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臺灣博碩士論文加值系統

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研究生:金艾棣
研究生(外文):Ai-Ti Chin
論文名稱:臭氧結合活性碳增進2-氯酚水溶液之處理效能
論文名稱(外文):Enhancement of Aqueous 2-Chlorophenol Degradation by Ozone and GAC Processes
指導教授:陳重男陳重男引用關係
指導教授(外文):Jong-Nan Chen
學位類別:碩士
校院名稱:國立交通大學
系所名稱:環境工程所
學門:工程學門
學類:環境工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2002
畢業學年度:90
語文別:中文
論文頁數:190
中文關鍵詞:活性碳2-氯酚臭氧石墨異相反應動力模
外文關鍵詞:GACOzoneGraphite2-ChlorophenolHeterogeneous reactionKinetics
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臭氧對2-氯酚有良好的分解作用,但其分解後的有毒中間產物及低礦化效果一直是臭氧實際應用的瓶頸。應用活性碳作為異相觸媒,其強大的吸附能力可增加被吸附的臭氧與其反應的機會,同時能去除臭氧化後有毒的中間產物。本研究以一套臭氧與顆粒狀活性碳結合之程序(O3/GAC)來處理實驗室所合成的目標污染物2-氯酚水溶液,藉由系統中異相活性碳的同時作用,探討臭氧、污染物及活性碳的三相反應,並評估污染物氧化及礦化的效能,依此建立臭氧與活性碳結合的反應動力式,最後以連續流式的操作來檢驗系統的長時效性與模式可信度。再者,以不同前處理之活性碳及成分相近的石墨比較其處理效能之差異。
實驗結果顯示,在臭氧系統中加入活性碳觸媒,發現活性碳會與臭氧反應造成其表面官能基及元素的改變,同時加速臭氧分解的速率,此反應系統可以增進去除污染物及礦化的效果。其次在活性碳加入劑量為1 g/L時,無論pH值為何,TOC去除率皆大幅增加,尤以低pH值時去除率由8.9%增加到47.6%,增進效率有四倍餘。在臭氧消耗率方面,一樣是在低pH值的環境下臭氧節省率最佳,每去除一單位的TOC可節省2.75倍的臭氧劑量。在有機物的去除率及生物毒性降低方面,效果皆隨著活性碳劑量的增加而增加,但在劑量超過2 g/L時,臭氧與污染物競爭吸附越顯著,反而使臭氧大量消耗。
在連續流的實驗中得知,臭氧結合活性碳比單獨使用活性碳(1 g/L)時,活性碳使用時效增長50﹪以上,臭氧有對活性碳現場再生的功能。最後由半批次實驗所建立的動力方程式應用於連續流的模擬,發現模擬值與實驗值的誤差小於3%,顯示模擬效果佳。
Ozone exhibits a high competence on 2-Chlorophenol degradation , but the toxic intermediates after decompotion and low efficiency of mineralization are the bottleneck of practical ozone application. Applying granular activated carbon (GAC) that has powerful adsorbability to be a heterogeneous catalyst can increase the probability of the reaction between absorbed ozone and itself , and meantime this process can remove the toxic intermediates . This study use the Ozone/GAC combination (O3/GAC)to treat our pollutant 2-Chlorophenol aqueous solution . With the heterogeneous GAC reacting simultaneously , we discuss the tri-phases reaction of ozone , pollutant and GAC . Furthermore , the efficiency of pollutants’ oxidization and mineralization will be estimated . Thus , we can establish the Kinetics . Finally , the efficacy and reliability of model can be checked by continuous flow operation . Moreover , the difference of efficiency from other pretreatment GAC and graphite similar to GAC can be compared .
The experiments employing GAC as a catalyst show that GAC has reactions with ozone that makes changes of surface functional group and elements , and meanwhile it speeds up the rate of ozone decomposition . The system can improve the effect of pollutant removal and mineralization . Moreover , no mater what the pH value is , the TOC removal rate raises considerably with GAC 1 g/L dosage . Particularly in the low pH value environment , the TOC removal rate increases from 8.9% to 47.6% , the efficiency increases more than four times , and ozone consumption also decreases more obviously at a low pH value . 2.75 times Ozone dosage can be saved while one unit of TOC is removed , the organic matter removal rate and the reduction of toxicity increase with GAC dosage , but the competition of adsorption among ozone and pollutants becomes critical , thus , making the ozone consumed enormously .
