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臺灣博碩士論文加值系統

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研究生:鍾雲鶴
研究生(外文):Chung, Yun-Ho
論文名稱:銅錯合物磁構造關連性與類兒茶酚鋂反性研究
論文名稱(外文):Magnetostructure Correlation and Catecholase-like Activities of Copper(Ⅱ) Complexes
指導教授:魏和祥魏和祥引用關係
指導教授(外文):Wei Ho-hsiang
學位類別:博士
校院名稱:淡江大學
系所名稱:化學學系
學門:自然科學學門
學類:化學學類
論文種類:學術論文
論文出版年:1998
畢業學年度:86
語文別:中文
論文頁數:256
中文關鍵詞:銅(Ⅱ)錯合物雙核多核銅(Ⅱ)錯合物結晶構造兒茶酚鋂活性磁性交換
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中文摘要: 本論文主要重點是討論化學結構
、磁性行為與兒茶酚鋂(Catecholase)催化活性相互之間關係。內容分成
二部份,第一部份是二價單核銅、雙核銅及多核銅化合物之合成、構造與
磁性之關連性。第二部份是兒茶酚鋂(Catecholase)催化之探討。 第
一部份:二價單核銅、雙核銅及多核銅化合物,化學結構簡式如下一、單
核銅化合物 (1)(RCO2)2.(L)2or(L'')
R:C6H5CH2 L:NITpPy
R:C6H5CH2 L:N-CH3C3H3N2
R:CH3 L'':C5H4NNHC5H4N (2)Cu(
C5H5NCH2O)2(L)
L:ClO4-
L:BF4- 單核銅磁性行為以為電
腦進行適模(Fitting)分析,所得結果以順磁性為主,部份化合物有微弱
分子間作用力。二、雙核銅化合物 (1)[Cu2{μ-Et2
NCH2CH(Me)O}2(X)2] X=N3O-
,NCO- or NO2- (2)[Cu2{μ-C6H4
OCHN(C2H5)}2(X2] X=Cl-
,NO3- or NCS- (3)[Cu(RCO2)2]
.L2 R:CH3
L:NITpPy R:(Me)3C L:
NITpPy R:C6H5CH2 L:
NITmPy R:C6H5CH2 L:7-
Azanidole (4)[Cu2{μ-C5H4NCHN(CH2)3NC6H4O}2.(
ClO4)2 三、多核銅化合物 (1)[Cu(C2H5CO)4
(2)Na[Cu4(C2H5CO2)9(H2O3)3] (3)Cu[(CH3)3CCO2
](NITmPy) 多核銅化合物磁性以交變鏈模式(The alternating
chain model)及其它相關磁性公式進行分析。 第二部份:兒茶酚鋂(
Catecholase)催化活性探討以第一部份合成二價單核銅、雙核銅與(3,5-
di-tert-butylcatechol) 進行兒茶酚鋂(Catecholase)催化反應,生
成3,5-二-特丁基苯鄰二錕(3,5-di-tert-butylguinones),並在UV/vis光
譜波長400nm附近,可觀察到特定吸收。二價單核銅及雙核銅化合物從化
學結構及Cu-Cu之間之影響,在論文內有詳細說明。
Abstract This thesis
essentially has been separated into parts:Ⅰ. The synthsis of
mononuclear, dinuclear, and polynuclear copper(Ⅱ) complexes and
the correlation between their strutures and magnetic behavior;
Ⅱ. the reactive actities of catecholase-like.Part Ⅰ:Magnetic
studes The simplified formula for mononuclear, dinuclear,
and polynuclear copper(Ⅱ) complexes are represented as follows:
1.Mononuclear copper(Ⅱ) complexes (1)(RCO2)2.(
L)2or(L'') R:C6H5CH2 L:NITpPy
R:C6H5CH2 L:N-CH3C3H3N2 R:CH3
L'':C5H4NNHC5H4N (2)Cu(C5H5NCH2O)2(L)
L:ClO4- L:BF4- The cryomagetic
behaviors of these mononuclear copper(Ⅱ) complexes were
invesigated and show paramagnetics properties obeyed molecular
fied Curie-Weisslaw. 2.Dinuclear copper(Ⅱ) complexes
(1)[Cu2{μ-Et2NCH2CH(Me)O}2(X)2] X=N3O-
,NCO- or NO2- (2)[Cu2{μ-C6H4OCHN(C2H5)}2(X2]
X=Cl- ,NO3- or NCS- (3)[Cu(RCO2)2].L2
R:CH3 L:NITpPy R:(Me)3C
L:NITpPy R:C6H5CH2 L:NITmPy
R:C6H5CH2 L:7-Azanidole (4)[Cu2{μ-C5H4
NCHN(CH2)3NC6H4O}2.(ClO4)2 Cryomagnetic data for these
dinuclear copper(Ⅱ) complexes have inveigated.The theoretical
fitting has been simulated to obtain the value of exchang
intergral 2J by using Bleaney-Blowers eguation. Consequently,
the magnetic behaviors of theses dinuclear copper(Ⅱ) complexes
show a transition from antiferromagnetic to ferromagnetic
