臺灣博碩士論文加值系統

以非熱電漿法去除空氣中有害氣體，為近年來所發展之新穎技術，如何有效提升污染物之去除效能，為此項技術於設計上之研究重點。本研究探討如何提升脈衝電暈放電（Pulsed Corona Discharge）反應器對甲苯氣體之去除效能，在操作上比較傳統空床未填充、填充玻璃珠與結合鎳、錳、銅等觸媒對去除效能之影響。研究結果顯示，將脈衝放電反應器中使用玻璃珠填充方式，以及結合錳、銅觸媒之操作條件下，並不能明顯增進反應系統之去除效能，結合填充鎳觸媒之操作方式有著較佳之去除效率，研究顯示空床未填充時，脈衝放電對甲苯之去除率為73.50％，結合 3.62％Ni/Glass之觸媒時，對甲苯之去除效率為92.28％，明顯提昇了18.78％。
能量效益方面，使用鎳觸媒填充之方式，除了有助於提高去除率外，更可使得系統對甲苯去除之最佳能量效益，從低去除率之條件往高去除率之操作點偏移，並且使得操作能量之使用率更為經濟，本研究最佳能量效益由大至小依序為3.62％Ni/Glass：96.43 g/kWh > 1.72％Ni/Glass：75.80 g/kWh >未填充：50.56 g/kWh >玻璃珠：35.80 g/kWh。此外，臭氧伴隨著放電而生成，而填充介質後，臭氧濃度有被抑制下降之趨勢，其中臭氧濃度產生之高低依序為未填充者>填充Glass者>填充1.72％Ni/Glass>填充3.62％Ni/Glass，因此鎳觸媒含量較多者，最能達到降低臭氧排放之功效。

Removal of hazardous air stream by non-thermal plasma process is a new technology in recent years. And it is important to study on how to improve the removal efficiency of pollutants. This study discusses on how to increase the removal efficiency of toluene in pulsed corona discharge reactor, and comparing the influence with packed types, such as packing with glass ball, Ni, Mn and Cu catalysts as well as without packing.
The results indicate that the best removal efficiency is achieved by using Ni-catalysts. The removal efficiency also increases with increasing the Ni-catalysts loading. When using traditional pulsed corona discharge that without any packing materials, the removal efficiency is 73.50%, while using 3.62%Ni/Glass, the removal efficiency for toluene is increased by 18.78% to be 92.28%. The Ni-catalysts also increase the energy efficiency for toluene. The best energy efficiency on this study is 96.43 g/kwh by 3.62%Ni/Glass, this is morn than 75.80 g/kwh by 1.72%Ni/Glas, 50.56 g/kwh by unpacked, 35.80 g/kwh by glass ball packings.
Besides, the ozone concentration also increases with increasing voltage. But when packing with Ni-catalysts, the ozone concentration is decreased, the ozone concentration decreases in sequence by unpacked type, glass ball packing, 1.72%Ni/Glass and 3.62%Ni/Glass. So high loading of Ni catalysts can not only increases the toluene destruction but also decreases the ozone concentration best.

