臺灣博碩士論文加值系統

本研究旨在探討V2O5於不同擔體上對催化效果的影響。我們選用TiO2與SiO2(Q30)及自製的TiO2-SiO2作為擔體，並於其上嫁接氧化釩成為催化性能測試實驗所需之觸媒；反應性能測試於連續式固定床反應器進行，進料為1,2-dichlorobenzene，操作條件於常壓與200-550度。接著利用延伸X光吸收精細結構(EXAFS)、X光吸收近邊緣結構(XANES) 、X光繞射(XRD)等特性分析之方法，分析不同製備條件對觸媒結構變化之影響，了解觸媒結構與催化性能之關連。
實驗結果顯示，雖然V2O5在SiO2擔體上的分散性較V2O5/ TiO2好，但催化性能卻劣於V2O5/ TiO2，因此我們推測有釩鈦間作用力者可促進催化反應。為了提升V2O5/ TiO2的分散性，我們嫁接TiO2在SiO2擔體上再嫁接上氧化釩，使得V2O5的分散性達到最好，結晶顆粒大小最小，經催化性能測試實驗證實V2O5/ TiO2- SiO2的催化效果也最佳。

The goal of this study is to understand the effects of the structures of V2O5-TiO2, V2O5-SiO2, V2O5/ TiO2-SiO2 on the catalytic performance. Titania was grafted on SiO2 pellets to produce TiO2-SiO2 supports, and V2O5/TiO2-SiO2, V2O5/SiO2 and V2O5/TiO2 were prepared by grafting vanadia on the TiO2-SiO2, granular SiO2, and anatase nano-particles, respectively. The oxidation tests were carried out at a fixed bed reaction system under 1 atm and temperature ranged from 200 to 550˚C. The structures of catalysts were characterized by Synchrotron XRD (X-ray diffraction), XAS (X-ray adsorption spectroscopy).
The data show that V2O5 and TiVO4 of crystal grain size about 10 nm formed on anatase support. In contrast, isolated VO4 and small V2O5 clusters were formed on TiO2-SiO2 and SiO2, respectively. Since V2O5/SiO2 presents higher vanadia dispersion but lower activity than V2O5/TiO2, it is suggested that vanadia-titania interactions promote the oxidation reaction. The low vanadia dispersion for V2O5/TiO2 can be improved by the use of TiO2-SiO2; the mono-layer TiO2 on SiO2 helps anchor vanadia to form isolated VO4 species.

第一章 緒論 1
1.1研究背景 1
1.1.1 戴奧辛簡介 1
1.1.2 戴奧辛之生成機制 5
1.1.3 戴奧辛之去除方法 6
1.2研究動機 8
1.3觸媒簡介 9
1.3.1 二氧化矽 11
1.3.2 二氧化鈦 12
1.3.3 觸媒失活 15
1.3.4 觸媒氧化反應 15
第二章 研究方法與步驟 18
2.1前言 18
2.2 實驗規劃 19
2.2.1實驗流程 19
2.2.2實驗所用之藥品與氣體 20
2.3 觸媒製備 21
2.3.1觸媒擔體之製備 24
2.3.2 氧化釩觸媒之製備 25
2.4觸媒性能測試實驗 25
2.4.1 實驗裝置 25
2.4.2反應性能測試 26
2.4.3產物分析 27
2.5 特性分析儀器之介紹 33
2.5.1氣相層析質譜法（GC-MS） 33
2.5.2氣相色層分析法（Gas Chromatography） 34
2.5.3 X-光吸收光譜分析（Analysis of X-Ray Absorption Spectrum） 38
2.5.4粉末X光繞射（Powder X-ray Diffraction；XRD） 45
第三章 結果與討論 52
3.1前言 52
3.2擔體與觸媒之結構分析 52
3.2.1氧化釩觸媒於不同擔體上之結構分析 53
3.2.2 V2O5/TiO2穩定性能測試 54
3.2.3二氧化鈦觸媒於二氧化矽擔體上之結構分析 55
3.2.4氧化釩觸媒於TiO2-SiO2與SiO2擔體上結構分析 56
3.3實驗結果之分析與處理 60
3.3.1產物鑑定分析 60
3.3.2反應數據處理 61
3.3.3催化性能分析 63
3.3.3.1氧化釩觸媒於各個不同擔體之熱穩定性測試.....63
3.3.3.2氧化釩觸媒於各個不同擔體之催化性能分析......64
第四章 結論與未來展望 92
4.1結論 92
4.2未來展望 94
參考文獻 95

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