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臺灣博碩士論文加值系統

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研究生:劉芳巧
研究生(外文):Fang-Chiao Liu
論文名稱:以自製mn2O3/r-Al2O3觸媒焚化處理Cl-VOC
論文名稱(外文):A Study on Cl-COC Decomposed over Mn2O3/γ-Al2O3 Catalyst
指導教授:朱信朱信引用關係
指導教授(外文):Hsin Chu
學位類別:碩士
校院名稱:國立成功大學
系所名稱:環境工程學系碩博士班
學門:工程學門
學類:環境工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2002
畢業學年度:90
語文別:中文
論文頁數:206
中文關鍵詞:含氯揮發性有機物觸媒焚化
外文關鍵詞:catalytic combustionCl-VOC
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石化工業製程所排放廢氣中常含有揮發性有機物VOCs(Volatile Organic Compounds),由於具有高度的光化學反應力,在陽光下經由紫外線照射,容易被氧化形成游離基(radicals),會再與大氣中的其他成分如NO2、O3反應,形成高濃度的臭氣、空氣污染煙霧(smog)和致癌物質,如醛、酮及PANs等,故一直是石化工業空氣污染事件主要原因。

本實驗室在之前曾經以自行製備觸媒的方式製備Mn2O3/γ-Al2O3來處理工業上常用之揮發性有機污染物三氯乙烯,本論文將延續之前的研究,也將探討觸媒焚化三氯甲烷,並試著加入水氣,探討水氣對反應的影響。論文內容如下:

1.探討Mn2O3/γ-Al2O3觸媒之製備與特性與其衰退現象。在製備Mn2O3/γ-Al2O3的過程中,由XRD之繞射圖我們發現含浸於載體γ-Al2O3上之Mn(NO3)2在經過鍛燒之後變成Mn2O3之晶相,此結晶相應為觸媒活性之主要結構。由BET比表面積實驗知載體γ-Al2O3在含浸Mn(NO3)2之載體,在BET表面積有減少的趨勢,孔洞體積有降低的情形。而鍛燒之後孔洞直徑較γ-Al2O3大,但在觸媒製備的前後其孔洞形狀沒有改變,均為墨水瓶型。

2. 水氣對自製Mn2O3/γ-Al2O3觸媒處理三氯甲烷之影響及產物分佈的
探討。發現當進流氣體加入水氣後會增加Mn2O3/γ-Al2O3觸媒焚化處理三氯甲烷之轉化率。在15小時觸媒衰退之實驗中,我們發現在加入水氣後觸媒衰退的情形有改善,且含氯的副產物以HCl為主。

3. 探討Mn2O3/γ-Al2O3焚化處理三氯乙烯的最佳的動力模式。實驗分析的數據中以Power-rate law與Mars and van Krevelen model所求得之活化能與碰撞因子較適當;而在趨勢預測的部分,則是以Mars and van Krevelen model假設較為符合。故以Mn2O3/γ-Al2O3觸媒焚化三氯乙烯的動力反應探討可能以Mars and van Krevelen model來描述較為合適。

4. 以Sandia 實驗室所發展出來的 CKEMKINIII來探討反應機制。藉由電腦模擬系統,可得到三氯乙烯轉化率與溫度之間的關係,但模擬出來的結果和實驗數據不能完全符合,可能是表面反應敘述的太簡單或數據不太適當。
Volatile organic compounds (VOCs) are the typical pollutants emitted from the petrochemical industrial processing. They can easily release radicals to react with some chemical compounds, such as NOx and Ozone in the atmosphere, to form the photochemical smog. Hence, VOCs are the main targets to prevent air pollution from the petrochemical industry.

Cl-COC decomposed over Mn2O3/γ-Al2O3 catalyst in the fixed bed reactor was conducted in this study. The explanation of results can be divided into four major parts.

1. We can find catalytic pore shape is not changed very much by calcination. The catalytic pore shape of the catalysts are all like “ink bottle” after impregnated, calcined and reduced, From XRD results, we can find the last catalytic crystal becomes Mn2O3.

2. The effects of adding water on the catalytic incineration of TCM were performed. The results show that conversion of TCM increases as adding 10% water. We can’t find any chloric products but HCl in the process of reaction.

3. Three kinetic models, including Power rate law、Mars-Van Krevelen model and Langmuir Hinshelwood model were used to fit the kinetic data of the decomposition of TCE. In the operation range of this experiment, we can find that Mars and van Krevelen model is suitable for the catalytic decomposition of DCE. We obtain the activity energy Ea=43.55 KJ/mole.