In the continuous flow system , it shows the effective lifetime of GAC increased over 50% by combining Ozone/GAC than GAC only . Besides , ozone has the ability to regenerate GAC on the spot . The model value and the experimental value is compared by applying the models established from semi-batch in the continuous flow system , the inaccuracy between the model value and experimental value is less than 3% . It shows the accuracy of the model .
目錄
中文摘要
英文摘要
目錄….. I
圖目錄. IV
表目錄. VII
第一章 前言 1
1-1 研究緣起 1
1-2 研究內容 2
第二章 文獻回顧 5
2-1 氯酚類化合物 5
2-1-1 氯酚類化合物來源及特性 5
2-1-2 氯酚類化合物之處理方法 7
2-2 臭氧 8
2-2-1 臭氧之基本性質與產生 8
2-2-2 臭氧濃度偵測方法 11
2-2-3 臭氧質傳理論 12
2-2-4 臭氧自解行為 21
2-3 臭氧催化系統 28
2-3-1 臭氧催化系統概論 28
2-3-2 臭氧催化系統效能 30
2-3-3 臭氧催化處理程序實際之應用 43
2-4 毒性分析 47
2-4-1 毒性抑制 47
2-4-2 毒性試驗 48
2-4-2-1 Microtox簡介 48
2-4-2-2 毒性試驗的應用範圍 50
第三章 實驗設備、藥品與分析方法 53
3-1 臭氧/活性碳組合程序實驗設備 53
3-2 實驗分析設備 57
3-3 實驗藥品 57
3-4 分析項目與方法 60
3-4-1 氣態臭氧濃度分析 60
3-4-2 液態臭氧濃度分析 60
3-4-3 2-氯酚濃度分析 60
3-4-4總有機碳 (TOC) 分析 60
3-4-5 毒性分析 62
3-4-5-1 設備及儀器構造 62
3-4-5-2 基本器材及分析藥品 62
3-4-5-3 毒性分析步驟 64
3-4-6 活性碳之特性分析 65
3-4-6-1 BET比表面積測定 65
3-4-6-2 SEM &EDS分析 66
3-4-6-3 FTIR分析 67
3-5 臭氧/活性碳/2-氯酚 反應實驗步驟 69
3-5-1 半批次臭氧異相反應系統試驗 69
3-5-2 連續流臭氧/活性碳系統的試驗 70
第四章 結果與討論 72
4-1 活性碳的特性與臭氧之反應性 72
4-1-1 活性碳性質 72
4-1-2 表面觀察與性質分析 72
4-1-2-1 F300、F300(HNO3)型活性碳及石墨基本性質 72
4-1-2-2 SEM掃瞄式電子顯微鏡觀測 73
4-1-2-3 EDS能量分散成份分析 76
4-1-2-4 BET比表面積與pHpzc等電點測定 80
4-1-2-5 活性碳曝臭氧後之影響 82
4-2臭氧的質傳、自解與活性碳加入的自解行為 87
4-2-1 臭氧的質傳行為 87
4-2-2 臭氧的自解行為 90
4-2-2-1 活性碳對臭氧自解的影響 90
4-2-2-2 酸、中、鹼性條件下求解臭氧異項反應自解動力式 93
4-2-2-3 實驗值與模式值比較 103
4-3 臭氧/活性碳及臭氧/石墨 系統的半批次試驗 106
4-3-1 F300型活性碳的試驗 107
4-3-1-1 酸、中、鹼性條件下的反應效率 110
4-3-1-2 活性碳劑量的影響 116
4-3-1-3 臭氧劑量的影響 123
4-3-1-4 生物毒性的分析 126
4-3-2 以硝酸前處理之F300型活性碳的試驗 130
4-3-3 石墨的試驗 138
4-3-4 系統的綜合評估 143
4-3-4-1 反應效率的評估 143
4-3-4-2 FTIR傅立葉轉換紅外光圖譜的判別與比較 145
4-3-4-3 反應原理與機制探討 148
4-3-5 污染物去除的動力式解析 154
4-3-6 水中臭氧濃度變化的動力式推導 161
4-3-7 臭氧/沸石 與臭氧/活性碳系統反應效率綜合評估 164
4-4 長效性試驗─連續流 166
