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臺灣博碩士論文加值系統

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研究生:陳意銘
研究生(外文):Chen, I-Ming
論文名稱:台灣本土厭氧菌對多氯聯苯還原性脫氯作用之研究
論文名稱(外文):Reductive dechlorination of polychlorinated biphenyls by indigenous anaerobic microorganisms in Taiwan
指導教授:王一雄
指導教授(外文):Wang Yei-Shung
學位類別:博士
校院名稱:國立臺灣大學
系所名稱:農業化學系
學門:農業科學學門
學類:農業化學類
論文種類:學術論文
論文出版年:1997
畢業學年度:85
語文別:中文
論文頁數:4
中文關鍵詞:多氯聯苯還原性脫氯作用
外文關鍵詞:Polychlorinated biphenylsReductive dechlorination
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利用台南市灣裡地區二仁溪下游所取得之多氯聯苯污染底泥中的厭氧微生
物﹐對單一多氯聯苯及商品用多氯聯苯混合物進行還原性脫氯作用的研究
發現:底泥中的厭氧混合菌可對234- 與345-三氯聯苯等含有三個相鄰氯
取代基的多氯聯苯分子進行脫氯作用﹐該厭氧混合菌的脫氯形態為脫去相
鄰三個氯取代基中間的氯基﹐故脫氯產物分別為24- 與35-二氯聯苯﹐以
酵母菌萃取物增殖培養可縮短其遲滯期。將已具脫氯能力的混合菌進行轉
移培養﹐則首度轉移培養的混合菌 5呠約6天的遲滯期後後開始進行脫氯
作用並在23天內完成脫氯作用。經由連續添加實驗﹐發現本混合菌中可以
對2- , 345-三氯聯苯與2345-四氯聯苯進行脫氯作用的應屬同一微生物族
群﹐顯示共脫氯作用的可能性。 對
於商品用多氯聯苯混合物的脫氯研究方面﹐經馴化增殖培養兩個月的厭氧
混合菌可將商品用多氯聯苯Aroclor 1242﹑Aroclor 1254﹑Aroclor
1260中部分多氯聯苯分子上的氯基移除﹐其對間位﹑對位氯基的脫氯量分
別為7.11%﹑7.72%﹑11.94%。再以不同多氯聯苯單品馴化培養後﹐以345-
三氯聯苯的馴化混合菌對Aroclor 1242的脫氯量15.23%最高﹐但與其它多
氯聯苯單品馴化混合菌所進行的脫氯形態無明顯不同。添加界面活性劑可
以縮短Aroclor 1260脫氯作用的遲滯期﹐對Aroclor 1242則無顯著影響
。本混合菌對於高濃度(50,100 mg/l)Aroclor 1242仍具脫氯能力﹐其間
位﹑位氯基的脫氯量為10.12﹐11.56%。此外﹐在其它污染程度不一的地
點所採集之混合菌﹐對Aroclors也具有脫氯能力﹐說明對多氯聯苯具有生
物降解的能力之微生物廣泛存在於台灣地區。
此外﹐以熱力學的角度對各脫氯反應進行檢視﹐發現與其它無法進行的脫
氯反應比較﹐本土厭氧混合菌可進行脫氯作用的反應多屬熱力學傾向反應
﹐但除此之外﹐多氯聯苯分子的立體結構﹐極性大小﹐電子分布情形都會
影響脫氯作用進行。本研究以多氯聯苯分子的各種參數﹐包括層析圖譜之
相對滯留時間係數﹐標準狀態下的反應熱(△H)﹐各碳原子上的帶電量與
多氯聯苯分子的立體型態﹐綜合探討國內外各還原性脫氯作用研究中脫氯
反應發生的決定因素。結果顯示﹐對於多氯聯苯高污染地區的微生物族群
﹐其所進行的脫氯反應並不須為熱力學傾向﹐而是端視該地多氯聯苯的污
染種類,但對於低污染地區的微生物而言﹐脫氯作用的可行與否卻主要取
決於該脫氯反應之能量釋放多寡。多氯聯苯苯環上帶部分正電的碳原子有
利於親核性攻擊的脫氯反應﹐但許多反應不見得會選擇最帶正電的碳原子
進行反應。
Dechlorination of polychlorinated biphenyl(PCB) congeners and
three commercial PCB mixtures Aroclor 1242, Aroclor 1254 and
Aroclor 1260 in anaerobic mixed cultures were studied with PCB
contaminated sediments from Er-Jen River located in Tainan
prefecture. The results showed the microorganisms from
sediments of Er-Jen River possessed ability to dechlorinate
234-CB, 345-CB and 2345-CB that containing three chlorine in
adjacent position and removed the middle one chlorine to produce
24-CB, 35-CB and 235-CB respectively. Mixed cultures enriching
with yeast extract, the lag phase for dechlorination was
shortened. The first transferred cultures showed their
dechlorination activity after 6 days of incubation, and
completely transformed 234-CB to 24-CB for 17 days.
Continuously feeding with 345-CB and 2345-CB to the
microorganisms precultured in 234-CB, both compounds were
immediately dechlorinated without significant lag time. The
results suggested that there might be a unique microbial system
in charge of the dechlorination of these PCB congeners.
In the study on dechlorination of Aroclors, Aroclor 1242, 1254
