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臺灣博碩士論文加值系統

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研究生:葉家伶
論文名稱:以三向觸媒同時處理焚化廢棄中有機污染物、CO及NOx之研究
指導教授:魏銘彥
指導教授(外文):Ming-Yen Wey
學位類別:碩士
校院名稱:國立中興大學
系所名稱:環境工程學系
學門:工程學門
學類:環境工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2002
畢業學年度:90
語文別:中文
論文頁數:126
中文關鍵詞:三向觸媒觸媒焚化溶膠-凝膠法鈀-銠PAHsBTEXCONOx
相關次數:
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以焚化的方式處理廢棄物,具有去毒性、資源回收、減少體積、技術可行性、較小之土地使用等優點,且焚化產生之熱能可回收產生蒸氣,以利發電等用途,因此對於地狹人稠的台灣而言,焚化是未來處理垃圾的趨勢。
然而,以焚化處理垃圾時,最引人關切的問題是空氣污染,其中最令人擔憂的是PAHs、VOCs、Dioxin等微量有機污染物排放的問題。一般處理方式是以文氏洗滌塔、填充床洗滌塔、乾式洗滌塔等做部分脫除,或以活性碳吸附來濃縮去除,但這些似乎並非最終的處理方式。
三向觸媒在處理汽車排氣上,使用廣泛,此一觸媒單元可同時將碳氫化合物、CO氧化成CO2及H2O,將NOX還原成無害的N2,如此提供了一個最終處理的技術,也可因應未來更嚴苛的空污濃度排放標準;於是乎將此三向觸媒優秀的特性,應用到焚化所產生的廢氣處理上,利用觸媒焚化的方法,除了針對有機污染物的催化氧化去除外,也研究觸媒對CO及NOX的催化去除效果。
本研究選用的三向觸媒為Pd-Rh/CeO2/Al2O3,製備方法:首先以溶膠-凝膠法製備出CeO2/Al2O3擔體,再以含浸法將擔體含浸至含Pd/Rh前驅物的水溶液當中,之後經乾燥、鍛燒,製備出實驗所用的三向觸媒。而製備出的觸媒以流體化床型式來處理焚化廢氣。
操作條件包括不同的廢棄物進料組成、不同之觸媒含量配比和雙層觸媒床之設計,探討三向觸媒應用在焚化後之空氣污染防治設備中,處理焚化廢氣的效果,以及廢氣中含有觸媒的毒化物:Cl、S及重金屬,對三向觸媒催化去除有機物、CO及NOX能力之影響。
結果顯示,三向觸媒以鈀1wt%、銠0.15wt%之配比,對有機污染物、CO及NOX之轉化效果較佳,但三者無法同時兼顧,經雙層觸媒床之設置後,使焚化廢氣先經過鈀觸媒床再經過銠觸媒床,不但可提升對有機污染物、CO及NOX之破壞去除率,也較能達到三污染物種同時處理之目標。而當焚化廢氣中含有重金屬(Pb、Cr、Cd)及酸性氣體(SOX及HCl)時,不但會毒化鈀及銠觸媒,還會造成兩觸媒對各自所扮演的角色產生混淆,破壞其於此系統中之分工,使此雙層觸媒床反應裝置對污染物之破壞去除效率降低。
Incineration is considered to be an effective method to disposing waste, but the emissions of organic compounds in the flue gas have received major attention recently. When trace organic products of incomplete combustion (PICs) contained in flue gas emitted into the atmosphere, it will be harmful to the environmental and human health.
The object of this study was to investigate the effect of different operation conditions on the catalytic oxidation of trace organic compounds [i.e., benzene, toluene, ethylbenzene, and xylene (BTEX); and polyaro- matic hydrocarbons (PAHs)] and CO and catalytic decomposition of NOX in incineration flue gas. Three-way Pd-Rh/CeO2/Al2O3 catalysts (TWC), connectedly applied to treat automobile exhaust, were employed in this study. Catalyst supports, CeO2/Al2O3, were prepared using a modified oil- drop sol-gel process for synthesis of mesoporous spherical γ-Al2O3 granu- lation and CeO2-coated γ- Al2O3 granulation particles of 1-2mm in diameter. Bimetallic catalysts were prepared by impregnation of palladium nitrate and rhodium nitrate following successive impregnation procedures. The investigated parameters include (1) effect of different composition of Pd/Rh, (2) contribution of two-stage catalyst beds, (3) effect of heavy metals, (4) effect of acid gas, and (5) effect of water vapor.
