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研究生:廖萬里
研究生(外文):Liao, Wan-Li
論文名稱:固定化白腐真菌分解水中多環芳香族碳氫化合物之研究
論文名稱(外文):Biodegradation of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons in Water by Immobilized White-rot Fungus
指導教授:曾迪華曾迪華引用關係
指導教授(外文):Tseng Dyi-Hwa
學位類別:博士
校院名稱:國立中央大學
系所名稱:土木工程學系
學門:工程學門
學類:土木工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:1996
畢業學年度:84
語文別:中文
論文頁數:230
中文關鍵詞:固定化白腐真菌真菌馴化半連續式操作生物分解路徑多環芳香族碳氫化合物
外文關鍵詞:immobilizationnaphthalenefluoranthenebenzo(a)pyrenewhite rot fungusbiodegradation path way
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近年來有調查發現,台灣地區部份水體為多環芳香族碳氫化合物(PAHs)所
污染,發現之PAHs包括benzo(a)pyrene (B(a)P)、naphthalene (NTL)及
fluoranthene (FLA)。由於生物處理法具有操作容易、經濟且自然分解的
優點,本研究即應用生物催化劑(biocatalyst)的觀念,及純菌培養與操
作技術,選用對頑強性有機物具分解潛力的Phanerochaete
chrysosporium白腐真菌,固定於海藻膠-粉末活性碳擔體上,於曝氣式好
氧生物處理系統,進行對水中目標PAHs處理及分解機制之研究。研究結果
發現,P. chrysosporium真菌於批式振盪懸浮培養的最大比生長率
為0.176-0.186d-1之間,遠低於活性污泥或一般生物處理系統的細菌類者
,固定化後之真菌比生長率可增至0.195-0.288d-1。未經馴化的白腐真菌
,於PAHs添加後會發生菌體大量衰亡現象,但經以目標PAHs馴化後,其對
PAHs毒性之容忍度可大幅增加。懸浮真菌處理含B(a)P水樣時,去除率低
於50%,而處理含三種PAHs混合水樣時,NTL於14天的處理期間可達約80%
,FLA及B(a)P均低於20%。海藻膠-活性碳組成含0.2%(w/v)PAC之共固定化
擔體,其機械強度可達1.72kg/cm2,較諸海藻膠擔體之1kg/cm2高許多,
且可減低受酸性溶劑之崩解作用。經電子顯微鏡觀察發現,真菌菌絲不附
生於活性碳,而僅於海藻膠之孔隙衍生;共固定化擔體恆溫吸附PAHs之曲
線呈Freundlich模式,吸附常數之k值為0.021-0.045,n值為3.69-5.65,
PAHs苯環數越高吸附性越佳,但擔體附生真菌後,k值降為0.0033,n值
為3.815,顯示擔體為菌絲覆蓋後,會降低目標PAHs之吸附性。以曝氣式
固定化系統處理目標PAHs時,平均可去除目標PAHs均可達98%以上,但由
去除率隨處理時間之增加而有減低現象,及經控制組之對照實驗結果發現
,於反應初期,大部份的PAHs為擔體所吸附,隨處理時間的增加,生物分
解效果逐漸顯現。白腐真菌分解目標PAHs時,於HPLC層析儀檢測出一些不
明之中間產物,其中僅初步鑑定出有分解NTL時產生之兒茶酸(catechol)
,以好氧性生物分解苯環類之學理推測,白腐真菌無法短時間內將PAHs礦
化,大部份會先分解成一些極性較高的中間產物,這些產物推測可能包括
氫氧基化之二醇類(diols)及quinones等化合物。
The specific growth rate of suspended P. chrysosporium fungus in
batch culture was 0.176-0.186d-1,which was much lower than that
of mixed cultures in activated sludge system as well as that of
most aerobic bacteria. The inhibitory effects of PAHs on the
cell growth were always less with a PAH-acclimating fungus.
However, acclimating P. chrysosporium became inadaptability to
PAH loadings when the fungus was exposed in PAH-free influent
for a significant period. The optimum pH and tempera- ture for
the cell growth of P. chrysosporium was around pH 4.5 and at
37℃, and the activity-reversible range of pH was between
2.5-9.0 for the fungus. The compressive stress of immobilization
alginate-0.2g PAC capsule incorporating 2% (w/v) powdered
activated carbon (PAC) was 1.72 kg/cm2 in response to 50%
deformation of the capsule. The strength was much higher than
calcium alginate gel in which only 1.00 kg/cm2 was detected.
Moreover, in the same proportion of carbon in gel, the strength
of alginate-GAC (granular activated carbon) capsule was higher
than that of alginate-PAC bead. The capsule covered with fungal
mycelia could result in 20% increase in compression strength.
In this study, most of target PAHs could be removed from the
biotreatment system by white rot fungus P. chrysosporium. During
the treatment in batch system, the average removal of
naphthalene (NTL), fluoranthene (FLA) and benzo(a)pyrene (B(a)P)