4-4-1 臭氧/活性碳結合系統連續流試驗 166
4-4-2 連續流系統內液相臭氧濃度變化動力式解析 175
4-4-3 連續流系統去除污染物的動力式解析 178
第五章 結論與建議 181
附錄
圖目錄
圖1-1研究組織架構圖 4
圖2-1臭氧共振結構圖[15] 8
圖2-2臭氧和有機物反應示意圖[19] 24
圖2-3環加成反[27] 25
圖2-4臭氧分子行親電性反應之機制[27] 26
圖2-5利用TiO2為催化劑處理草酸與O3/H2O2 系統比較[40] 33
圖2-6鹼度對利用TiO2為催化劑處理草酸TOC去除之影響[40] 33
圖2-7利用MnO2為催化劑pH值對草酸去除之影響[42] 34
圖2-8利用MnO2為催化劑溫度對草酸去除之影響[42] 34
圖2-9 O3、O3/H2O2與O3/TiO2系統處理Fulvic acid水溶液DOC之變化[43] 35
圖2-10異相催化及傳統性臭氧化程序對2-氯酚礦化效率之比較[65] 38
圖2-11 2-氯酚在傳統及催化性臭氧化分解過程中毒性之變化(5min毒性) 39
圖2-12添加各種金屬離子對臭氧化2-氯酚之分解情形[66] 40
圖2-13 以”CATAZONE”處理Cebron surface water微量有機物TOC之去除[40] 43
圖2-14金屬表面處理業廢水中之sodium gluconate及toluene sulfonic acid之去除[6] 44
圖2-15實廠(full scale)應用於地下水處理之流程[41] 45
圖2-16 ”ECOCLEAR”系統實際應用於垃圾滲出水處理流程[41] 46
圖2-17 ”ECOCLEAR”系統應用於垃圾滲出水處理與O3/UV之比較[45] 46
圖2-18 Monod eq.與Haldane eq.生長方式之比較[36] 47
圖3-1 連續式臭氧催化反應器設備圖 57
圖3-2 Microtox面板32個恆溫培養槽位置 64
圖4-1 F300型活性碳表面SEM偵測圖 74
圖4-2 F300(HNO3)型活性碳表面SEM偵測圖 75
圖4-3 Graphite表面SEM偵測圖 76
圖4-4 F300表面的EDS偵測圖 77
圖4-5 F300-HNO3表面的EDS偵測圖 78
圖4-6 Graphite表面的EDS偵測圖 79
圖4-7 F300與臭氧反應表面EDS偵測圖 83
圖4-8 F300吸附2-氯酚表面的EDS偵測圖 84
圖4-9 臭氧/F300處理2-氯酚表面的EDS偵測圖 85
圖4-10 曝臭氧的影響 86
圖4-11 pH=3下曝臭氧水中臭氧濃度變化情形 89
圖4-12 三種試驗下臭氧的自解狀況 92
圖4-13 三種試驗臭氧自解的反應係數 93
圖4-14 pH=3下臭氧自解的情況 95
圖4-15 不同活性碳劑量對水中臭氧自解的影響 97
圖4-16 求解Kh[X1]n 98
圖4-17 求解Kh[X1]n 99
圖4-18 水中臭氧的自解 100
圖4-19 求解KB 101
圖4-20 0.5 g / L 劑量時實驗值與模式值 104
圖4-21 1 g / L 劑量時實驗值與模式值 105
圖4-22 不同pH值下,臭氧去除2-氯酚的情況 107
圖4-23 不同pH值下,活性碳去除2-氯酚的情況 108
圖4-24 不同pH值下,臭氧去除TOC的情況。 109
圖4-25 pH=3下,GAC劑量對2-氯酚的去除影響 110
圖4-26 pH=3下,不同程序2-氯酚的去除情況 111
圖4-27 pH=7下,不同程序2-氯酚的去除情況 112
圖4-28 pH=9下,不同程序2-氯酚的去除情況 113
圖4-29 不同pH值下,有無GAC對TOC去除的影響 115
圖4-30 pH=3下,O3/GAC程序的GAC劑量對2-氯酚的去除影響 116
圖4-31 pH=3下,O3/GAC程序的GAC劑量對TOC的去除影響 117
圖4-32 pH=3下,不同GAC劑量的O3/GAC程序反應過程[O3]aq變化 118
圖4-33 不同活性碳劑量反應速率常數K圖 122
圖4-34 單獨臭氧的氧化反應速率常數 123
圖4-35 兩種臭氧劑量下,添加活性碳對去除2-氯酚的影響 124
圖4-36 兩種臭氧劑量下,添加活性碳對去除2-氯酚的影響 125
圖4-37 2-氯酚在臭氧/活性碳反應實驗中的5分鐘毒性變化 128
圖4-38 2-氯酚在臭氧/活性碳反應實驗中的15分鐘毒性變化 129