目錄 i
表目錄 iii
圖目錄 iv
第一章 前言 1
1-1 研究緣起 1
1-2 研究目的 2
第二章 文獻回顧 3
2-1 揮發性有機物之傳統處理方式 3
2-2 非熱電漿法 4
2-3 放電反應器形式 6
2-3-1 直流電源點-板式與點-點式反應器 6
2-3-2 介電質放電反應器（Silent Discharge Reactor） 7
2-3-3 填充床反應器（Packed Bed Reactor） 8
2-4 脈衝放電之控制技術 8
2-5 脈衝式電暈放電處理揮發性有機物種之文獻 9
2-6 電暈放電結合觸媒去除VOCs之技術 11
第三章 實驗設備與方法 21
3-1 實驗設備 21
3-1-1 氣流產生系統 21
3-1-2 放電反應系統 22
3-1-3 氣體分析系統 22
3-1-4 儀器分析設備及分析方法 22
3-1-5 分析前之準備與儀器操作條件 23
3-2 實驗方法 24
3-2-1 甲苯檢量線之製作 24
3-2-2 觸媒之製備 25
3-2-3 觸媒含量的測定 27
3-2-4 臭氧的分析 27
3-2-5 效能之計算 29
第四章 結果與討論 40
4-1 基本電力特性 40
4-1-1 電壓與電流曲線特性 40
4-1-2 反應管端實際電壓與電流曲線關係 41
4-2 脈衝電路系統對去除效能的影響 41
4-2-1 設計參數對去除效率之探討 42
4-2-2 電壓的強弱對去除率之影響 42
4-2-2.1 未填充觸媒時對去除率之影響 42
4-2-3 觸媒的選擇 43
4-2-3.1 不同擔體的大小對去除率之影響 43
4-2-3.2 填充觸媒之甲苯濃度變化與時間之影響 44
4-2-4填充不同觸媒對去除率的影響 44
4-2-5 觸媒含量對去除效率之影響 45
4-2-6 停留時間改變對去除率之影響 46
4-2-7 不同進流濃度對去除率之影響 46
4-3 能量之探討與臭氧之生成 47
4-3-1 反應器之能量探討 47
4-3-2 操作方式對臭氧生成之影響 49
第五章 結論與建議 75
5.1 結論 75
5.2 建議 75
參考文獻 77
表目錄
表2.1 典型揮發性有機物對人體危害的影響 15
表2.2 近年觸媒與放電結合之文獻 16
表3.1 質量流量控制器設備規格 31
表3.2 電力供應與量測設備之規格 32
表3.3 氣體分析與臭氧檢測使用儀器 32
表4.1 去除效率與能量效益之比較表 51
圖目錄
圖2.1 非熱電漿反應機制 17
圖2.2 電子光束示意圖 17
圖2.3 點板式反應器 18
圖2.4 電暈炬反應器 18
圖2.5 毛細管反應器 19
圖2.6 介電質反應器 19
圖2.7 填充床反應器 20
圖3.1 實驗之整體架構配置圖 33
圖3.2 高壓脈衝電源之電路 34
圖3.3 放電反應器示意圖 35
圖3.4 實驗進行之流程圖 36
圖3.5 甲苯標準氣體濃度之檢量線範例圖 37
圖3.6 臭氧濃度之檢量線範例圖 38
圖3.7 輸入電壓與電流關係圖 39
圖4.1 不同系統放電之電壓與電流特性曲線之比較 52
圖4.2 反應管端實際電壓與電流曲線 53
圖4.3 採用旋轉器與否之電壓與去除效率之影響 54
圖4.4 反應管端實際電壓與電流曲線 55
圖4.5 未填充時之電壓與去除率關係圖 56
圖4.6 玻璃珠與氧化鋁擔體與去除效率之關係圖 57
圖4.7 不同擔體大小對去除率之影響 58
圖4.8 填充鎳觸媒之甲苯濃度與時間之變化曲線 59
圖4.9 填充錳觸媒之甲苯濃度與時間之變化曲線 60
圖4.10 填充銅觸媒之甲苯濃度與時間之變化曲線 61
圖4.11 填充不同觸媒之電壓與去除率關係 62
圖4.12 不同鎳金屬含量對去除率之影響 63
圖4.13 停留時間改變對去除率之影響 64
圖4.14 20 kV時不同進流甲苯濃度與去除效率之關係圖 65
圖4.15 46 kV時不同進流甲苯濃度與去除效率之關係圖 66
圖4.16(a) 系統能量與反應管能量對系統電壓之關係圖 67
圖4.16(b) 系統能量與反應管能量對系統電壓之關係圖 68
圖4.16(c) 系統能量與反應管能量對系統電壓之關係圖 69
圖4.16(d) 系統能量與反應管能量對系統電壓之關係圖 70
圖4.17 不同填充物之能量效益關係圖 71
圖4.18 不同填充物之去除效率與能量效益關係圖 72
圖4.19 臭氧濃度與系統電壓關係之比較 73
圖4.20 去除效率與臭氧產生之關係圖 74

Cal, M.P. , Schluep, M. , “Destruction of benzene with non-thermal plasma in dielectric barrier discharge reactors” , Environmental Progress, Vol.20 , No.3 , pp.151-156, (2001).
