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臺灣博碩士論文加值系統

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研究生:陳泓政
研究生(外文):Hung-Cheng Chen
論文名稱:燃料電池用之甲醇重組器氫氣產生研究
論文名稱(外文):Study on the Hydrogen Generation by the Methanol Reformer for a PEM Fuel Cell
指導教授:邱輝煌邱輝煌引用關係賴維祥賴維祥引用關係
指導教授(外文):Hui-Huang ChiuWei-Hsiang Lai
學位類別:碩士
校院名稱:國立成功大學
系所名稱:航空太空工程學系碩博士班
學門:工程學門
學類:機械工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2002
畢業學年度:90
語文別:中文
論文頁數:79
中文關鍵詞:燃料電池甲醇重組器氫氣
外文關鍵詞:Fuel CellMethanolReformerHydrogen
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摘要
燃料電池逐漸地成為潔淨新能源的代名詞,其中PEM型燃料電池的技術最成熟。而PEMFC所使用的燃料為氫氣和氧氣,氧氣可取自於大氣,氫氣可由儲氫材料或重組製氫來供應。使用儲氫材料,其填充上不方便,而且儲氫的密度低。利用重組反應製氫,由不同燃料可發展出不同的重組反應。甲醇具有重組反應溫度低(約250∼350℃)、燃料品質高(硫含量<5ppm)、易於貯存、運輸等優點,室溫為液體,符合目前填充汽油的方式,因此研究甲醇重組器是促進燃料電池普及化的一項重要關鍵。
為了對甲醇重組反應的特性有進一步的了解,本研究設計並製造一管型甲醇重組器,長約420 mm、內徑約44 mm,使用G66B商業觸媒進行實驗,將依比例配好的燃料(甲醇與水)經由液體幫浦輸送到加熱蒸發段,加熱蒸發後進到甲醇重組器中,在預熱段與空氣混合並且加熱到需求之反應溫度,到達反應區,反應後的產物經由冷凝器,將產物中殘餘的水及甲醇冷凝析出,氣體送至氣相層析儀進行氣體成分分析。本研究用水對甲醇莫耳比(S/C)、氧氣對甲醇莫耳比(O/C)、反應溫度及進料率,來當實驗參數,觀察甲醇重組器的性能表現,如氫氣濃度、一氧化碳濃度、氫氣莫耳產生率及甲醇轉化率等。
本研究所設計甲醇重組器及分析系統已可順利運作,進料採用加熱蒸發方式。關於甲醇蒸汽重組反應,進料中水對甲醇的莫耳比控制在1.8為較佳的進料條件。在進行甲醇蒸汽重組反應與甲醇部份氧化重組反應的比較實驗,結果比較顯示後者顯然比前者更適合用在甲醇重組器中。在甲醇部分氧化重組實驗結果中,O/C控制在0.2為較佳的控制條件。本甲醇重組器在S/C=1.8、O/C=0.2、進料率6 ml/min、反應溫度為350℃情況下,氫氣的最大產率為0.145 mole/min,一氧化碳的莫耳濃度約為2.45%,約可供應燃料電池260瓦的電力輸出。
Abstract
Fuel Cell generally becomes the pronoun of new and clear power. Among different types of fuel cells, the PEM Fuel Cell (PEMFC) is the most mature in technology. The fuels for the PEMFC are hydrogen and oxygen. Oxygen can be obtained from air, but the hydrogen must be derived from metal hydrides or from the reforming product. When metal hydride is used as the source of hydrogen, the storage density of hydrogen is low and it is not convenient to refill. The reforming reaction to generate hydrogen is an alternative choice. Different reforming reactions are developed with different fuels. As a liquid fuel for producing hydrogen, methanol has many advantages, such as low steam to carbon ratio, low reforming temperatures (250~350℃), high quality (sulfur <5 ppm), ease of storage and transportation.
