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研究生:陳仁慶
論文名稱:錳離子在人工錳砂表面吸附反應之研究
論文名稱(外文):The study of adsorption in divalent managanese ion on artificial manganese coated sand
指導教授:謝永旭謝永旭引用關係
學位類別:碩士
校院名稱:國立中興大學
系所名稱:環境工程學系
學門:工程學門
學類:環境工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2002
畢業學年度:90
語文別:中文
中文關鍵詞:錳離子錳砂吸附
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本研究利用人造錳砂為吸附劑,除了分析其特性外,更進一步探討錳離子在其表面之吸附、脫附作用及自媒催化情形,並利用不同水質條件測試其對錳離子吸附效果之影響。
人造錳砂特性分析方面,在X光繞射分析結果顯示人造錳砂上之錳氧化物並非單一物種,其物種包括三氧化二錳(Mn2O3)、氧化錳(MnO2)及氫氧化錳(Mn(OH)4),而在顯微結構分析中,可觀察到人造錳砂表面為一粗糙不平及佈滿大小顆粒狀之錳氧化物及許多孔隙之濾料。另外,由SEM/EDS分析結果中,可知人造錳砂上之錳氧化物與石英砂間之界面型態為機械界面層,並且也觀察到錳離子有擴散至石英砂內部,導致披覆在人造錳砂上之錳氧化物為一薄層,但也間接強化錳氧化物覆膜在石英砂表面之強度。
批次實驗方面,在無錳砂之溶氧實驗中,顯示系統pH<9時,二價錳之氧化速率非常緩慢;吸附動力試驗結果,錳離子在初期吸附非常快速,吸附反應2小時已有85%以上之吸附率,並且在4小時後吸附反應已達平衡,總吸附量約在96.7%;吸附邊緣曲線試驗則顯示錳吸附量隨pH值上升而增加,而且在pH=2.75時,錳吸附量仍有50%,係因人造錳砂之pHzpc為1.26所致;恆溫吸附曲線之研究結果中,錳離子在人造錳砂表面呈現多層吸附型態,推測為錳離子之自媒催化反應(autocatalysis),且經迴歸模擬後,遵循非線性之多層模式。另外,在溫度影響下,其多層吸附量隨溫度上升而增加;由競爭吸附結果,可知亞鐵離子確實與二價錳離子產生競爭,且亞鐵離子濃度愈高,競爭效果愈顯著;最後在脫附實驗中,可得到初期錳離子脫附非常快速,但在30分鐘後脫附速率已趨於平緩,總脫附率約在88%,而在不同吸附接觸時間之影響方面,則顯示吸附時間愈長,錳總脫附量愈少。
摘要 Ⅰ
目錄 Ⅲ
表目錄 Ⅶ
圖目錄 Ⅷ
第一章 緒論 1
1-1 研究緣起 1
1-2 研究目的與內容 2
1-2-1 研究目的 2
1-2-2 研究內容 2
第二章 文獻回顧 3
2-1 錳之物化特性 3
2-2 錳氧化物之化學性質 4
2-3 錳氧化物之種類及結構 4
2-4 水中錳之來源 4
2-5 錳之水化特性 7
2-6 錳之氧化動力學 13
2-7 處理鐵、錳方法 16
2-8 錳對人體健康影響與飲用水及工業用水之規定 17
2-9 吸附理論 19
2-10 吸附速率 20
2-11 影響吸附之因素 21
2-12 等溫吸附模式 23
2-13 金屬氧化物表面特性 27
2-14 水化金屬氧化物對重金屬吸附 30
2-15 離子強度對吸附反應影響 32
2-16 覆膜基本理論 32
2-16-1 物質表面特性 32
2-16-2 基質與薄模形成界面層之分類 33
2-16-3 形成界面層之鍵結形式 35
第三章 實驗材料、設備與方法 36
3-1 實驗架構流程 36
3-2 實驗材料 37
3-3 實驗設備 38
3-4 吸附、脫附批次試驗 39
3-4-1 吸附試驗 39
3-4-1-1 恆溫動力吸附試驗 39
3-4-1-2 恆溫吸附邊緣曲線試驗 40
3-4-1-3 恆溫吸附曲線試驗 41
3-4-1-2 水質參數探討 41
3-4-2 脫附試驗 41
3-4-2-1 吸附接觸時間影響 42
3-5 錳砂來源 42
3-6 人造錳砂表面之分析 42
3-6-1 界達電位分析 42
3-6-2 X光繞射分析(XRD) 43
3-6-3 表面型態分析 45
3-6-4 界面分析及界面元素分析 45
3-6-5 比表面積及孔隙大小測定 46
3-6-6 錳砂之抗酸鹼試驗 47
3-6-7 錳離子之測定 47
第四章 結果與討論 49
4-1 濾砂性質與表面分析 49