by the suspended white-rot fungus was 0.04, 0.039and 0.038 mg/g-
cell on the basis of dried-cell weight, respectively. The
increase of biocapsule concentration in the bioreactor up to
12.88 g/L could enhance the removal of PAH. It was evidenced
that adsorption of PAHs to the biocapsules predominated the
initial removal of PAHs from the immobilization biotreatment
system during operation, and the biodegradation efficiency
gradually increased afterwards. The adsorption of target PAHs in
equilibrium condition by alginate-PAC capsules was a Freundlich
isotherm kinetic model in which the experimental constant k and
n was 0.021-0.045 and 3.69-5.65, respectively. The more of
benzene ring in PAHs the more of adsorption to the
immobilization capsules was obtained. However, PAHs adsorption
to alginate-PAC capsule was dramatic decreas- ed when the
capsule surface was covered by fungal mycelia completedly.
Freundlich isotherm constant of k and n was shifted to 0.0033
and 3.815, respectively, for PAHs adsorption on alginate-PAC-
cell capsules. Some unidentified metabolites were isolated by
HPLC when benzo(a)pyrene and fluoranthene were degraded by
suspended P. chrysosporium. Catechol was identified to be one of
the metabolites of naphthalene oxidation by the white-rot
fungus. According to the results of this experiment, and
referring to literatures issued for fungal metabolism of PAHs,
this report suggested that the target PAHs degraded by white rot
fungus P. chrysosporium might be converted to epoxide compounds
initially, which then underwent hydroxylation of the ring to
form hydroxydiol groups, and subsequent oxida- tion to quinones
or other diverse compounds in soluble form.
封面
摘要
英文摘要
目錄
誌謝
圖目錄
表目錄
第一章 緒論
1-1 研究緣起
1-2 研究目的與內容
第二章 文獻回顧
2-1 白腐真菌概述
2-1.1 真菌分類
2-1.2 白腐真菌細胞構造
2-1.3 白腐真菌生長及培養特性
2-1.4 白腐真菌代謝作用
2-1.4.1 真菌之一次代謝作用
2-1.4.2 真菌之二次代謝作用
2-1.4.3 白菌真菌二次代謝誘導之酵素
2-1.5 白腐真菌於水質處理之應用
2-2 微生物固定化技術
2-2.1 固定化技術之沿革
2-2.2 細胞固定化技術與原理
2-2.2.1 海藻膠鈣擔體特性與應用限制
2-2.2.2 混合擔體特性
2-2.3 生物固定化技術於水質處理之應用與展望
2-3 多環芳香族碳氫化合物
2-3.1 多環芳香碳氫化合物之形成機制
2-3.2 多環芳香碳氫化合物對環境之危害性
2-3.3 多環芳香族氫化合物之物化性質
2-4 多環芳香族碳氫化合物分解機制
2-4.1 苯之分解反應
2-4.1.1 苯之親電子性取代反應機制
2-4.1.2 苯之生物分解
2-4.2 多環芳香族化合物之分解機制
2-4.2.1 Naphthalene分解機制
2-4.2.2 Fluoranthene分解機制
2-4.2.3 Benzo(a)pyrene分解機制
第三章 白腐真菌於各培養條件下之增殖結 果
3-1 前言
3-2 實驗設備、材料與方法
3-3 結果與討論
3-3.1 比較靜置與振盪培養方式之增殖結果
3-3.2 白腐真菌之比生長率
3-3.3 固定化真菌之增培養
3-3.4 改變pH和溫度對真菌增殖之影響
3-3.5 馴化培養之真菌增殖效果
3-4綜合討論
第四章 懸浮真菌PAHs之處理敦果
4-1 前言
4-2 實驗設備、材料與方法
4-3 結果與討論
4-3.1 含單一PAH水樣之去除效果
4-3.2 含混合P姍S水樣之去除效果
4-4 綜合結論
第五章 共固定化擔體左固定化真茵之特性
5-1 前言
5-2 實驗設備 材料與方法
5-3 結果與討論
5-3.1 共固定化擔體強度特性
5-3.2 共固定化擔體之真菌附生效杲
5-3.3 共固定化擔體之PAHS吸附效杲
5-4 綜合結論
第六章 固定化生物系統對PAHs之處理效果
6-1 前言
6-2 實驗設備材料與方法
6-3 結果與討論
6-3.1 批式-連續式操作系統處理含PAHs之水樣.
6-3.2 固定化半連續式操作系統處理含肌L之水樣
6-4 綜合結論
第七章 白腐真菌分解PAHs之機制
7-1 前言
7-2 實驗設備 材料與方法
7-3 結果與討論
7-3.l 真菌分解Benzo(a)pyrene之結果
7-3.2 真菌分解Fluoranthene之結果
7-3.3 真菌分解Naphthalene之結果
7-4 綜合結論
第八章 結論與建議
8-1結論
8-2建議
參考文獻
附錄
QRCODE
 
 
 
 
 
                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                               
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