由於空氣污染問題日益嚴重，因此如何有效的控制氮氧化物的排放成為一個刻不容緩的課題。本研究主要結合鉑金屬及銅、鈷二種金屬與ZSM-5觸媒進行離子交換來製備脫氮氧化物所需要的觸媒，以進行脫一氧化氮之選擇性觸媒還原反應。結果顯示添加鉑於銅及鈷擔持ZSM-5觸媒上確實有促進效果。實驗控制參數為氧濃度、C3H8/NO比例及反應溫度等，Cu-ZSM-5觸媒在氧濃度1% 左右、C3H8/NO = 1.0及400℃有較好之轉化率，而添加Pt後有進一步促進反應之效果出現，最佳轉化效果在氧濃度1.0% 左右、C3H8/NO = 1.5及溫度400℃。Co-ZSM-5觸媒在氧濃度小於1.0%、C3H8/NO = 1.0及溫度400℃時會有較佳的轉化效果，添加Pt金屬在高於400℃能發現良好的促進效果，最佳轉化效果在氧濃度小於1.0%、C3H8/NO = 1.0及溫度400℃。金屬Pt的loading量也必須適量比例才能有最佳的轉化效果。若將這三個反應條件再加大則會造成反應進行NO分解的轉化率降低，產生多餘的二氧化碳，反而造成另一種的空氣污染，因此，選擇最佳的觸媒及最適的反應操作條件，才能有效的控制氮氧化物的排放，解決空氣污染的問題。

Due to the serious increasingly problems of air pollution, thus how to effectively control the release of nitroxides becomes to demand immediate attention. Addition of Platinum on Copper and cobalt was introduced into ZSM-5 molecular sieve with ion-exchange method to prepare the catalysts to perform the desorb nitric oxide by selective catalytic reduction reaction. The results have shown that addition of Platinum on copper- and cobalt-ZSM-5 has a promotional effect. The control factors in experiment were concentration of oxygen, methane/nitromonoxide ratio, and reaction temperature, etc.. When the concentration of oxygen, methane/nitromonoxide ratio, and reaction temperature on copper-ZSM-5 were about 1.0%, 1.0, and 400oC respectively and add Platinum were about 1.0%, 1.5, and 400oC respectively, the best reactivity will be obtained. When the concentration of oxygen, methane/nitromonoxide ratio, and reaction temperature on cobalt-ZSM-5 were about lower 1.0%, 1.0 and 400oC respectively and add Platinum were about lower 1.0%, 1.0 and 400oC respectively , the best reactivity will be obtained.The prefect promotional effect by loading optimal ratio of Platinum .If increasing the ratio (concentration of oxygen, methane/nitromonoxide ratio, and reaction temperature), it will make the selectivity of decomposition of nitromonoxide drop and the carbon dioxide will be increased. At the same time, the secondary air pollution will occur. Thus the best selections of catalyst and optimum reaction conditions will be able to effectively control the release of nitroxides and resolve the problems of air pollution.

