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研究生:林建樺
研究生(外文):Chien-Hua Lin
論文名稱:添加鉑於金屬-沸石觸媒進行一氧化氮與碳氫化合物選擇性觸媒還原反應研究
論文名稱(外文):The selective catalytic reduction of NO with hydrocarbons over Pt on metal-zeolite catalysts
指導教授:鄭紀民王國華王國華引用關係
指導教授(外文):Jih-Mirn JehngKuo-Hua Wang
學位類別:碩士
校院名稱:國立中興大學
系所名稱:化學工程學系
學門:工程學門
學類:化學工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2002
畢業學年度:90
語文別:中文
論文頁數:106
中文關鍵詞:脫一氧化氮選擇性觸媒還原反應鉑金屬
外文關鍵詞:desorb nitric oxideselective catalytic reduction reactionPlatinum
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由於空氣污染問題日益嚴重,因此如何有效的控制氮氧化物的排放成為一個刻不容緩的課題。本研究主要結合鉑金屬及銅、鈷二種金屬與ZSM-5觸媒進行離子交換來製備脫氮氧化物所需要的觸媒,以進行脫一氧化氮之選擇性觸媒還原反應。結果顯示添加鉑於銅及鈷擔持ZSM-5觸媒上確實有促進效果。實驗控制參數為氧濃度、C3H8/NO比例及反應溫度等,Cu-ZSM-5觸媒在氧濃度1% 左右、C3H8/NO = 1.0及400℃有較好之轉化率,而添加Pt後有進一步促進反應之效果出現,最佳轉化效果在氧濃度1.0% 左右、C3H8/NO = 1.5及溫度400℃。Co-ZSM-5觸媒在氧濃度小於1.0%、C3H8/NO = 1.0及溫度400℃時會有較佳的轉化效果,添加Pt金屬在高於400℃能發現良好的促進效果,最佳轉化效果在氧濃度小於1.0%、C3H8/NO = 1.0及溫度400℃。金屬Pt的loading量也必須適量比例才能有最佳的轉化效果。若將這三個反應條件再加大則會造成反應進行NO分解的轉化率降低,產生多餘的二氧化碳,反而造成另一種的空氣污染,因此,選擇最佳的觸媒及最適的反應操作條件,才能有效的控制氮氧化物的排放,解決空氣污染的問題。
Due to the serious increasingly problems of air pollution, thus how to effectively control the release of nitroxides becomes to demand immediate attention. Addition of Platinum on Copper and cobalt was introduced into ZSM-5 molecular sieve with ion-exchange method to prepare the catalysts to perform the desorb nitric oxide by selective catalytic reduction reaction. The results have shown that addition of Platinum on copper- and cobalt-ZSM-5 has a promotional effect. The control factors in experiment were concentration of oxygen, methane/nitromonoxide ratio, and reaction temperature, etc.. When the concentration of oxygen, methane/nitromonoxide ratio, and reaction temperature on copper-ZSM-5 were about 1.0%, 1.0, and 400oC respectively and add Platinum were about 1.0%, 1.5, and 400oC respectively, the best reactivity will be obtained. When the concentration of oxygen, methane/nitromonoxide ratio, and reaction temperature on cobalt-ZSM-5 were about lower 1.0%, 1.0 and 400oC respectively and add Platinum were about lower 1.0%, 1.0 and 400oC respectively , the best reactivity will be obtained.The prefect promotional effect by loading optimal ratio of Platinum .If increasing the ratio (concentration of oxygen, methane/nitromonoxide ratio, and reaction temperature), it will make the selectivity of decomposition of nitromonoxide drop and the carbon dioxide will be increased. At the same time, the secondary air pollution will occur. Thus the best selections of catalyst and optimum reaction conditions will be able to effectively control the release of nitroxides and resolve the problems of air pollution.
第一章 緒論................................ 1
1.1 前言............................... 1
1.2 研究緣由與目的..................... 3
1.2-1 NOx簡介............................ 3
1.2-2 NOx來源............................ 3
1.2-3 NOx控制技術........................ 5
1.2-4 SCR原理簡介........................ 8
1.2-5 研究目的........................... 10
1.3 ZSM-5觸媒簡介...................... 11
第二章 文獻回顧.............................15
2.1 觸媒之選取...........................15
2.2 陽離子之選取.........................16
2.3 還原劑的選擇.........................17
2.4 反應因素影響.........................18
2.5 反應機構.............................19
2.6 非ZSM-5觸媒文獻......................21
第三章 實驗設備與方法...................... 22
3.1 觸媒之製備..........................22
3.1-1 使用藥品 ............................22
3.1-2 ZSM-5觸媒製備...................... 22
3.2 觸媒特性分析....................... 25
3.2-1 BET表面積之測定.................... 25
3.2-2 X-光粉末繞射法..................... 27
3.2-3 感應耦合電漿原子發射光譜分析儀..... 28
3.2-4 掃描式電子顯微鏡................... 29
3.3 選擇性觸媒還原反應(SCR)實驗........ 30
3.3-1 反應系統 ............................30
3.3-2 觸媒活性測定........................33
第四章 實驗結果與討論...................... 36
4.1 BET 表面積和平均孔徑大小的偵測結果. 36
4.2 XRD 結構分析之結果................. 43
4.3 ICP 觸媒金屬含量之測定結果 .........45
4.4 SEM之結果.......................... 47
4.5 ZSM-5觸媒的SCR反應結果............. 53
4.5-1.1氧濃度改變之影響-Cu-ZSM-5.......... 53
4.5-1.2氧濃度改變之影響-Co-ZSM-5...........54
4.5-2.1 C3H8/NO改變之影響-Cu-ZSM-5........ 55
4.5-2.2 C3H8/NO改變之影響-Co-ZSM-5.........56
4.5-3.1 溫度改變之影響-Cu-ZSM-5............56
4.5-3.2 溫度改變之影響-Co-ZSM-5............57
4.5-4 不同比例的金屬Pt loading之影響........ 58
4.5-5 不同金屬-ZSM-5之比較.................. 58
第五章 結論與建議.......................... 96
第六章 參考文獻............................ 97
第七章 附錄................................ 101
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