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臺灣博碩士論文加值系統

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研究生:周慧英
研究生(外文):Chou, Berryinne
論文名稱:含銅磷酸鋁分子篩之催化活性探討
論文名稱(外文):Studies on Catalytic Properties of Copper-substituted Aluminophosphate molecular sieves
指導教授:鄭淑芬鄭淑芬引用關係---
指導教授(外文):Soofin Cheng
學位類別:碩士
校院名稱:國立臺灣大學
系所名稱:化學系
學門:自然科學學門
學類:化學學類
論文種類:學術論文
論文出版年:1998
畢業學年度:86
語文別:中文
論文頁數:80
中文關鍵詞:含銅磷酸鋁分子篩雙氧水
外文關鍵詞:Copper-substituted Aluminophosphate moleculas sieves235-trimethyl-14-benzoquinone (TMBQ)Phenolacetonitrile
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本篇論文的研究重心,在於合成以磷酸鋁為架構的分子篩,並在骨架中嵌進銅原子,
並將其應用在benzene及trimethylphenol的氧化反應上。
2,3,5-trimethyl-1,4-benzoquinone (TMBQ) 是維他命E合成的起始物,
而維他命之所以價格昂貴乃因其起始物不易大量獲得,因此如何以快速有效且節省成本
的方式來製造TMPQ在近年來引起廣泛的研究。在此我們成功的使用了含不同過渡金屬的
磷酸鋁分子篩為觸媒,雙氧水為氧化劑,及醋酸為溶劑,將TMP氧化成TMPQ。Phenol在工
業界及醫藥界是需要量極大的化合物,原有的合成步驟十分繁瑣,且產率不高,
本篇論文中,我們以含銅的磷酸鋁分子篩當催化劑,acetonitrile當溶劑,雙氧水當
氧化劑,在333 K的低溫下將苯氧化成phenol,其選擇率接近100%。不同苯及雙氧水的
濃度效應也在此論文中被討論,為了對其反應機構作一合理的探討,In-situ-EXAFS 及
UV-VIS也同時被使用來觀察反應變化。

AlPO4-5 molecular sieves substituted with different transition metal ions
have been used as catalysts in synthesis of many important organic compounds.
In this work, phenol and 2,3,5-trimethyl-1.4-benzoquinone were synthesized
when hydrogen peroxide was used as oxidant. Phenol is used as a medicine and
also an important intermediate of many chemicals. It can be obtained from
benzene in the presence of acetonitrile as solvent at relatively low
temperature (333 K), and only Cu-APO-5 molecular sieve was efficient in
catalyzing benzene to phenol. In-situ EXAFS and UV were employed to study
the environment of copper during the reaction. The radical mechanism was
proposed to explain the results. 2,3,5-trimethyl-1.4-benzoquinone is a key
intermediate in the synthesis of vitamin E. Successful oxidation of
2,3,6-trimethylphenol to 2,3,5-trimethyl-1.4-benzoquinone was carried out at
333 K by using acetic acid as solvent and many different metal-substituted
AlPO4-5 molecular sieves could be the catalyst. Effects of different so
lvents and metal species were also discussed in this research. The results
indicated that CuAPO-5 has the highest yield (72%) of 2,3,5-trimethyl-1
.4-benzoquinone, and acetic acid was the best solvent.

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