Experimental results showed that the destruction removal efficiency (DRE) of BTEX, PAHs, CO, and NOX in two-stage TWC reactor was generally greater then 80%. The bimetallic catalyst with a Pd/Rh ratio of 1/0.15 was found to have a best activity for highest destruction removal efficiency. The presence of Pb, Cr and Cd inhibited the oxidation of organic compounds and CO and reduction of NOX. The acid gases SO2 and HCl contained in the flue gas will poison and deactivate the palladium and rhodium catalysts and subsequently reduce the DRE of pollutants. The presence of water vapor was also found to slightly decrease the destruction efficiency of BTEX, PAHs, CO, and NOX.
目 錄
摘 要 I
ABSTRACT III
目 錄 V
圖 目 錄 IX
表 目 錄 XIII
第一章 前言 1
1-1研究緣起 1
1-2研究動機與目的 2
1-3研究流程 3
第二章 文獻回顧 7
2-1焚化爐產生氣相污染物之特性 7
2-1-1有機物 7
2-1-1-1有機污染物(VOCs、PAHs)之特性及危害性 7
2-1-1-2有機污染物(PAHs)之生成行為 8
2-1-1-3有機污染物(PAHs)之分布特性 9
2-1-2重金屬 10
2-1-2-1重金屬之特性及危害性 10
2-1-2-2焚化過程中重金屬化合物之分布特性與輸送行為 11
2-1-2-3 焚化條件對重金屬污染物生成與分布特性之影響 12
2-1-3 酸性氣體 13
2-1-3-1 酸性氣體之危害性 13
2-1-3-2 酸性氣體之來源與生成行為 14
2-1-4 一氧化碳(CO) 15
2-1-4-1一氧化碳之危害性 15
2-1-4-2一氧化碳之生成行為 16
2-2 觸媒焚化之特性 18
2-2-1觸媒焚化之原理與反應機制 18
2-2-2觸媒焚化之系統應用 19
2-2-3三向觸媒(Three-Way Catalyst,TWC)之特性與應用 20
2-3影響觸媒焚化去除效率之因素 22
2-3-1溫度 22
2-3-2 空間速度 23
2-3-3 污染物種類及濃度 24
2-3-4 廢氣中是否存在粒狀污染物或毒化物質 25
2-3-5觸媒特性 26
2-3-6 觸媒之製備方法 28
2-4文獻總結及研究方向 34
第三章 實驗設備及方法 37
3-1實驗設備 37
3-1-1流體化床焚化爐及觸媒反應器 37
3-1-2三向觸媒的製備 39
3-1-2-1 CeO2/Al2O3擔體的製備 39
3-1-2-2三向觸媒的製備 40
3-1-3煙道氣中有機污染物之採樣設備 43
3-1-4煙道氣中氮氧化物、一氧化碳、二氧化硫及含氧量之採樣設備 44
3-1-5煙道氣中氣相重金屬之採樣設備 45
3-1-6煙道氣中氯化氫之採樣設備 46
3-1-7樣品分析儀器 47
3-1-8實驗藥品與材料 48
3-2實驗進料組成及操作條件 50
3-3實驗流程 53
3-3-1起爐升溫 53
3-3-2有機物之採樣及分析 53
3-3-3一氧化碳、氮氧化物和酸性氣體之採樣及分析 54
3-3-4重金屬之採樣及分析 54
3-3-5觸媒比表面積分析─BET 57
3-3-6觸媒成份物種分析─XRPD 57
3-3-7觸媒表面型態分析─SEM-DES 57
3-3-8觸媒組成元素分析─EA 58
第四章 結果與討論 59
4-1觸媒特性分析 59
4-1-1 BET比表面積與平均孔徑測定 59
4-1-2 XRPD物種分析 62
4-1-3 SEM-EDS表面型態分析 65
4-1-4 EA組成元素分析 69
4-2觸媒焚化對有機物、CO和NOX去除效率之評估 71
4-2-1貴重金屬配比對觸媒催化有機物、CO和NOX轉化之影響 71
4-2-2雙層觸媒床對去除有機物、CO和NOX之貢獻 74
4-2-3重金屬(鉛、鉻、鎘)對觸媒催化有機物、CO和NOX轉化之影響 85
4-2-4酸性氣體(HCl、SOX)對觸媒催化有機物、CO和NOX轉化之影響 100