To further understand the characteristics of the methanol reformer, a tube-type methanol reformer is designed (Length: 420mm, inner diameter: 44mm) with the commercial catalyst G66B in this experiment. Methanol and water are sent to the vaporizing section by the liquid pump, and then sent to the methanol reformer after the vaporizing process. Premixing with the air is performed in the preheating section of the methanol reformer and the mixture is heated to the required reacting temperature before entering the reaction section. The reforming product then passes through the cooler system where the resident water and methanol will be condensed out. Part of product gas is further sent to the GC to analyze the species of the gas. In this study, effects of experimental parameters of the design methanol reformer, such as steam-to-methanol mole ratio (S/C), oxygen-to-methanol mole ratio (O/C), reacting temperature and feeding rate, are investigated and the performance of the methanol reformer is evaluated.
The result of the designed methanol reformer works well. In the experiment results, about the methanol steam reforming reaction, controlling the S/C at 1.2, 1.8, and 2.0, S/C=1.8 is the best feeding condition among these experiments. In the comparison experiment between the methanol steam reforming reaction and the methanol autothermal reforming reaction, it appears that the latter is obviously more suitable for the methanol reformer. About the methanol autothermal reforming, controlling the O/C at 0.2 is a better feeding condition. At S/C = 1.8, O/C = 0.2, feeding rate = 6ml/min, and reaction temperature = 350℃, the maximum rate of hydrogen generation is about 0.145 mole/min, which is equivalent to a 260-Watt power output of the PEM Fuel Cell; meanwhile, the carbon-monoxide mole concentration is about 2.45%.
目錄
中文摘要
英文摘要
誌謝
目錄 I
表目錄 III
圖目錄 IV
符號說明 VII
第一章 緒論 1
1.1 前言 1
1.2 文獻回顧 2
1.3 研究動機及目的 7
第二章 甲醇部份氧化重組器原理與設計 9
2.1 甲醇重組反應基本原理 9
2.2 甲醇重組器設計構想參考 11
2.3 甲醇重組器設計目標 13
第三章 實驗設備與儀器 15
3.1 實驗設備 15
3.1.1 加熱次系統 16
3.1.2 重組器設計與觸媒結構 17
3.1.3 液體供應次系統 17
3.2 量測及分析系統 18
3.2.1 產出氣體量測系統 18
3.2.2 產出氣體組成分析系統 18
3.3 實驗方法 21
3.4 甲醇轉化率的計算方法與比較 22
3.5 實驗步驟 24
第四章 實驗結果討論 25
4.1 甲醇蒸汽重組反應 25
4.1.1 系統條件測試與分析 25
4.1.2 不同進料流率對甲醇重組器的影響 27
