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臺灣博碩士論文加值系統

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研究生:盧盈靜
研究生(外文):Ying-Jing Lu
論文名稱:鋇、鋁的添加對La2/3Ca1/3MnO3之導電機構及磁阻效應之影響
論文名稱(外文):Effect of Ba and Al dopants on the conductive mechanism and magnetoresistance of La2/3Ca1/3MnO3
指導教授:方滄澤
指導教授(外文):Tsang-Tse Fang
學位類別:碩士
校院名稱:國立成功大學
系所名稱:材料科學及工程學系碩博士班
學門:工程學門
學類:材料工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2002
畢業學年度:90
語文別:中文
論文頁數:72
中文關鍵詞:電性檸檬酸磁阻
外文關鍵詞:electrical propertycitratemagnetoresistance
相關次數:
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摘要
本研究利用檸檬酸法合成具巨磁阻效應之La2/3(Ca1-xBax)1/3MnO3(x=0~0.4)及La2/3Ca1/3(Mn1-yAly)O3(y=0~0.15),藉由鋇摻雜取代鈣、鋁摻雜取代錳,分別探討在A、B位置原子的取代對於La2/3Ca1/3MnO3的電性、磁性及磁阻效應的影響。

由實驗結果得知,鋇離子取代部分鈣離子,改變了A位置的平均陽離子半徑以及結構中錳與氧的相對位置,使錳-氧-錳鍵角更接近180°,強化了Mn3+-O-Mn4+間的雙交換作用,因而使TC及TP都隨摻雜量的增加而向高溫移動,並降低了電阻率;在低溫時因為晶界間的穿隧效應,故低磁場下有電阻驟降的效應,之後隨著磁場的增加,磁阻增加的效應便趨於和緩,室溫時的磁阻也因為鋇的摻雜而略微提升。

鋁的摻雜使得Mn3+-O-Mn4+對減少,因此TC及TP都大程度的下降,甚至當15﹪的錳被鋁取代時,其鐵磁-順磁的轉換溫度範圍十分寬廣,因此很難定義出TC,且在70∼300K的量測範圍都表現出絕緣體的電性質,並且低溫低磁場下電阻驟降的情形已不復見。鋁摻雜系列的試片,沒有鋇摻雜系列在低磁場下有明顯的磁阻效應,在低溫下,外加的最大磁場13.2KOe卻可以達到50﹪上下的磁阻,遠大於鋇摻雜系列在同樣溫度同樣磁場下的25﹪左右。
Abstract
In this study, we synthesized La2/3(Ca1-xBax)1/3MnO3(x=0~0.4)and La2/3Ca1/3(Mn1-yAly)O3(y=0~0.15)with colossal magnetoresistance by citrate process. By replacing Ca2+ with Ba2+ and replacing Mn3+ with Al3+, we discuss the effect of the replacement on the electrical and magnetic properties and magnetoresistance effect of La2/3Ca1/3MnO3.
From the experimental results we find that, substitution of Ca2+ by Ba2+, results in the changing of the average radius of cation on A site and the related position of manganese ion and oxygen ion, enhance the double exchange interaction of Mn3+-O-Mn4+ couple. With the increasing of doping content of Ba2+,both TC and TP increase and the resistivity decrease. At low temperature, because of the tunneling effect at g.b, the Ba-doped samples exhibit a sharp drop in the resistivity at low field followed by a slower background negative MR at higher fields. The MR﹪at room temperature slightly increase with the increasing of doping content of Ba2+.
The doping of Al3+ decreases the number of Mn3+-O-Mn4+ pairs, and substantially decrease TC and TP. When 15﹪manganese ion was replaced by Al3+,there is not a well-defined TC can be found on the M-T curve, and over whole temperature range of 70~300K, it showed the insulator behavior. Without the sharp drop of resistivity under low field at low T, the MR﹪of Al-doped samples reaches about 50﹪under 13.2Koe at low T, which is much greater than MR﹪of the Ba-doped samples under the same field and temperature.
目錄
摘要---------------------------------------------i
英文摘要----------------------------------------ii
目錄-------------------------------------------iii
圖目錄-------------------------------------------v
表目錄-----------------------------------------vii