4-2-4-1添加硫粉(S)之影響 100
4-2-4-2添加PVC(Cl)之影響 105
4-2-5水氣對觸媒催化有機物、CO和NOX轉化之影響 111
第五章 結論與建議 116
5-1 結論 116
5-2 建議 117
參考文獻 118
附錄一 有機物BTEX及PAHs的物化特性及毒理特性 A
附錄二 多環芳香族有機物分子的寬度、長度及厚度 D
附錄三 燃燒所需的理論空氣量 E
附錄四 雙層觸媒反應器對重金屬之去除效果 F
附錄五 雙層觸媒反應器對酸性氣體之去除效果 G
圖 目 錄
圖1-1 研究流程圖 6
圖2-1 有無觸媒之化學反應與活化能之關係(吳,1989) 18
圖2-2 有機物完全氧化反應機制示意圖(楊,2000) 19
圖2-3三向觸媒轉化器控制範圍(黃,2000) 21
圖2-4 P t-Rh/CeO2/Al2O3之stoichiometric window(Juan R.,2000) 21
圖2-5 沉澱法(precipitation)之製程 29
圖2-6 含浸法(impregnation)之流程 30
圖2-7 溶膠-凝膠法(Sol-Gel process)之製程 32
圖3-1 流體化床焚化爐及空氣污染控制設備 38
圖3-2 油滴造粒裝置圖(Wang and Lin,1997) 40
圖3-3 三向觸媒之製備流程圖 41
圖3-4 有機污染物採樣設備 43
圖3-5 煙道氣體分析儀 44
圖3-6 氣相重金屬採樣設備 45
圖3-7 氯化氫採樣設備 46
圖3-8 煙道氣中有機物BTEX與PAHs分析流程圖 55
圖3-9 重金屬分析流程圖 56
圖4-1 XRPD分析鈀和銠觸媒於各操作條件反應前後之結晶物種 64
圖4-2 觸媒之SEM圖片 67
圖4-2觸媒之SEM圖片(續) 68
圖4-3 各試程反應前後觸媒之元素分析結果 71
圖4-4 Run1(PdRh0.1)觸媒床及其入出口溫度隨時間變化圖 73
圖4-5 Run2(Pd1Rh0.15)觸媒床及其入出口溫度隨時間變化圖 73
圖4-6 Run3(PdRh0.2)觸媒床及其入出口溫度隨時間變化圖 74
圖4-7 Run1~Run5觸媒床對有機物、CO及NOX之DRE 74
圖4-8 Run4觸媒床及其入出口溫度隨時間變化圖(氣體先經過Pd觸媒床,再經過Rh觸媒床,Pd1//Rh0.15) 78
圖4-9 Run5觸媒床及其入出口溫度隨時間變化圖(氣體先經過Rh觸媒床,再經過Pd觸媒床,Rh0.15//Pd1) 78
圖4-10 Run4(氣體先經過Pd觸媒床再經過Rh觸媒床,Pd1//Rh0.15)在不同採樣時段(1:10~20min;2:50~60min;3:90~100min)BTEX入出口濃度 79
圖4-11 Run5(氣體先經過Rh觸媒床再經過Pd觸媒床,Rh0.15//Pd1)在不同採樣時段(1:10~20min;2:50~60min;3:90~100min)BTEX入出口濃度 80
圖4-12 Run4(氣體先經過Pd觸媒床再經過Rh觸媒床,Pd1//Rh0.15)在不同採樣時段(1:10~20min;2:50~60min;3:90~100min)PAHs入出口濃度 81
圖4-13 Run5(氣體先經過Rh觸媒床再經過Pd觸媒床,Rh0.15//Pd1)在不同採樣時段(1:10~20min;2:50~60min;3:90~100min)PAHs入出口濃度 82
圖4-14 Run4和Run5於不同採樣時段(10~20min、50~60min、90~100min),觸媒床對BTEX、PAHs、CO及NOX之DRE 83
圖4-15 Run7(Pb)觸媒床及其入出口溫度隨時間變化圖 89
圖4-16 Run8(Cr)觸媒床及其入出口溫度隨時間變化圖 89
圖4-17 Run9(Cd)觸媒床及其入出口溫度隨時間變化圖 89
圖4-18 Run7(Pb)在不同採樣時段BTEX入出口濃度(1:10~20min;2:50~60min;3:90~100min) 90
圖4-19 Run8(Cr)在不同採樣時段BTEX入出口濃度(1:10~20min;2:50~60min;3:90~100min) 91
圖4-20 Run9(Cd)在不同採樣時段BTEX入出口濃度(1:10~20min;2:50~60min;3:90~100min) 92
圖4-21 Run7(Pb)在不同採樣時段PAHs入出口濃度(1:10~20min;2:50~60min;3:90~100min) 93
圖4-22 Run8(Cr)在不同採樣時段PAHs入出口濃度(1:10~20min;2:50~60min;3:90~100min) 94
圖4-23 Run9(Cd)在不同採樣時段PAHs入出口濃度(1:10~20min;2:50~60min;3:90~100min) 95