第一章 緒論................................ 1
1.1 前言............................... 1
1.2 研究緣由與目的..................... 3
1.2-1 NOx簡介............................ 3
1.2-2 NOx來源............................ 3
1.2-3 NOx控制技術........................ 5
1.2-4 SCR原理簡介........................ 8
1.2-5 研究目的........................... 10
1.3 ZSM-5觸媒簡介...................... 11
第二章 文獻回顧.............................15
2.1 觸媒之選取...........................15
2.2 陽離子之選取.........................16
2.3 還原劑的選擇.........................17
2.4 反應因素影響.........................18
2.5 反應機構.............................19
2.6 非ZSM-5觸媒文獻......................21
第三章 實驗設備與方法...................... 22
3.1 觸媒之製備..........................22
3.1-1 使用藥品 ............................22
3.1-2 ZSM-5觸媒製備...................... 22
3.2 觸媒特性分析....................... 25
3.2-1 BET表面積之測定.................... 25
3.2-2 X-光粉末繞射法..................... 27
3.2-3 感應耦合電漿原子發射光譜分析儀..... 28
3.2-4 掃描式電子顯微鏡................... 29
3.3 選擇性觸媒還原反應(SCR)實驗........ 30
3.3-1 反應系統 ............................30
3.3-2 觸媒活性測定........................33
第四章 實驗結果與討論...................... 36
4.1 BET 表面積和平均孔徑大小的偵測結果. 36
4.2 XRD 結構分析之結果................. 43
4.3 ICP 觸媒金屬含量之測定結果 .........45
4.4 SEM之結果.......................... 47
4.5 ZSM-5觸媒的SCR反應結果............. 53
4.5-1.1氧濃度改變之影響-Cu-ZSM-5.......... 53
4.5-1.2氧濃度改變之影響-Co-ZSM-5...........54
4.5-2.1 C3H8/NO改變之影響-Cu-ZSM-5........ 55
4.5-2.2 C3H8/NO改變之影響-Co-ZSM-5.........56
4.5-3.1 溫度改變之影響-Cu-ZSM-5............56
4.5-3.2 溫度改變之影響-Co-ZSM-5............57
4.5-4 不同比例的金屬Pt loading之影響........ 58
4.5-5 不同金屬-ZSM-5之比較.................. 58
第五章 結論與建議.......................... 96
第六章 參考文獻............................ 97
第七章 附錄................................ 101

1. 翁瑞裕 , 國內脫硝觸媒使用現況 , 觸媒與製程 , Vol. 5 , NO. 3 , 63 , 1997。
2. 張君正 , 張木杉 , 氮氧化物生成機制與控制技術之探討 , 工業污染防治 , 50 , 19 , 1994。
3. 蕭木村 , 空氣污染防治-氮氧化物篇 , 台電工程月刊 , 587 , 民國 86年7月。
4. 俞宗欽 , 脫硝 ( De-NOx ) 技術SCR系統 , 技術與工程 , 40 , 1995年5月。
5. 賴正昕 , 劉國棟 , 黃自立 , 選擇性觸媒還原法排煙脫硝系統 ( SCR , DE-NOX ) 控制實務 , 工業污染防治 , 57 , 110 , 1996。
6. 翁瑞裕 , 選擇性觸媒還原(SCR)脫硝法 , 工業污染防 , 57 , 140 , 1996。
7. Michael D. Amiridis , Tiejun Zhang , Robert J. Farrauto , Appl. Catal. B , 10 ,203 , 1996。
8. 羅成信，以尿素溶液取代氨水或液氨運用於選擇性觸媒還原法(SCR) 脫硝系統(DE-NOx)，工業污染防治，57，127，1996。
9. J. N. Armor, Appl. Catal. B, 1, 221, 1992。
10. 童玉蘭 ,“ 探討不同型態之ZSM-5沸石觸媒對甲苯歧化反應之影響“ , 清大化工所 , 1998。
11. 陳慎平 , “甲苯及丙烯於ZSM-5觸媒上烷化反應之探討”, 清 大化工所 , 1995。
12. H. Hamada , Y. Kintaichi , M. Tabata , M. Sasaki , T. Ito , Appl. Catal. B , 64 , L1 , 1990。
13. M. Iwamoto , S. Sato , Y. Yu-u , H. Yahiro , N. Mizuno , Appl. Catal. A , 70 , L1 , 1991。
14. M. Iwamoto and H. Hamada , Catal. Today , 10 , 57 , 1991。
15. C. N. Montreuil , M. Shelef , Appl. Catal. B , 1 , L1 , 1992。
16. F. Witzel , G.. A. Sill , W. K. Hall , J. Catal. , 149 , 229 , 1994。
