臺灣博碩士論文加值系統

沸石在放射性廢料處理上的應用正與日俱增。絲光沸石是沸石的一種，對
於一價或二價的離子有高的離子交換能力，可視為候選緩衝材料之一。本
論文主要以緩衝材料為對象，探討絲光沸石對鍶銫核種的收附作用。先以
靜態收附探討濃度、溫度及酸鹼度對絲光沸石收附鍶銫的影響。另以動態
收附推定其收附反應的速率決定步驟，進而瞭解其收附機制。考慮地下水
中陽離子的影響，以與地下水中的主要陽離子如 Na+、K+、Ca2+和Mg2+充
分作用後所得各型絲光沸石對鍶銫的收附進行實驗，以便得到更接近實際
狀況的結果。濃度、溫度及酸鹼度均會影響絲光沸石對鍶銫核種的收附。
低濃度時，絲光沸石對鍶銫核種的收附曲線呈線性，但適用的濃度範圍各
不相同。溫度升高，絲光沸石對鍶銫核種的收附量均減少，顯示絲光沸石
對鍶銫核種收附反應是放熱反應。當環境的pH值處於絲光沸石的酸鹼緩衝
區內，絲光沸石對鍶銫核種有最大收附量。而環境的pH值增加或減少均使
收附量減少。絲光沸石收附鍶銫核種的過程，顯示有兩種不同的收附機制
。剛開始反應時，粒子擴散為速率決定步驟；當反應進行一段時間後，薄
膜擴散則為速率決定步驟。因為薄膜擴散對鍶有比銫更顯著的影響，顯示
薄膜擴散的效應和離子所帶電量有關。各型絲光沸石對鍶銫核種平衡時的
收附量均比不上天然絲光沸石的收附量。所以若未考慮地下水成分而單純
以天然絲光沸石作為緩衝材料進行評估，可能會有低估收附效果之情形，
尤其對鍶的收附差異更大。實驗所得結果顯示，收附分率及反應時間有
Freundlich型式的關係，故提出一Freundlich型動力學方程式來解析各型
絲光沸石對鍶銫核種的動態收附行為，並藉以求出收附平衡時間。結果亦
顯示收附平衡時間均隨溫度的升高而迅速地縮短。另外方程式中的參數KF
，和溫度呈現正比的關係，隨著溫度的增加而變大。乃因KF本身為平衡濃
度及收附位址反應速率的函數。因為溫度的升高均導致平衡濃度之增高，
及在反應位址之收附速率變快，是以KF值會隨著溫度的增加而變大。

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目錄
圖目
表目
第一章 緒論
1.1 前言
1.2 絲光準石的基本特性
1.3 研究流程
第二章 理論
2.1 核種在多孔性介質中的遷移
2.1.1 對流作用
2.1.2 分散作用
2.1.3 收附和離子交換作用
2.1.4 退化作用
2.1.5 核種在多孔性介質中的遷移方程式
第三章 實驗
3.1 實驗材料
3.1.1 天然絲光沸石
3.1.2 放射性核種
3.1.3 化學試藥
3.1.4 儀器設備
3.2 實驗方法及步驟
3.2.1 絲光沸石對鍶銫核種的靜態收附實驗
3.2.1.1 絲光沸石對不同濃度核種的收附
3.2.1.2 絲光沸石的酸鹼緩衝特性
3.2.1.3溫度與酸鹼度對絲光沸石收附鍶銫的影響
3.2.2 絲光沸石對鍶銫核種的動態收附實驗
3.2.2.1 絲光沸石對鍶銫核種的收附
3.2.2.2 絲光沸石收附鍶銫核種的速率決定步驟
3.2.3 與地下水中主要陽離子作用後的絲光沸石對鍶銫核種的收附實驗
第四章 結果與討論
4.1 絲光沸石的化學組成、粒徑分布和酸鹼緩衝特性
4.1.1 結果
4.1.2 討論
4.2 絲光沸石對鍶銫核種的靜態收附
4.2.1 結果
4.2.2 討論
4.2.2.1 平衡收附模式
4.2.2.2 濃度對絲光沸石收附鍶銫的影響
4.2.2.3 酸鹼度對絲光沸石收附鍶銫的影響
4.2.2.4 溫度對絲光沸石收附鍶銫的影響
4.3 絲光沸石對鍶銫核種的動態收附
4.3.1 結果
4.3.2 討論
4.3.2.1 動態收附理論
4.3.2.2 絲光沸石對鍶銫的收附機制
4.3.2.3 鍶銫在絲光沸石中的擴散
4.4 與地下水中主要陽離子作用後的絲光沸石對鍶銫核種的收附
4.4.1 結果
4.4.2 討論
4.5 以Freundlich型動力學方程式描述絲光沸石對鍶銫核種的收附
4.5.1 Freundlich型動力學方程度
4.5.2 結果
4.5.3 討論
第五章 結論
參考文獻
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