4. We use Chemkin III Application PLUG to analyze plug flow reactors in this study. A comprehensive experimental and numerical study has been performed in both the detailed TCE/O2 catalytic decomposition kinetics and the sensitivity analysus. But the result and the experimental data can’t match well . The bad result may produced from that we described the surface reactions too simple.
總目錄
第一章 前言 1
1-1 研究動機 1
1-2 研究內容與架構 2
第二章 文獻回顧 4
2-1 VOCs的來源及危害 4
2-1.1 VOCs的定義 4
2-1.2 Cl-VOC的使用狀況 7
2-1.3 VOCs的危害 13
2-2 C1-VOC的特性 19
2-2.1 三氯甲烷 19
2-2.2 三氯乙烯 19
2-3 觸媒焚化操作參數之探討 20
2-3.1 觸媒焚化效率計算 20
2-3.2 影響轉化率的因素 23
2-3.3 觸媒的製備 28
2-3.4 觸媒活性的衰退 35
2-3.5 觸媒選擇之動機 40
2-3.6 水氣的計算 44
2-4 觸媒焚化反應動力之探討 45
2-4.1 柱流式反應器基礎理論 48
2-4.2 微分型反應器 50
2-4.3 觸媒異相反應模式 51
2-5 觸媒焚化電腦分析 61
2-5.1 研究方法 61
2-5.2 電腦模擬觸媒焚化 64
2-5.3 敏感度分析程式 65
第三章 研究方法與實驗設備 69
3-1 研究方法 69
3-1.1 實驗規畫 69
3-1.2 實驗步驟與方法 70
3-2 實驗設備 78
3-2.1 實驗系統裝置 78
3-2.2 試藥與氣體 86
3-2.3 主要儀器原理 89
3-3 預備實驗 116
3-3.1 觸媒之製備 116
3-3.2 檢量線製作 117
3-3.3 質量流量計校正 120
第四章 結果與討論 125
4-1 自製觸媒之特性分析 125
4-1.1 製備Mn2O3/γ-Al2O3之效果探討 125
4-1.2 製備Mn2O3/γ-Al2O3觸媒之各種特性探討 127
4-2 水氣對觸媒焚化三氯甲烷的影響 138
4-2.1 水氣對轉化率的影響 138
4-2.2 水氣對產物分佈的影響 140
4-2.3 碳回收率 143
4-2.4 氯回收率 145
4-2.5 觸媒衰退實驗 147
4-2.6 X射線繞設分析(XRD) 149
4-2.7 元素分析(Elemental Analyst,EA) 151
4- 3 觸媒焚化三氯乙烯反應動力模式探討 153
4-3.1 Power-rate law 153
4-3.2、 Mars and van Krevenlen Model 160
4-3.3、Langmuir-Hinshelwood Model 164
4-3.4、Predition 178
4-4 觸媒焚化模擬基礎與數值求解 184
4-4.1 反應機構數值求解 184
4-4.3 敏感度分析 190
第五章 結論與建議 195
5-1 結論 195
5-2 建議 197

表目錄
表2-1.1 不同VOCs排放源之排放特性 6
表2-1.2 含氯有機溶劑之國內使用情形 9
表2-1.3 新竹科學工業園區六大產業污染特性一覽表 11
表2-1.3 新竹科學工業園區六大產業污染特性一覽表(續) 12
表2-1.4 有機溶劑之毒性 16
表2-1.4 有機溶劑之毒性(續) 17
表2-1.4 有機溶劑之毒性(續) 18
表2-3.1 VOCs種類與其觸媒焚化難易程度之關係 27
表2-3.2 水氣對CO、NO、HC的影響 27
表2-3.3 水氣對TCE觸媒燃燒產生之副產物百分比(%) 28
表2-3.4 水氣對於混合進料之VOCs觸媒燃燒轉化率達90%之影 28
表2-3.5 觸媒製造程序之分類 34
表2-3.6 典型之觸媒製造技術 35
表2-3.7 不同觸媒成本比較 41
表3-2.1 皂泡流量計的範圍及靈敏度 82
表3-2.2 三氯甲烷基本性質 86
表3-2.3 三氯乙烯基本性質 87
表3-2.4 Mn2O3/γ-Al2O3觸媒的基本性質 87
表3-2.5 Model 100/200/400 type CO/CO2/O2 analyzer之規格 96
表3-2.6 無孔性物質之氮氣吸附層厚度與P/Po的關係 106
表3-2.7 臨界孔隙直徑和相對壓力的關係 108
表4-1.1 各種觸媒之BET表面積、孔洞體積與平均孔徑的測 129
表4-1.2 各種製備觸媒之表面元素分析(EDS) 137
表4-2.1 碳回收表(不加水氣) 144
表4-2.2 碳回收表(加10%水氣) 144
表4-2.3 氯回收表(不加入水氣) 146
表4-2.4 氯回收表(加入10%水氣) 146
表4-4.5 反應前後觸媒元素分析表 152
表4-3.1 動力原始數據(固定氧濃度,O2=20.8%) 154
表4-3.2 動力原始數據(固定TCE濃度,TCE=450 ppm) 155
表4-3.3 以power-rate law求出三氯乙烯之反應次數n與速率常數k1 159
表4-3.4 以power-rate law求出三氯乙烯之反應次數m與速率常數k2 159
表4-3.5 三氯乙烯以Mars and van Krevelen model迴歸的結果 163
表4-3.5以Langmuir-Hinshelwood model的one site 假設計算出來的結果 171
表4-3.6 以Langmuir-Hinshelwood model的two site 假設計算出來的結果 177
表4-4.1 觸媒焚化C2HCl3之反應機制 184
表4-4.2 C2HCl3氣相反應中相關C2HCl3之最重要的五個反應 191
表4-4.3 C2HCl3氣相反應中相關HCl之最重要的五個反應式 191
表4-4.4 C2HCl3氣相反應中相關CO2之最重要的五個反應式 192
表4-4.5 C2HCl3氣相反應中相關Cl2CCH之最重要的三個反應 193
表4-4.6 C2HCl3氣相反應中相關C2CL2之最重要的三個反應式 193