and 1260 were dechlorinated to the extent of 7.11%, 7.72% and
11.94%, respectively, at m-, p-position by mixed cultures which
acclimated with Aroclors for two months. Aroclors showed the
same dechlorination pattern in the cultures acclimated by the
different PCB congeners , and the 345-CB-acclimated cultures
gave the great dechlorination to the extent of 15.23% for m-, p-
Cl removal. Addition of surfactants to the culture medium
would shortenthe lag phase of Aroclor 1260 dechlorination, but
it seemed no influence to Aroclor 1242 dechlorination. The
anaerobic mixed cultures also transformed high concentration(50
mg/l and 100 mg/l) of Aroclor 1242 to 10.12% and 11.56% of m-,
p-Cl dechlorination in culture medium. Furthermore,
microorganisms collected from all sediments and soils showed
dechlorination activity to PCBs no matter how contaminated with
PCBs they had. It suggestedthat the PCBs dechlorinating
bacteria were widespread in Taiwan. Each of PCBs dechlorination
reactions with their physical and chemical properties including
heat of reaction (△H), related retention time (RRT) and charge
distribution were also examined. Selective dechlorination of
the indigenous microorganisms in Taiwan was according to the
thermodynamic favorable reaction. Actually, reactions with
more energy released to proceed dechlorination was selected by
microorganisms collected from low-PCB-contaminated sediments.
But those bacteria from badly contaminated evironments didn''t
follow the same rule, they simply selected the dechlorination
reactions which could get rid of the oringinal PCBs toxicity .
封面
摘要
Abstract
目錄
圖目錄
表目錄
附錄目錄
第一章 前言
第二章 材料與方法
一、實驗材料
1.多氯聯笨化合物
2.厭氧培養基之組成分
3.厭氧混合菌之來源
4.藥品與溶劑
5.界面活性劑與腐植酸
6.儀器設備
二、方法及步驟
1.多氯聯苯單品之脫氯作用
2.商品用多氯聯苯混合物Aroclors的脫氯實驗
3.各種理化因子對Aroclors脫氯作用的影響
4.添加界面活性劑對Aroclors脫氯作用的影響
三、分析方法
1.培養基中多氯聯苯化合物之萃取
2.氣相色層分析儀條件
3.多氯聯苯同類物之金鑑定
四、多氯聯苯理化參數計算
1.脫氯反應的放熱值(□H)
2.相對滯留時間參數(Related retention time,RRT)
3.多氯聯苯分子上各原子的帶電量
4.立體原子模型圖
第三章 結果與討論
一、多氯聯苯單品之脫氯作用
1.原始底泥中厭氧混合菌之脫氯作用
2.增殖培養混合菌之脫氯作用
3.轉移培養混合菌之脫氯作用
4.連續添加與交叉添加多氯聯苯之脫氯作用
二、商品用氯聯苯混合物之脫氯作用
1.馴化培養厭氧混合菌對Aroclors之脫氯作用
2.多氯聯苯單碞馴化增殖培養混合菌對Aroclors脫氯作用
3.原始底泥與土壤中厭氧混合菌對Aroclors脫氯作用
4.增殖混合菌液對對高濃度Aroclors脫氯作用
三、各種理化因子對Aroclors脫氯作用的影響
1.不同培養溫度下的脫氯作用
2.添加電子接受者對脫氯作用的影響
3.加入多氯聯苯單品對氯作用的影響
四、添加界面活性劑對Aroclors脫氯作用的影響
五、以多氯聯苯分子之理化參數分析微生物進行脫氯反應的選擇性
1.脫氯反應式之放熱值(□H)與多氯聯苯相對滯留時間差值(□ln RRT)
2.碳原子之電荷與碳-氯鍵之淨電荷
3.多氯聯苯的立體結構
六、以預測脫氯途徑調整脫氯實驗中脫氯量的計方式
第四章 結論
參考文獻
附錄I Aroclors之層析圖譜
附錄II 本研究分析方法所得之多氯聯苯同類物的GC層析數據
附錄III 各脫氯實驗中,peak之消長情形圖
附錄Iv 脫氯反應之熱力學參數數值
附錄v 多氯聯苯分子上含氯取代基之碳原子電以及碳-氯鍵之淨電荷
附錄VI 以MNDO法所計算出之多氯聯苯分的ln RRT,formation heat與原子上的電荷數
附錄VII 以PM3方法所計算出多氯聯苯分子之生成熱與原子電荷數
QRCODE
 
 
 
 
 
                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                               
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