圖4-39 不同程序2-氯酚的去除情況 131
圖4-40 不同程序2-氯酚的去除情況 132
圖4-41 不同程序2-氯酚的去除情況 133
圖4-42 p H =3,不同GAC劑量TOC的去除情況 134
圖4-43 不同活性碳劑量反應速率常數K圖 136
圖4-44 單獨臭氧的氧化反應速率常數 137
圖4-45 graphite= 1 g/L,2氯酚的去除情況 139
圖4-46 graphite= 1 g/L,TOC的去除情況 140
圖4-47 graphite= 70 g/L,2-氯酚的去除情況 141
圖4-48 graphite= 70 g/L,TOC的去除情況 142
圖4-49 與2-氯酚反應後F300表面官能基的偵測 146
圖4-50 與2-氯酚反應後F300(HNO3)表面官能基的偵測 147
圖4-51 與2-氯酚反應後石墨表面官能基的偵測 148
圖4-52 Chen[39] 等人建議之反應機制 150
圖4-53 Legube [4]等人在固定化金屬觸媒臭氧化建議之機制 151
圖4-54 Kaptijn[41]提出之反應機制 152
圖4-55 p H=3的情況下,污染物去除與水中溶解臭氧的關係 156
圖4-56 p H=3的情況下,單獨臭氧處理的TOC與[O3]的關係 157
圖4-57 求解Kapp 158
圖4-58 求解Kh′ 159
圖4-59 求解KB′ 160
圖4-60 HRT=30 min,pH=3,三種程序2-氯酚去除情況 168
圖4-61 HRT=30 min,pH=3,三種程序 TOC去除情況 169
圖4-62 HRT=30 min,pH=3,兩種程序 GAC耗竭的情況 170
圖4-63 HRT=30 min,pH=3,兩種程序水中溶臭氧變化 171
圖4-64 HRT=45 min,pH=3,三種程序 2-氯酚去除情況 172
圖4-65 HRT=45 min,pH=3,三種程序TOC去除情況 173
圖4-66 HRT=45 min,pH=3,兩種程序水中溶臭氧變化 174
圖4-67 pH=3下,三種活性碳劑量臭氧出口濃度的模擬值 177
圖4-68 pH=3下,三種活性碳劑量TOC殘餘率的模擬值 179
圖4-69 TOC殘餘率實驗值與模擬值比較 180
表目錄
表2-1 氯酚化合物毒性[1] 6
表2-2 2-氯酚物理化學性質[3] 6
表2-3 各種處理方法優缺點 7
表2-4 臭氧基本物化性質[16] 8
表2-5 純臭氧基礎物性化性[17] 9
表2-6 臭氧和其它氧化劑還原電位之比較[18] 10
表2-7 臭氧在各種溫度溶解度之比較[22] 14
表2-8 臭氧在各種溶劑溶解度之比較[22] 15
表2-9 文獻中有關臭氧溶解度的研究[27][28][29] 17
表2-10 文獻中與臭氧自解動力相關之研究[34] 23
表2-11 臭氧與有機物反應速率常數[61] 30
表2-12 氫氧自由基與有機物反應速率常數[26] 31
表2-13 觸媒在不同燒結溫度下,處理水中腐植酸TOC去除效率[9] 36
表2-14 催化性臭氧與傳統性臭氧化系統之各項比較[65] 38
表2-15 添加各種金屬離子對臭氧化2-氯酚分解之比較[66] 41
表2-16 “ECOCLEAR”模廠(pilot plant)之應用[45] 45
表2-17 常用的毒性評估試驗[63] 51
表2-18 細菌性生物毒性試驗方法比較簡表[63] 52
表3-1 2-氯酚:HPLC設備與分析條件表 61
表3-2 (水溶液中)總有機碳分析條件表 61
表4-1 F300表面以EDS偵測的成分分析 77
表4-2 F300-HNO3表面以EDS偵測的成分分析 78
表4-3 graphite表面以EDS偵測的成分分析 79
表4-4 活性碳觸媒之基本性質 81
表4-5 F300經臭氧反應之表面EDS偵測成分分析 83
表4-6 F300吸附2-氯酚表面EDS偵測成分分析 84
表4-7 臭氧/F300處理2-氯酚之活性碳表面EDS偵測成分分析 85
表4-8 臭氧異相反應自解動力式各係數 102
表4-9 不同程序反應速率常數比較 121
表4-10 不同程序反應速率常數比較 134
表4-11 酸、中、鹼性下系統效能評估 144
表4-12 不同反應系統效能評估 165
參考文獻
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