圖目錄

圖2-3.1 比較各種觸媒在不同溫度下對三氯乙烯轉化率之影響 42
圖2-3.2 比較各種觸媒在不同溫度下同樣價錢可處理TCE的量 43
圖2-4.1 吸附量與溫度之關係 47
圖2-4.2 柱流式反應器 49
圖2-5.1 Chemkin與surface Chemkin 之關係 67
圖2-5.2 Senkin之流程圖 68
圖3-2.1 觸媒焚化實驗設備 84
圖3-2.2 觸媒反應管 85
圖3-2.3 X-射線在結晶面間的繞射示意圖 93
圖3-2.4 de Boer 的五種遲滯現象 112
圖3-2.5 布蘭奈爾所劃分的五種吸附等溫線及帕裴特和辛所設定的第六類型的吸附等溫線 113
圖3-2.6 孔隙形狀圖 114
圖3-2.8 三氯甲烷之檢量 118
圖3-2.9 三氯乙烯之檢量線 119
圖3-3.1 一號 Mass Flow Meter ( 0 ~ 100 mL / min )之校正曲線 122
圖3-3.2 二號 Mass Flow Meter ( 0 ~ 2 L / min )之校正曲線 123
圖3-3.3 三號 Mass Flow Meter ( 0 ~ 7 L / min )之校正曲線 124
圖4-1.1 Mn2O3/γ-Al2O3與空白實驗在不同溫度下對於三氯甲烷轉化率之影響 126
圖4-1.2 γ-Al2O3載體及鍛燒後觸媒之XRD圖 128
圖4-1.3 載體γ-Al2O3吸附脫附曲線圖 131
圖4-1.4 含浸後之Mn(NO3)2/γ-Al2O3載體之脫附吸附曲線 132
圖4-1.5 鍛燒後Mn2O3/γ-Al2O3觸媒之吸附脫附曲線 133
圖4-1.6 載體γ-Al2O3之EDS圖 135
圖4-1.7 含浸後Mn(NO3)2/γ-Al2O3之EDS圖 136
圖4-1.8 鍛燒後Mn2O3/γ-Al2O3之EDS圖 136
圖4-2.1 不同溫度下水氣對觸媒焚化處理三氯甲烷的影響 139
圖4-2.2 未加入水氣時三氯甲烷及其產物在不同溫度下之濃度變化 141
圖4-2.3 加入水氣後三氯甲烷及其產物在不同溫度下之濃度變 142
圖4-2.4 長期毒化實驗 148
圖4-2.5 觸媒長期毒化之XRD 150
圖4-3.1 三氯乙烯在不同進流溫度下以power-rate law求取反應次數n及速率常數k1 156
圖4-3.2 三氯乙烯在不同進流溫度下以power-rate law求取反應次數m及速率常數k2 157
圖4-3.3 三氯乙烯之觸媒表面氧化速率常數k1及k2值相對於Arrhenius equation關係圖 158
圖4-3.4 三氯乙烯在不同進流溫度下以Mars and van Krevelen model求取速率常數ki及kO 161
圖4-3.5 三氯乙烯之觸媒表面氧化速率常數ki及kO值相對於Arrhenius equation關係圖 162
圖4-3.6 三氯乙烯在不同進流溫度下Langmuir-Hinshelwood Model求速率常數K1'及K1' 165
圖4-3.7 三氯乙烯在不同進流溫度下以Langmuir-Hinshelwood Model求速率數K2'及K2' 166
圖4-3.8 三氯乙烯在固定O2濃度不同進流溫度下以Langmuir- Hinshelwood Model求速率常數K'及K' 167
圖4-3.9 三氯乙烯在不同進流溫度下以Langmuir-Hinshelwood Model求速率數K1 173
圖4-3.10 三氯乙烯在不同進流溫度下以Langmuir-Hinshelwood Model求速率數K3 174
圖4-3.11 三氯乙烯在固定O2濃度不同進流溫度下以Langmuir- Hinshelwood Model求速率常數K2與K4 175
圖4-3.12 三氯乙烯之觸媒表面氧化速率常數相對於Arrhenius equation關係圖 176
圖4-3.13 三氯乙烯以Power-rate law 預測值與實驗值之比較 180
圖4-3.14 三氯乙烯以Mars and Van Krevelen預測值與實驗值之比較 181
圖4-3.15 三氯乙烯以Langmuir-Hisnshelwood model 預測值與實驗值之比較 182
圖4-4.1 以CKEMKIN III 模擬三氯乙烯在觸媒上的作用 189
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