技術研究所
學門:工程學門
學類:化學工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:1998
畢業學年度:86
語文別:中文
論文頁數:120
中文關鍵詞:銅鉻甲醇
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  本實驗主要目的在研究銅鉻系列觸媒應用於壓力下的甲醇分解反應時,增加反應壓力對觸媒活性與長時間穩定性的影響,並藉由 BET分析觸媒的表面積與孔徑大小, N2O/H2滴定法量測銅表面積與銅分散度,XRD 觀察觸媒的晶形與結構,SEM 檢視觸媒表面的微觀結構變化,EA鑑定觸媒上的積碳量等來探討觸媒活性衰退的原因,然後發展反應動力學以幫助我們了解壓力下甲醇分解反應的速率控制機構。同時也探討觸媒經鹼金屬改良後的差異並與多種商業觸媒做一比較,最後並於進料加入CO2以觀察其對反應的影響。
  由實驗結果顯示,提高反應壓力會減低觸媒活性,但對維持觸媒穩定性有絕佳的效果,故在利用高溫度來提昇反應活性時可利用高壓來抑制觸媒的衰退。
  在進料中添加20%CO2也對觸媒的穩定性有幫助。而添加2wt%K 的銅鉻系列觸媒是本實驗多種觸媒中活性最佳者,因為它能夠增加銅分散性使反應性上升,不過銅鋅系列觸媒並不適用於甲醇分解反應。
  經由 XRD 晶相分析、 N2O/H2滴定法及 EA 元素分析可知在壓力下進行反應的觸媒可以緩和觸媒面受高溫燒結的情形,並減少觸媒上的積碳,因此能夠維持良好的穩定性,避免觸媒活性衰退,而壓力下有高穩定性可能是由於壓力增加使得系統中的CO2體積及含量增加之故。
  從power law 的反應動力學模擬可得以下結果: -rp =1.09x10 8xe22.19/RT xP1.25CH3OHPH2-1.32 PCO-0.31
  由以上結果可知觸媒反應速率與系統總壓力呈倒數關係,這正可以與壓力下觸媒活性會衰退的結果相符合。


  This paper presents an investigation of the effect of reaction pressure to the activity and stability on Cu/Cr/Mn catalysts for the methanol dissociation reaction under pressure. In order to understand the catalyst deactivation, the catalysts were undergo a series of long time on-stream test and their physical properties beford and after the test were also examined by BET, N2O/H2 titration, XRD ,SEM and EA.
  Kinetic studies examined the influence of reaction pressure on the rate-controlling mechanism of the methanol dissociation reaction. We also compared various business caralysts (G-66, G-99, T-2107et al.)with the activity of the Cu/Cr/Mn catalysts with and without modification of alkali metals, and observed the influence of adding CO2 in the feed.
  Experiment results show that higher reaction pressure will decrease the activity but clearly increase the stability of catalysts such as the result of adding 20%CO2 in the feed. Adding 2wt% K shows the best promoting affect due to K can enhance the dispersion of active copper. But the Cu/Zn catalysts were not adequate for the methanol dissociation reaction.
  It is found by BET ; XRD,EA analysis that the catalyst dectivation may be attributed to singerign and coking at higher reaction temperature. High reaction pressure decreased the coking is the reasion why it can enhance the stability of catalysts.Carbon deposit found in the reaction is retarded by high reaction pressure which increase the CO2 content in reaction system.
  Finally, we obtained the following rate equations and parameters with power law model: -rp =1.09x10 8xe22.19/RT xP1.25CH3OHPH2-1.32 PCO-0.31

QRCODE
 
 
 
 
 
                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                               
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