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研究生:沈世宏
論文名稱:鈦、矽二氧化物擔體負載之第八族金屬觸媒對一氧化碳氫化之催化作用研究
論文名稱(外文):Study on the Catalytic Hydrogenation of CO on TiO2-SiO2 Supported Group Ⅷ Metal Catalysts
指導教授:李敏達
學位類別:博士
校院名稱:國立臺灣大學
系所名稱:化學工程研究所
學門:工程學門
學類:化學工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:1982
畢業學年度:70
語文別:中文
論文頁數:255
中文關鍵詞:二氧化物
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本文探討合成氣之能源開發中極具重要性之費雪一托卜夕 Fischer-Tropsch) 合成反應觸媒。以七種不同組成之鈦、矽二元氧物擔體所具之不同表面酸度及擔體與其負載金屬 (鎳、鈀、鐵、釕間不同程度之作用力來研究FT合成活性與選擇性受到的影響。
以本文所用新的擔體系統,得到與前人在其他擔體系統相近的結為:
1. 含TiO2之二元氧化物擔體負載之第八族金屬觸媒在高溫 (500℃)氫氣流中還原時,擔體與負載金屬間發生強烈作用,(Strong Metal Support Interaction; SMSI) 此作用使負載金屬之氫吸附量降低。作用程度從大到小的秩序為鐵觸媒>鈀觸媒>釕觸媒>鎳觸媒。
2. 鎳金屬在含較多路易士酸的擔體上有較低之FT合成活性。
3. 鈀金屬在含較多酸基的擔體上有較高之FT合成活性。
4. 釕金屬之晶粒較小時或較酸的擔體上有較低的FT合成活性。
本研究得到前研究者所未曾發現的結果為:
1. 鐵與二氧化矽擔體在600℃高溫氫氣中還原時亦有可逆之SMSI現象。
2. TiO2擔體觸媒所具SMRI現象之成因與TiO2擔體觸媒所具特殊FT合成活性與選擇性之成因並不相同。
3. SMSI使Ru/Ti02觸媒表面所吸附H+中較強吸附者減少,使Fe/TiO2觸媒表面所吸附H-中較弱吸附者減少。
4. Fe/TiO2觸媒之FT合成活性較Fe/Si02觸媒低,甲烷選擇率則較高。
5. 鐵金屬在較酸之擔體上有較低之FT合成活性。
6. 在氫氣中還原的TiO2擔體比在氮氣中還原者吸附較多之氨。
本提出之論點可以解釋大部份實驗結果。
Seven kinds of TiO2-SiO2 binary oxides with different compositions were prepared and used as the supports of Ni, Pd, Fe and Ru metal catalysts. The Resulting catalysts were studied toward Fischer-Tropsch (FT) reaction to decide the effects of the surface acidity of support and the interaction of metal and support.
Several features found by previous investigators were reconfirmed with new and different support system used in this study, these are
1. Strong metal support interaction (SMSI), which is characterized by the obvious depression of hydrogen adsorption on the supported metal, were found for high temperature (500℃) reduced group VⅢ metal catalysts with TiO2 containing binary oxides as support. The extent of interaction decreases in the sequence of iron catalysts > palladium Catalysts > ruthenium catalysts > nickel catalysts.
2. Nickel supported on surface of higher Lewis acidity shows lower activity for FT reaction.
3. Palladium supported on surface of higher acidity shows higher activity for FT reaction.
4. Ruthenium with smaller crystallite size or supported on surface of higher acidity shows lower activity for FT reaction.
Some results concluded in this study and not discovered by previous estigators are:
1. Reversible SMSI is also found for silica-supported iron catalysts reduced in 600℃ hydrogen stream.
2. The mechanism that results to the SMSI of TiO2 supported metal catalysts differs from that results to the special activity and selectivity of Ti02 supported metal catalysts for FT reaction.
3. The stronger adsorbed species among the H+ adsorbed on Ru/TiO2 catalyst are depressed while SMSI exist between Ru and TiO2; the weaker adsorbed species among the H- adsorbed on Fe/TiO2 catalyst are depressed while SMSI exist between Fe and TiO2.
4. Fe/TiO2 has lower FT reaction activity than Fe/SiO2 but has higher methane selectivity.
5. Iron supported on surface of higher acidity shows lower activity for FT reaction.
6. TiO2 support while reduced in hydrogen can adsorbe higher amount of ammonia than that calcined in helium.
Some arguments are proposed to explain most of the experimental results in this study.
目錄
摘要
誌謝
第一章 緒論
第二章 文獻回顧
第一節 費雪-托卜夕合成反應
第二節 影響費雪-托卜夕合成反應的因素
第三節 活性金屬與擔體之相互作用
第四節 鈦、釸二元氧化物擔體之性質
第三章 實驗方法與設備
第一節 晶相鑑定
第二節 孔隙度測定
第三節 全表面積測定
第四節 表面酸度酸量測定
第五節 活性表面積測定
第六節 反應活性與選擇性測定
第七節 使用藥品及氣體
第四章 釸與鈦之二元氧化物擔體
第一節 製備方法
第二節 擔體之均勻性
第三節 晶相分析
第四節 孔隙體積
第五節 全表面積
第六節 擔體表面酸度與酸量
第七節 含浸金屬與還原對表面酸之影響
第五章 5%鎳擔體觸媒
第一節 觸媒製備方法
第二節 氫吸附量
第三節 反應活性
第四節 產品選擇率
第五節 討論
第六章 2%鈀擔體觸媒
第一節 製備方法
第二節 氫吸附量
第三節 反活性與選擇率
第四節 討論
第七章 5%鐵擔體觸媒
第一節 製備方法
第二節 氫吸附量
第三節 反應活性
第四節 產品選擇率
第五節 討論
第八章 2%釘擔體觸媒
第一節 製備方法
第二節 氫吸附量
第三節 反應活性
第四節 反應選擇率
第五節 討論
第九章 綜合討論
第一節 實驗結果與摘要
第二節 綜合討論
第十章 結論與建議
附錄
參考文獻
英文摘要
研究生個人資料
圖目錄
表目錄
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