interaction dependent on the nature of ligands.
3.Polynuclear copper(Ⅱ) complexes (1)[Cu(C2H5CO)4
(2)Na[Cu4(C2H5CO2)9(H2O3)3] (3)Cu[(CH3)3CCO2](
NITmPy) The crymagnetic behaviors of these polynuclear
copper(Ⅱ) complexes are quite different from the tetranuclear
to polymetric chain. Theoretically,fitted magnetic data show
that all these polynuclear copper(Ⅱ) complexes playan
antiferromagnetic interaction.Part Ⅱ:Reactive activies of
catecholase-like Studies Mononuclear and dinuclear copper(
Ⅱ) complexes were found to be readily reduced to copper(Ⅰ)
complexes by 3,5-di-tert-buttbutylcatechol(dtbc). The reaction
of copper(Ⅱ) complexes in MeOH has been studies. The dtbc has
been oxidized to quinone, and characterized by absorption band
at 400nm of UV-visiblespectra. The rate of reaction has been
discussed. The reactive activity order of these oxo-bridge
catecholase-like reactions is correlated to the
Cu-Cu distances in the complexes. The reactive activities of
mononuclear copper(Ⅱ) complexes for catecholase-like also
investgated. Hower, their reactive activities are lower than
those corresponding binuclear copper(Ⅱ) complexes.
封面
目錄
中文摘要
英文摘要
誌謝
圖表索引
第一部份 銅錯合物之合成構造與磁性研究
概論
一、單核銅化合物磁性部份
二、雙核銅化合物磁性部份
三、銅羧酸根化合物磁性部份
四、亞硝自由基化合物磁性部份
第一章 單核銅錯合物
1.1 前言
1.2 化學試劑
1.3 測量儀器
1.4 實驗
1.4.1 [Cu(C6H5CH2CO2)2(NITpPy)2(H2O)]單核銅化合物之製備
1.4.2 [Cu(C6H5CH2CO2)2(N-CH3C3H3N2)2]單核銅化合物之製備
1.4.3 [Cu(CH3CO2)2(NH(Py2)]單核銅化合物之製備
1.4.4 [Cu(C5H5NCH2O2)2(CIO4)2]單核銅化合物之製備
1.4.5 [Cu(5H5NCH2O2)2(BF4)2]單核銅化合物之製備
1.5 結果與討論
1.5.1 元素分析結果
1.5.2 單晶結果解析
1.5.3 紅外光譜分析
1.5.4 磁性探討
第二章 雙核銅化合物
2.1 引言
2.2 化學試劑
2.3 儀器
2.4 實驗
2.4.1 [Cu2{u-Et2NCH2CH(Me)O}2(X)2]X=N3-,NCO及NO2化合物之製備
2.4.2 [Cu2{u-C6H4OCHN(C2H5)}2(X)2]X=NCS,CI及NO3化合物之製備
2.4.3 [Cu(RCO2)4.L],R=CH3,(CH3)3C,C6H5CH2,L=NITpPy,NITmPy及7-Azaindole化合物之製備
2.4.4 [Cu2{u-C5H4NCHN(CH2)3NCHC6H4O}](CIO4)2化合物之製備
2.5 結果與討論
2.5.1 元素分析結果
2.5.2 晶體結構解析
2.5.3 紅外線光譜分析
2.5.4 磁性性質探討
第三章 多核銅化合物
3.1 引言
3.2 化學試劑
3.3 儀器
3.4 實驗
3.4.1 [Cu2(c2H5CO2)4]及Na[Cu4(C2H5CO2)9(H2O)3]化合物之合成
3.4.2 [Cu2{(CH3)3CCO2}4(NITmPy)]化合物之合成
3.5 結果與討論
3.5.1 元素分析結果
3.5.2 晶體結構解析
3.5.3 磁性性質
第二部份
(概論)
第四章 二價雙核銅化合物與3,5-DTBC活性反應
一、前言
二、化學藥品及實驗儀器
三、二價雙核銅化合物與3,5-DTBC活性反應式
四、實驗部份
1.[Cu2{u-Et2NCH2CH(Me)O}2(X)2]X=N3-,NCO及NO2部份
2.[Cu2{u-C6H4OCHN(C2H5)}2(X)2]X=CI-,NCS-及NO3部份
3.[Cu2{u-C5H4NCHZ(CH3)2NCHC6H4O}2](CIO4)2部份
五、結果與討論
第五章 二價單核銅化合物與3,5-DTBC活性反應
一、前言
二、二價單核銅化合物與3,5-DTBC活性反應
三、化學藥品及實驗儀器
四、實驗部份
4.1 [Cu(CH3CO2)2(NH(Py)2)]化合物與3,5-DTBC活性反應
4.2 [Cu(C6H5CH2CO2)2(N-CH3C3H3N2)2]化合物與3,5-DTBC活性反應
4.3 [Cu(C5H4NCH2O)2.(BF4)2]化合物與3,5-DTBC活性反應
4.4 [Cu(C5H4NCH2O)2.(BF4)2]化合物與3,5-DTBC活性反應
五、結果與討論
結論
以發表之期刊
參考資料,第一部份,銅錯合物之合成構造與磁性研究
第二部份,類兒茶酚 活性反應模擬研究
QRCODE
 
 
 
 
 
                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                               
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