第一章 緒論
1-1 簡介----------------------------------------1
1-2 研究動機、構想及目的------------------------2

第二章 理論基礎與文獻回顧
2-1 磁性理論
2-1-1 磁性起源及分類-----------------------------4
2-1-2 鐵磁性原理---------------------------------5
2-1-3 順磁性原理---------------------------------6
2-1-4 氧化物反鐵磁性原理-------------------------7
2-1-5 磁異向性-----------------------------------8
2-1-6 超交換交互作用-----------------------------9
2-1-7 雙交換機制--------------------------------11
2-1-8 Jahn Distortion---------------------------12
2-2 磁阻特性
2-2-1 磁阻的定義--------------------------------13
2-2-2 磁阻的種類--------------------------------13
2-2-3 錳係鈣鈦礦結構陶瓷氧化物之超巨磁組--------15
2-2-4 La1-xAxMnO3材料之結構---------------------16
2-3 檸檬酸製程----------------------------------16
2-4 磁阻材料之應用------------------------------17

第三章 實驗步驟及方法
3-1 藥品----------------------------------------26
3-2 實驗流程及樣品準備
3-2-1 La2/3(Ca1-xBax)1/3MnO3系列試片之準備---26
3-2-2 La2/3Ca1/3(Mn1-xAlx)O3系列試片之準備---27
3-2-3粉末壓形前處理----------------------------28
3-3 分析與量測
3-3-1 X光繞射分析-------------------------------------29
3-3-2 密度量測------------------------------29
3-3-3 SEM顯微結構觀察------------------------30
3-3-4 M-T曲線量測------------------------------30
3-3-5電阻及磁阻特性之量測--------------------31

第四章 結果與討論
4-1 粉末合成
4-1-1 La0.67Ca0.33MnO3(簡稱LCMO)粉末--------39
4-1-2 La0.67(Ca1-xBax)0.33MnO3(x=0.1~0.4)(簡稱LCBM)粉末-40
4-1-3 La0.67Ca0.33(Mn1-yAly)O3(y=0.05,0.1,0.15)(簡稱LCMA)粉末-----40
4-2 顯微結構--------------------------------41
4-3 磁性分析
4-3-1 LCMO與LCBM-------------------42
4-3-2 LCMO與LCMA--------------------43
4-4 電性分析
4-4-1 La0.67Ca0.33MnO3(簡稱LCMO)-----------44
4-4-2 La0.67(Ca1-xBax)0.33MnO3(x=0.1~0.4)(簡稱LCBM)--44
4-4-3 La0.67Ca0.33(Mn1-yAly)O3(y=0.05,0.1,0.15)(簡稱LCMA)------------45
4-5 磁阻分析
4-5-1 La0.67Ca0.33MnO3(簡稱LCMO)-----------47
4-5-2 La0.67(Ca1-xBax)0.33MnO3(x=0.1~0.4)(簡稱LCBM)--47
4-5-3 La0.67Ca0.33(Mn1-yAly)O3(y=0.05,0.1,0.15)(簡稱LCMA)-------50

