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研究生:林秀雄
研究生(外文):Lin Shiow Shyung
論文名稱:以含鈷之五型磷鋁分子篩催化環己烷與環己酮液相氧化反應之研究
論文名稱(外文):Study on the Liquid-Phase Oxidation of Cyclohexane and Cyclohexanone Using CoAPO-5 as the Catalyst
指導教授:翁鴻山翁鴻山引用關係
指導教授(外文):Weng Huang Shan
學位類別:博士
校院名稱:國立成功大學
系所名稱:化學工程研究所
學門:工程學門
學類:化學工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:1994
畢業學年度:82
語文別:中文
中文關鍵詞:含鈷五型磷鋁分子篩液相氧化反應環己烷環己酮己二酸共促進效應
外文關鍵詞:CoAPO-5Liquid-Phase OxidationCyclohexaneCyclohexanoneAdipic
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本論文是以氧氣為氧化劑,醋酸為溶劑,在不加促進劑下,探討 
CoAPO-5,MnAPO-5 與 MnCoAPO-5催化環己烷﹑環己酮或二者混合物之液
相氧化反應。由於使用CoAPO-5觸媒,不需促進劑就可將環己烷氧化成環
己酮及己二酸等,不僅無誘導期,環己烷轉化率與己二酸選擇率亦不差,
且觸媒耐用性良好,所以為具潛力之觸媒。在CoAPO-5 催化下,環己烷氧
化反應乃以自由基的方式進行。反應之主要產物為環己醇﹑環己酮及二質
子酸等。在二質子酸中,己二酸與丁二酸濃度之比值,在反應中段有極大
值,這是由於己二酸脫醯基氧化形成丁二酸所致。環己烷氧化反應之初速
率,當反應溫和時,可以下式表示: 略若反應較激烈,則可表示為: 略
另依反應機構,亦可導出初速率表示式: 略反應活化能約為40 kcal/
mole。為提高己二酸選擇率,反應條件必須是高反應物濃度﹑高反應溫度
與高氧氣壓力,且反應 3-4小時。反應中產生的水過多時,會影響轉化率
與選擇率,並增加分析困擾。加醋酸乾以吸收水可提高轉化率及乙酸環己
酯與丁二酸選擇率,但降低己二酸選擇率,所以並不必要。可是羧酸(甲
酸除外)之使用則是必需。加入環己酮為環己烷氧化之共反應物時,可提
高環己烷轉化率及己二酸選擇率,且反應溫度較低,乃因環己烷與環己酮
之共促進作用所致。增加觸媒用量可使共氧化時,環己烷轉化率提高,但
己二酸選擇率卻下降。對共氧化系統,115 ℃下,4小時轉化率與選擇率
分別約為 30﹪與50﹪。使用 MnAPO-5 為觸媒催化環己酮氧化時,較使
用 CoAPO-5 佳,但對環己烷則無活性。使用 MnCoAPO-5 為觸媒時,對環
己烷與環己酮單獨氧化均具活性,但對後者之效果較使用CoAPO-5 時佳,
對前者則較差。CoAPO-5中沒有必要加入錳元素。
封面
目錄
圖目錄
表目錄
中文摘要
英文摘要
第一章 緒論
1-1 製程回顧
1-2 磷鋁分子篩觸煤之簡介
1-3 研究動機與論文內容
第二章 觸媒
2-1 前言
2-2 含金屬五型磷鋁分子篩之製備
2-2-1 含金屬五型磷鋁分子篩先驅物的製備
2-2-2 含金屬五型磷鋁分子篩先驅物的後處理
2-3 含金屬五型磷鋁分子篩之性質鑑定
2-3-1 結構鑑定
2-3-2 表面型態分析
2-3-3 熱穩定性測試
2-3-4 含鈷五型磷鋁分子篩中之鈷含量
第三章 氧化反應寅驗裝置、步驟與分析力法
3-1 實驗裝置
3-2 實驗步驟
3-3 藥品
3-4 分析儀器
3-5 分析方法
第四章 CoAPO-5催化環已烷之氧化反應
4-1 前言
4-2 CoAPO-5結構中鈷與環己烷氧化反應的關係
4-3 選擇率的比較
4-4 反應動力學之探討
4-5 反應機構之探討
4-6 結論
第五章 反應條件對CoAPO-5催化環己烷液相氧化反應之影響
5-1 前言
5-2 操作變數的影響
5-2-1 觸媒用量的影響
5-2-2 環己烷濃度的影響
5-2-3 氧氣壓力的影饗
5-2-4 反應溫度的影響
5-3 系統中加入醋酸酐之影響
5-4 使用不同溶劑之影響
5-5 結論
第六章 CoAPO-5催化環己烷與環己酮之共氧化反應
6-1 前言
6-2 反應之機制
6-3 共促進效應
6-3-1 反應溫度與環己酮濃度的影響
6-3-2 觸媒用量的影響
6-4 結論
第七章 MnAPO-5與MnC0APO-5催化環己烷與環己酮之氧化反應
7-1 前言
7-2 MnAPO-5催化環己烷與環己酮之氧化反應
7-3 MnC0APO-5催化環己烷與環已酮之氧化反應
7-4 結論
第八章 總結與建議
8-1 總結
8-2 建議
參考文獻
附錄
自述
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