4.1.3 不同水對甲醇莫耳比對甲醇重組器的影響 28
4.2 甲醇蒸汽重組與部份氧化重組反應 29
4.2.1 加入甲醇部份氧化與燃燒反應對甲醇重組器影響 30
4.2.2 不同氧氣加入量對甲醇重組器影響 32
第五章 結論與建議 34
5.1 結論 34
5.2 建議 35
參考文獻 37

表目錄
表1.1 燃料電池的分類 41
表1.2 商品觸媒G66B與MDC-3之成分分析 41
表3.1 實驗參數 42
表3.2 氣相層析儀主要的操作條件及程溫設定 43

圖目錄
圖1.1 質子交換膜型燃料電池基本原理示意圖 44
圖1.2 模組化甲醇重組器 44
圖1.3 內建氣體純化機構的3kw甲醇重組器 45
圖1.4 工研院能資所設計之甲醇重組器 46
圖1.5清華大學化工系黃大仁教授所設計甲醇重組器示意圖 47
圖1.6 雷敏宏博士所設計甲醇重組器之示意圖 48
圖1.7 Shabbir Ahmed等人所設計甲醇重組器之示意圖 48
圖2.1蜂巢式金屬觸媒床 49
圖2.2 實驗配置示意圖 50
圖2.3 反應器設計圖 51
圖2.4 加熱蒸發段設計圖 52
圖3.1 反應器中氣體流向示意圖 53
圖 4.1 氫氣、一氧化碳與二氧化碳莫耳濃度對反應溫度關係圖
(S/C=1.8 進料率6 ml/min) 54
圖4.2氫氣莫耳產生率對反應溫度關係圖
(S/C=1.8 進料率6 ml/min) 54
圖 4.3 甲醇轉化率對反應溫度關係圖
(S/C=1.8 進料率6 ml/min) 55
圖 4.4 氫氣、一氧化碳與二氧化碳莫耳濃度對反應溫度關係圖
(S/C=1.8 進料率3 ml/min) 55
圖 4.5氫氣、一氧化碳與二氧化碳濃度對反應溫度關係圖
(S/C=1.8 進料率8 ml/min) 56
圖 4.6 不同進料率影響氫氣濃度對反應溫度關係圖
(S/C=1.8 進料率3,6,8 ml/min) 56
圖 4.7 不同進料率影響一氧化碳與二氧化碳濃度對反應溫度關係圖
(S/C=1.8 進料率3,6,8 ml/min) 57
圖 4.8不同進料率影響氫氣莫耳產生率對反應溫度關係圖
(S/C=1.8 進料率3,6,8 ml/min) 57
圖 4.9 不同進料率影響甲醇轉化率對反應溫度關係圖
(S/C=1.8 進料率3,6,8 ml/min) 58
圖 4.10 氫氣、一氧化碳與二氧化碳莫耳濃度對反應溫度關係圖
(S/C=1.3 進料率6 ml/min) 58
圖 4.11 氫氣、一氧化碳濃度與二氧化碳對反應溫度關係圖
(S/C=2.0 進料率6 ml/min) 59
圖 4.12不同S/C影響氫氣濃度對反應溫度關係圖
(S/C=1.3, 1.8, 2.0 進料率6 ml/min) 59
圖 4.13 不同S/C影響一氧化碳與二氧化碳濃度對反應溫度關係圖
(S/C=1.3, 1.8, 2.0 進料率6 ml/min) 60
圖 4.14 不同S/C影響氫氣莫耳產生率對反應溫度關係圖
(S/C=1.3, 1.8, 2.0 進料率6 ml/min) 60
圖 4.15 不同S/C影響甲醇轉化率對反應溫度關係圖
(S/C=1.3, 1.8, 2.0 進料率6 ml/min) 61
圖 4.16 氫氣、一氧化碳與二氧化碳濃度對反應溫度關係圖
(S/C=1.8 進料率6 ml/min) 61
圖 4.17 氫氣、一氧化碳與二氧化碳莫耳濃度對反應溫度關係圖
(S/C=1.8 進料率6 ml/min O/C=0.2) 62
圖 4.18 蒸汽重組與部份氧化重組反應之氫氣莫耳濃度
對反應溫度的關係比較 62
圖 4.19 蒸汽重組與部份氧化重組反應之一氧化碳與二氧化碳莫耳濃度
對反應溫度的關係比較 63
圖 4.20 蒸汽重組與部份氧化重組反應之氫氣莫耳產生率
對反應溫度的關係比較 63
圖4.21 蒸汽重組與部份氧化重組反應之甲醇轉化率
對反應溫度的關係比較 64
圖 4.22部份氧化重組反應之氫氣、一氧化碳與二氧化碳莫耳濃度
對反應溫度的關係圖(S/C=1.8 進料率 3 ml/min O/C=0.2) 64
圖 4.23部份氧化重組反應之氫氣、一氧化碳與二氧化碳莫耳濃度
對反應溫度的關係圖(S/C=1.8 進料率 3 ml/min O/C=0.25) 65
圖 4.24部份氧化重組反應之氫氣、一氧化碳與二氧化碳莫耳濃度
對反應溫度的關係圖(S/C=1.8 進料率 3 ml/min O/C=0.3) 65
圖 4.25不同O/C之氫氣莫耳濃度對反應溫度的關係比較
(部份氧化重組反應S/C=1.8 O/C=0.2, 0.25, 0.3) 66
圖 4.26不同O/C之一氧化碳與二氧化碳莫耳濃度濃度對反應溫度的 關係比較(部份氧化重組反應S/C=1.8 O/C=0.2, 0.25, 0.3) 66
圖 4.27不同O/C之氫氣莫耳產生率對反應溫度的關係比較
(部份氧化重組反應S/C=1.8 O/C=0.2, 0.25, 0.3) 67
圖 4.28不同O/C之甲醇轉化率對反應溫度的關係比較
(部份氧化重組反應S/C=1.8 O/C=0.2, 0.25, 0.3) 67
參考文獻
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