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臺灣博碩士論文加值系統

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研究生:鄭淑華
研究生(外文):Shu-Hua Cheng
論文名稱:水溶性金屬紫質對一氧化氮之電催化還原反應及其共振拉曼光譜研究
論文名稱(外文):Electrocatalysis of Nitric Oxide Reduction by Water-Soluble Metalloporphyrins and Their Resonance Raman Spectroscopic Studies.
指導教授:蘇玉龍蘇玉龍引用關係
指導教授(外文):Yuhlong Oliver Su
學位類別:博士
校院名稱:國立臺灣大學
系所名稱:化學學系
學門:自然科學學門
學類:化學學類
論文種類:學術論文
論文出版年:1994
畢業學年度:82
語文別:中文
中文關鍵詞:金屬紫質電催化共振拉曼
外文關鍵詞:MetalloporphyrinElectrocatalysisResonance Raman
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本論文有二個研究目的,第一、以水溶性鈷紫質進行一氧化氮的電催化還
原反應,包括軸上配位基的效應,催化的活化中心,及催化還原產物的探討
。第二、研究金屬紫質的共振拉曼光譜,包括軸配位氫氧根與中心金屬之
間的振動,及紫質周圍取代基上質子交換反應速率之探討。三價鈷紫質
Co(2-TMPyP)軸上水分子之酸解離常數為5.5及9.6。在pH 4-12的溶液中,
亞硝酸根以氮原子配位在三價鈷離子上。當進行一個電子還原時,則伴隨
亞硝酸根離子脫去反應。還原態二價鈷紫質為五配位狀態,其軸上水分子
之酸解離常數為13.0。亞硝酸根離子在酸性溶液中進行自身氧化還原反
應,生成一氧化氮及硝酸根離子。一氧化氮配位在三價鈷紫質中心,進行還
原配位反應 ,形成 Co(II)(2-TMPyP)(NO)。在pH4.0溶液中,在-0.3 V電解
含亞硝酸根的鈷紫質溶液,生成一氧化二氮。改在-0.7 V電解, 一價鈷紫
質與一氧化氮及亞硝酸均進行反應,大量電解的主要產物為氨及羥基胺。
以共桭拉曼光譜觀察三價錳紫質Mn(4-TMPyP),可以觀察到二個氫氧根配位
的錳紫質,其振動頻率(wavenumber)在494。此外,還可以觀察到 N-
methylpyridinium (pyr) group的振動。利用C=N的振動頻率之改變,可以
計算取代基上質子被氘離子取代速率為0.030, 0.018, 0.010 1/min。
封面
目錄
謝誌
摘要
圖目錄
表目錄
第一章 簡介
1.1 金屬紫質錯合物
1.2 亞硝酸根在生物系統的還原反應
1.3 一氧化氮金屬紫質錯合物
1.4 亞硝酸根的催化還原反應
1.5 金屬紫質的共振拉曼光譜
1.6 研究目的
第二章 實驗部分
2.1 使用藥品
2.2 使用儀器
第三章 鈷紫質的基本性質
3.1 pH值對【Co□(2-TMPyp)]】吸收光譜的效應
3.2 鈷紫質的電化學性質
3.3 【Co□(2-TMPyP)】之ESR探討
第四章 鈷紫質催化還原一氧化氮
4.1 一氧化氮對【Co□(2-TMPyP)】之軸配位效應
4.2 亞硝酸根對【Co□(2-TMPyP)】之軸配位效應
4.3 亞硝酸根對【Co□(2-TMPyP)】效應之電化學研究
4.4 亞硝酸鹽催化還原之產物分析
第五章 金屬紫質的共振拉曼光譜
5.1 錳紫質的共振拉曼光譜
5.2 鈷紫質的共振位曼光譜
5.3 錳紫質取代基上質子交換反應
第六章 結論
第七章 參考文獻
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