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研究生:劉至雅
論文名稱:銅酵素模型化合物的性質研究
論文名稱(外文):Study of the model compound for copper enzymes
指導教授:林萬寅林萬寅引用關係
指導教授(外文):SU, ZHI-MING
學位類別:碩士
校院名稱:國立臺灣大學
系所名稱:化學研究所
學門:自然科學學門
學類:化學學類
論文種類:學術論文
論文出版年:1992
畢業學年度:75
語文別:中文
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4-甲基-2,6-雙-(1- 亞甲基)-酚 [2]是可對每個金屬離子提供一個氮和一個氧的雙蟄配位子,並具有一個苯氧根架橋在兩個金屬離子之間。而其酸式狀態在波長282nm有一最大紫外可見光吸收,於波長315和425nm各有一最大螢光放射,而鹼式狀態的最大紫光外可見光吸收波長為306nm,螢光放射則在波長364nm。且其pka值為9.0左右。
配位子[2]可和銅(II)離子形成單銅和雙核銅錯化合物,其鍵結常數K1=2.1x10(13次方)M(-1次方)和K2=6.5x107M(-1次方),而和鈷(II)離子、鎳(II)離子、鋅(II)離子僅形成1:1的單核錯化合物,鍵結常數K分別為1.2x10(的5次方)M-1、1.7x10(的5次方)M(的-1次方);與鎂(II)離子、鈣(II)離子則幾乎不產生鍵結。且溫度升高會減小其與銅(II)離子的鍵結常數。
配位子[2]合成的雙合銅(I)錯化合物溶解在二甲基亞颯中,先形成紅色溶液,再轉為黃色,其紫外可見吸收波長也由450nm慢慢藍移至400nm左右,常溫下,可以聯胺或維生素還原再通氧化,且可重複多次。根據循環電位圖,推測紅色和黃色溶液可能都是含Cu(II)Cu(II)的雙銅(II)錯化合物,而紅色雙核銅(II)錯化合物的每一個銅(II)離子上接有一個碘子離子,黃色雙核銅(II)錯化合物上的碘離子則可能已解離出來。
紅色雙核銅(II)錯化合物對不銅取代基的鄰-雙酚類催化速率均較黃色為快;在飽和氧的環境下,催化速率也較在未飽和氧的環境下快;而對於具推電子基的鄰-雙酚類催化速率則較不具取代基的鄰-雙酚類快。在固定濃度的鄰-雙分類下,低濃度的雙核銅(II)錯化合物之催化速率與其濃度成正比;而在固定濃度的雙核銅(II)錯化合物下,低濃度的鄰-雙酚類存在下,催化速率和鄰-雙分類濃度呈線性;而在較高濃度的鄰-雙酚類下,因鄰-雙酚類分子間產生氫鍵,造成濃度增加化速率反而下降。外加銅(II)離子於鄰-雙酚類溶液中,因與雙核銅(II)錯化合物競爭鄰-雙酚類分子,所以會抑制催化反應。
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