第五章 結論----------------------------------68

第六章 參考文獻----------------------------69

第七章 致謝--------------------------------71

圖目錄
圖2-1物質基本磁性質及磁矩排列示意圖(a)順磁性材料(b)反磁性材料(c)鐵磁性材料(d)反鐵磁性材料(e)鐵氧磁性材料。-------19
圖2-2氧離子的2p軌道形狀-----------------------20
圖2-3巨磁組效應之導電機制-----------------------20
圖2-4過渡金屬離子處在八面體時,能階分裂為t2g及eg 之示意圖-21
圖2-5 Jahn-Teller扭曲示意圖---------------------21
圖2-6 無外加磁場與施加外加磁場下晶粒間的電子穿隧行為----- 22
圖2-7 具巨磁阻效應之La1-xAxMnO3化合物之三種不同結構--------23
圖2-8 Mn3+-O-M4+鍵角(��)和La1-xAxMnO3中Mn4+之含量相對結構變化圖--------------23
圖2-9 La1-xCaxMnO3相圖--------------------------24
圖2-10 檸檬酸;C6H8O7的分子結構示意圖-----------24
圖3-1 鋁的定量流程圖-------------------33
圖3-2 CB2的澄清溶膠在650℃持溫2小時的煆燒處理後,所得到的粉末SEM圖-----34
圖3-3 La2/3(Ca1-xBax)1/3MnO3系列之試片製作及性質量測流程------------------------35
圖3-4 La2/3Ca1/3(Mn1-yAly)O3系列之試片製作及性質量測流程圖----------------------36
圖3-5 超導量子干涉磁化儀-----------------------37
圖3-6 四點探針量測示意圖----------------------38
圖4-1 LCMO溶膠在不同的瑕燒條件下,粉末的X光繞射圖-----52
圖4-2 LCBM系列溶膠在不同的瑕燒條件下,粉末的X光繞射圖---52
圖4-3 [(CH3)2CHO3]Al加熱溶於檸檬酸後的澄清溶液,在不同的熱處理條件下,粉末的X光繞射圖-------53
圖4-4 LCMA系列溶膠在650℃,持溫2小時的煆燒處理後,粉末的X光繞射圖--------54
圖4-5 各試片於1350℃持溫2小時燒結後,其SEM顯微照片----55
圖4-6 LCMO與LCBM在1Tesla的外加磁場下,磁化量對溫度的關係圖--57
圖4-7 LCMO與LCMA在1Tesla的外加磁場下,磁化量對溫度的關係圖--58
圖4-8 1350℃持溫2小時燒結後的LCMO其電阻率對溫度的關係圖--59
圖4-9 1350℃持溫2小時燒結後的CB1其電阻率對溫度的關係圖---59
圖4-10 1350℃持溫2小時燒結後的CB2其電阻率對溫度的關係圖----60
圖4-11 1350℃持溫2小時燒結後的CB3其電阻率對溫度的關係圖---60
圖4-12 1350℃持溫2小時燒結後的CB4其電阻率對溫度的關係圖-------61
圖4-13 1350℃持溫2小時燒結後的CA05其電阻率對溫度的關係圖-61
圖4-14 1350℃持溫2小時燒結後的CA10其電阻率對溫度的關係圖-62
圖4-15 1350℃持溫2小時燒結後的CA15其電阻率對溫度的關係圖-62
圖4-16 1350℃持溫2小時燒結後的LCMO其不同溫度下磁阻效應---63
圖4-17 1350℃持溫2小時燒結後的CB1其不同溫度下的磁阻效應--63
圖4-18 1350℃持溫2小時燒結後的CB2其不同溫度下的磁阻效應--64
圖4-19 1350℃持溫2小時燒結後的CB3其不同溫度下的磁阻效應--64
圖4-20 1350℃持溫2小時燒結後的CB4其不同溫度下的磁阻效應---65
圖4-21 LCMO與LCBM系列試片在1.32Tesla下的磁阻效應對溫度的關係圖------65
圖4-22 1350℃持溫2小時燒結後的CA05其不同溫度下的磁阻效應------66
圖4-23 1350℃持溫2小時燒結後的CA10其不同溫度下的磁阻效應-----66
圖4-24 1350℃持溫2小時燒結後的CA15其不同溫度下的磁阻效應----67
圖4-25 LCMO與LCMA系列試片在1.32Tesla下的磁阻效應對溫度的關係---67

表目錄
表2-1 各種隨機記憶體特性之比較----------------------25
表3-1 LCMO及LCBM、LCMA各試片代號-------------------38
表4-1 不同組成的試片其晶格常數及理論密度-------------54
參考文獻
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