4-1-1 石英砂之型態 49
4-1-2 人造錳砂型態 49
4-2 濾砂表面顯微結構之觀察 52
4-2-1 石英砂表面結構之觀察 52
4-2-2 人造錳砂表面結構之觀察 52
4-3 人造錳砂上之錳氧化物厚度 55
4-4 人造錳砂之界面作用機制 59
4-5 比表面積及孔隙直徑大小 63
4-6 人造錳砂之抗溫及抗酸鹼性試驗 64
4-7 人造錳砂之界達電位 65
4-8 背景試驗 67
4-9 恆溫動力試驗 69
4-10 吸附邊緣曲線 71
4-11 恆溫吸附曲線 73
4-12 等溫吸附模式模擬 73
4-13 水質參數影響 77
4-13-1 背景離子強度影響 77
4-13-2 pH值影響 77
4-13-3 溫度影響 79
4-13-4 競爭吸附 82
4-14 脫附試驗 84
4-14-1 恆溫動力脫附試驗 84
4-14-2 不同吸附接觸時間對錳離子脫附之影響 84
第五章 結論與建議 85
5-1 結論 87
5-2 建議 88
中文參考文獻 89
英文參考文獻 90
附錄1 94
附錄2 95
附錄3 96
附錄4 100
表目錄
表2-1 錳的物理性質 3
表2-2 錳氧化物及氫氧化物 5
表2-3 二價錳在水體中溶解平衡受制方程式 12
表2-4 錳水合離子之水解反應方程式 12
表2-5 我國與其他國家鐵、錳濃度之飲用水水質標準比較 18
表2-6 我國錳濃度之工業用水水質標準 18
表4-1 石英砂及人造錳砂吸附前後之比表面積與孔徑直徑 63
表4-2 人造錳砂抗溫及抗酸鹼試驗結果 65
表4-3 在不同溫度下,錳離子在人造錳砂表面多層吸附模擬結
果 81
圖目錄
圖2-1 鈉水錳礦之層狀結構 6
圖2-2 水錳礦之隧道結構 6
圖2-3 水中MnO2-Mn2+之氧化還原電位隨pH變化情形 8
圖2-4 錳隨pH-Eh變化之物種分佈 9
圖2-5 鐵、錳及三價鐵隨pH變化之溶度圖 11
圖2-6 二價錳以氧氧化其濃度隨時間之變化 15
圖2-7 Langmuir方程式吸附曲線 26
圖2-8 Freundlich方程式吸附曲線 26
圖2-9 BET方程式吸附曲線 26
圖2-10 水中MnO2獲得表面電荷之情形 28
圖2-11 二價金屬表面之複合型態 31
圖2-12 基質與薄膜形成之界面型態 34
圖3-1 實驗流程圖 36
圖3.2 界達電位量測原理 44
圖4-1 石英砂之XRD分析圖譜 50
圖4-2 人造錳砂之XRD分析圖譜 50
圖4-3 吸附後人造錳砂之XRD分析圖譜 51
圖4-4 石英砂之掃描式電子顯微鏡照片(a) 1000倍 (b) 4000倍
(c) 53
圖4-5 人造錳砂之掃描式電子顯微鏡照片 (a)1000倍 (b)4000
倍(c)10000倍 54
圖4-6 吸附後人造錳砂之掃描式電子顯微鏡照片(a)1000倍(b)
4000倍(c)10000倍 56
圖4-7 脫附後人造錳砂之掃描式電子顯微鏡照片(a)1000倍(b)
4000倍(c)10000倍 57
圖4-8 人造錳砂研磨後錳氧化物與石英砂界面之電子顯微鏡
照片(1000倍) 58
圖4-9 人造錳砂切面之Si元素圖譜分析 60
圖4-10 人造錳砂切面之Mn元素圖譜分析 60
圖4-11 人造錳砂切面之Si元素線掃描分析 61
圖4-12 人造錳砂切面之Mn元素線掃描分析 61
圖4-13 人造錳砂切面之X光能量散佈光譜儀之分析圖譜 62
圖4-14 人造錳砂之界達電位 66
圖4-15 無錳砂試驗之Mn2+在溶氧下之氧化速率 68
圖4-16 不同pH下無錳砂試驗之Mn2+在溶氧下之氧化速率 68
圖4-17 Mn2+在人造錳砂表面之動力吸附曲線 70
圖4-18 Mn2+在人造錳砂表面之吸附邊緣曲線 72
圖4-19 人造錳砂上之錳吸附量與平衡濃度關係圖 74
圖4-20 不同背景離子強度下Mn2+ 在人造錳砂表面之動力吸附
曲線 78
圖4-21 不同pH下Mn2+在人造錳砂表面之動力吸附曲線 78
圖4-22 不同溫度下,人造錳砂上之錳吸附量與平衡濃度關係
圖 81
圖4-23 不同Fe2+濃度對錳離子吸附之影響 83
圖4-24 系統pH = 2± 0.05,錳離子在人造錳砂表面之脫附動力
試驗 85
圖4-25 不同吸附接觸時間對錳離子在人造錳砂表面之脫附動
力試驗之影響 85
中文參考文獻
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