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研究生:郭昭吟
論文名稱:高級氧化處理水中含氯聯苯及氯酚類之研究
指導教授:駱尚廉駱尚廉引用關係
學位類別:博士
校院名稱:國立臺灣大學
系所名稱:環境工程與科學系
學門:工程學門
學類:環境工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:1999
畢業學年度:87
語文別:中文
論文頁數:190
中文關鍵詞:氯聯苯
外文關鍵詞:氯酚類
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本研究分為兩部份,一為含氯聯苯之吸附研究,另一為高級氧化處
理之研究。在吸附現象之探討中,發現玻璃會吸附水中含氯聯苯,若欲
降低其影響宜將水樣冷藏於4℃以下,pH≦2.5,24小時內偵測完畢。本
研究以Langmuir-first order反應式模擬玻璃及TiO2吸附含氯聯苯,得pH 11
±0.1時反應速率常數較pH2.5±0.1高。以吸附固體表面之自由能解釋
TiO2表面吸附4-氯聯苯之行為,結果顯示影響吸附者為氫鍵及疏水作用。
再由三層吸附模式(TLM)模擬結果可知吸附反應式為一個TiO-與一個含氯
聯苯形成單鉤吸附,表示反應過程中將脫去一個氫離子。在高級氧化
(UV/TiO2系統)處理之研究中與二氧化鈦吸附含氯聯苯之結果相比較,發
現UV/TiO2反應大部份在TiO2表面吸附態上進行。同時本研究假設光反
應發生於二氧化鈦表面有效區域及發生於水溶液相,本研究之速率式可
以分辨出兩者之差異,其中吸附態上之反應常數kads比溶液態上之反應
常數ksoln大。以高級氧化(photo-Fenton程序)處理水中含氯聯苯及氯酉分類
之研究中顯示H202濃度與反應速率成一階或零階反應,而Fe(Ⅱ)濃度則
與反應速率呈飽和型反應式(saturation-type)。與UV/TiO2系統分解氯酉分類
之中間產物比較,可知photo-Fenton之氧化力較UV/TiO2系統強。在生物
毒性(Microtox)測試中發現雖然含氯聯苯經高級氧化處理程序處理後之毒
性較小,但比較具降解量或TOC之分解情形可知此類物質較氯酉分類難以
分解,故不應以Microtox之毒性強弱做為處理效率之參考。
The research of chlorobiphenyls and chlorophenols in aqueous solution was conducted in two parts. The first part of the study explored the adsorption of chlorobiphenyls onto glass. When the initial concentration of 4-chlorobiphenyl was below 25 μg/L, the sample concentration became undetectable after 24 hours. With respect to chlorobiphenyls adsorbed onto glass, it is suggested that aqueous 4-chlorobiphenyl be stored below 4℃ at pH lower than 2.5 and be analyzed on GC within 24 hours. In the second half of this study, the photocatalytic oxidation (photo-Fenton and UV/TiO2 processes) of chlorobiphenyls and chlorophenols was investigated. With respect to the simulated the photo-Fenton experimental data, the relationship between the reaction rate for chlorophenols and chlorobiphenyls and H2O2 concentration was expressed as zero or first-order reaction and that between the reaction rate and the Fe(Ⅱ) concentration was a saturation-type reaction. This research on UV-illuminated TiO2 of chlorophenols has shown the formation of traces of chlorohydroxy derivatives of biphenyl by GC/MS. In photo-Fenton process, chlorohydroquinone, catechol, dichlorocatechol, and dichlororesorcinol were found by GC/MS. Some of these identified intermediates were more toxic than the primary compound. The formation of biphenyls was not found because the stronger oxidative ability of the photo-Fenton process more than UV/TiO2.
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