圖4-24 Run7(Pb)於不同採樣時段(10~20min、50~60min、90~100min),觸媒床對BTEX、PAHs、CO及NOX之DRE 96
圖4-25 Run8(Cr)於不同採樣時段(10~20min、50~60min、90~100min),觸媒床對BTEX、PAHs、CO及NOX之DRE 96
圖4-26 Run9(Cd)於不同採樣時段(10~20min、50~60min、90~100min),觸媒床對BTEX、PAHs、CO及NOX之DRE 96
圖4-27 Run10(S)觸媒床及其入出口溫度隨時間變化圖 100
圖4-28 Run10(S)在不同採樣時段BTEX入出口濃度(1:10~20min;2:50~60min;3:90~100min) 102
圖4-29 Run10(S)在不同採樣時段PAHs入出口濃度(1:10~20min;2:50~60min;3:90~100min) 103
圖4-30 Run10於不同採樣時段(10~20min、50~60min、90~100min), 104
觸媒床對BTEX、PAHs、CO及NOX之DRE 104
圖4-31 Run11(Cl)觸媒床及其入出口溫度隨時間變化圖 105
圖4-32 Run11(Cl)在不同採樣時段BTEX入出口濃度(1:10~20min;2:50~60min;3:90~100min) 108
圖4-33 Run11(Cl)在不同採樣時段PAHs入出口濃度(1:10~20min;2:50~60min;3:90~100min) 109
圖4-34 Run11於不同採樣時段(10~20min、50~60min、90~100min),觸媒床對BTEX、PAHs、CO及NOX之DRE 110
圖4-35 Run6(H2O)觸媒床及其入出口溫度隨時間變化圖 111
圖4-36 Run6(H2O)在不同採樣時段BTEX入出口濃度(1:10~20min;2:50~60min;3:90~100min) 113
圖4-37 Run6(H2O)在不同採樣時段PAHs入出口濃度(1:10~20min;2:50~60min;3:90~100min) 114
圖4-38 Run6於不同採樣時段(10~20min、50~60min、90~100min),觸媒床對BTEX、PAHs、CO及NOX之DRE 115
附圖1 雙層觸媒床對重金屬鉛、鉻、鎘之去除效果 F
附圖2 雙層觸媒床對酸性氣體之去除效果 G
表 目 錄
表2-1 重金屬焚化特性及危害性 10
表2-2 重金屬及其化合物於焚化系統中之行為與輸送機制之相關文獻(陳,1998) 11
表2-3 焚化系統中操作條件影響重金屬污染物生成行為與分布特性之相關研究(陳,1998) 12
表2-4 血中一氧化碳血紅素濃度與中毒症狀之相互關係 15
表2-5 CO-CO2間氧化平衡常數(Chang,1994) 17
表2-6 影響觸媒活性之物質(鄭,1999) 25
表2-7 常用來當成三向觸媒中活性成份之貴重金屬的應用與限制 26
表2-8 目前尚在研究或改善中的助促劑 28
表2-9 三種常用製備觸媒方法之相關研究 33
表2-10 比較沉澱法、含浸法、溶膠-凝膠法三者間的應用、特性及受限的情形 33
表3-1 不同配比之觸媒及其代號 42
表3-2臺灣地區一般垃圾化學分析組成(歐,1999) 51
表3-3 各進料物質之元素分析 51
表3-4 各試程之進料組成 51
表3-5 各試程之操作條件 52
表4-1 觸媒比表面積和平均孔徑分析 61
表4-2反應後觸媒比表面積和平均孔徑分析 61
表4-3 各試程反應前後觸媒之元素分析結果及觸媒序號 70
表4-4 Run4中各採樣時段BTEX及PAHs之濃度及其DRE值 83
表4-5 Run5中各採樣時段BTEX及PAHs之濃度及其DRE值 84
表4-6 Run7中各採樣時段BTEX及PAHs之濃度及其DRE值 97
表4-7 Run8中各採樣時段BTEX及PAHs之濃度及其DRE值 98
表4-8 Run9中各採樣時段BTEX及PAHs之濃度及其DRE值 99
表4-9 Run10中各採樣時段BTEX及PAHs之濃度及其DRE值 104
表4-10 Run11中各採樣時段BTEX及PAHs之濃度及其DRE值 107
表4-11 Run6中各採樣時段BTEX及PAHs之濃度及其DRE值 115
附表1 BTEX的物化特性及毒理特性 A
附表2 PAHs的物化特性及毒理特性 B
附表2 PAHs的物化特性及毒理特性(續) C
附表3 多環芳香族有機物分子的寬度、長度及厚度(楊,2000) D
附表4 燃燒過程廢棄物各組成之化學計量需氧量 E
參考文獻
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