17. Y. Li , T. L. Slager , J. N. Armor , J. Catal. , 150 , 388 , 1994。
18. A. obuchi , A. Ohi , M. Nakamura , A. Ogata , K. Mizuno , H. Ohuchi , Appl. Catal. B , 2 , 71 , 1993。
19. J. N. Armor , Catal. Today , 26 , 147 , 1995。
20. F. Kapteijn , J. R. Mirasol , J. A. Moulijn , Appl. Catal. B , 9 , 25 , 1996。
21. R. Burch , P. J. Millington , Appl. Catal. B , 2 , 101 , 1993。
22. Yuejin Li , J. N. Armor , Appl. Catal. B , 1 , L31 , 1992。
23. M. Iwamoto , N. Mizuno and H. Yahiro , Stud. Surf. Sci.Catal. , 75 , 1285 , 1992。
24. G. P. Ansell , S. E. Golunski , A. F. Diwell , J. W. Hayes , R. R. Rajaram , T. J. Truex , A. P. Walker , Appl. Catal. B , 2 , 81 , 1993。
25. B. J. Adelman , T. Betuel , G. D. Lei and W. M. Sachtler , J. Catal. , 158 , 327 , 1996。
26. K. Hadjiivanov , D. Klissurski , G. Ramis and G. Busca , Appl. Catal. B , 7 , 251 , 1996。
27. A. P. Walker , Catal. Today , 26 , 107 , 1995。
28. R. Burch , S. Scire , Appl. Catal. B , 3 , 295 , 1994。
29. G.. P. Ansell , A. F. Diwell , R. R. Rajaram , A. P. Walker , Appl. Catal. B , 2 , 81 , 1993。
30. J. O. Petunchi , W. K. Hall , Appl. Catal. B , 2 , L17 , 1993。
31. H. Hamada , Y. Kintaichi , M. Sasaki , T. Ito , Appl. Catal. , 70 , L15 , 1991。
32. K. Shimiza , H. Maeshima , A. Satsuma and T. Hattori , Appl. Catal. B , 18 , 163 , 1998。
33. X.Zhang , A. B. Walters and M. A. Vannice , Appl. Catal.B , 4 ,237 , 1994。
34. X.Zhang , A. B. Walters and M. A. Vannice , J. Catal. , 155 , 290 , 1995。
35. M. D. Fokema and J. Y. Ying , Appl. Catal.B , 18 , 71 , 1998。
36. I. V. Yentekakis , R. M. Lambert , M. Konsolakis and V. Kiousis , Appl. Catal. B , 18 , 293 , 1998。
37. A. Keshavaraja , X. She and M. Flytzani-Stephanopoulos , Appl. Catal. B , 27 , L1 , 2000。
38. 黃世傑 “改良ZSM-5沸石運用於氧氣存在下以乙烯還原NO之反應性研究”, 清大化工所 , 1992。
39. Chul Wee Lee , Paul Joe Chong , Young Chul Lee , Chong Shik Chin , Larry Kevan , Micro. Materials , 12 , 21 , 1997。
40. Laura Gutierrez , Alicia Boix , Juan O. Petunchi , J. Catal. , 179 , 179 , 1998。
41. 吳榮宗 , 工業觸媒概論 , 黎明書店 , 民國84年2月。
42. C. Torre-Abreu , M. F. Ribeiro , C. Henriques , G. Delahay , Appl. Catal. B , 12 , 249 , 1997。
43. J. Perez-Ramirez , J. M. Garcia-Cortes , F. Kapteijn , G. Mul , J. A. Moulijn , C. Salinas-Martinez de Lecea , Appl. Catal. B , 29 , 285 , 2001。
44. Takeshi Tabata , Mikako Kokitsu , Hirofumi Ohtsuka , Osamu Okada , Luigina M.F. Sabatino , Giuseppe Bellussi , Catal. Today , 27 , 91 , 1996。
45. L. Gutierrez , E. A. Lombardo , J. O. Petunchi , Appl. Catal. A , 194-195 , 169 , 2000。
46. Yuejin Li and J. N. Armor , Appl. Catal. 76 , L1 , 1991。
47. S. E. Maisuls , K. Seshan , S. Feast , J. A. Lercher , Appl. Catal. B , 29 , 69 , 2001。
48. V. I. Parrulescu , P. Grange , B. Delmon , Catal. Today , 46 , 233 , 1998。