Caputo, A. C. , Pelagagge, P. M. , “Economic comparison of pulsed electrostatic precipitators and fabric filters in coal fired utility plants” , Proceedings of the Intersociety Energy Conversion Engineering Conference, Vol.2 , pp.1486-1491, (1997).
Chang, J. S. , Lawless, P. A. , Yamamoto, T. , “Corona discharge processes” , IEEE Transactions on Plasma Science, Vol. 19, No. 6, pp.1152-1165, (1991).
Duan L. , Yakushiji, D. , Kanazawa, S. , Ohkubo, T. , Nomoto, Y. , “Decomposition of toluene by using a streamer discharge reactor combined with catalysts” , Industry Applications Conference, Thirty-Sixth IAS Annual Meeting. Conference Record of the 2001 IEEE , Vol.2 , 2001 pp.1077 -1081 , (2001).
Einaga, H. , Ibusuki, T. , Futamura, S. , “Performance evaluation of hybrid systems comprising silent discharge plasma and catalysts for VOC control” , Industry Applications Conference, Conference Record of the 2000 IEEE , Vol. 2 , pp.858 -863 , (2000).
Erwin, H. W. M. Smulders, Bert E .J . M. Van Heesch, Sander S. V. B. Van Paaen , “Pulsed power corona discharges for air pollution control” , IEEE Transactions on Plasma Science Vol.26, No.5, pp.1476-1483. , (1998).
Francke, K. P. , Miessner, H. , Rudolph, R. , “ Plasmacatalytic processes for environmental problems” , Catalysis Today Vol.59, Issue: 3-4, June 25, pp.411-416 , (2000).
Jordan, S. , Paur H.R. , Cherdron, W. , Lindner, W. , “Physical and chemical properties of the aerosol produced by the electron beam dry scrubbing of the flue gas” , J. Aerosol. Sci., Vol.17 , pp.669-675 , (1988).
Kawamura, K. , Aoki, S. , Kimura, H. , Adachi, K. , Kengaku, K. , Katayama, T. , Sawada, Y. , “Electron beam dry flue gas treatment process” , Environmental Science Technology , Vol.14 , pp.288-314 , (1980).
Kohno, H. , Tamura, M. , Shibuya, A. , Honda, S. , “Destruction of volatile organic compounds used in a semiconductor industry by a capillary tube discharge reactor” , Industry Applications Conference , Thirtieth IAS Annual Meeting. , IEEE , Vol.2 , pp.1445-1452 , (1995).
Lin, C. H. , Bai, H. L. , “Energy efficiency of nonthermal plasma reactors for toluene vapor destructuion” , J. of Environmental Engineering , Vol.127 , No.7 , pp.648-654 , (2001).
Malik , M. A. , Jiang, X. Z. , “Catalyst assisted destruction of trichloro ethylene and toluene in corona discharges” J. of Environmental Sciences , Vol.12 , No.1 , pp.7-11 , (2000).
Malik ,M. A., Jiang, X. Z. , “Destruction of VOCs by combination of corona discharge and catalysis techniques” J. of Environmental Sciences , Vol.10 , No.3 , pp.276-281 , (1998).
Masuda , S. , Nakao, H. , “Control of NOx by positive and negative pulsed corona discharges”, IEEE Transactions on Industry Applications , Vol.26 , No.2 , pp.374-383 , (1990).
Mazeono, I. , Chang, J. S. , “Flow enhanced corona discharge-corona torch”, J. Appl. Phys., Vol.59 , pp.2322-2324,(1988).
Nifuku, M. , Horvath, M. , Bodnar, J. , Zhang, G. , Tanaka, T. , Kiss, E. , Woynarovich, G. , Katoh, H. , “A study on the decomposition of volatile organic compounds by pulse corona”. J. Electronstatics 40༁ , pp.687-692 , (1997).
Oda, T. , Yamashita, R. , Takashi, T. , “Studies on atmospheric low temperature discharge plasma decomposition of VOCs” , Industry Applications Conference , Thirtieth IAS Annual Meeting. , IEEE , Vol.2 , pp.1440-1444 , (1995).
Oda, T. , Takahashi, T. , “Decomposition of dilute trichloroethylene by non-thermal plasma processing-catalyst and ozone effect”, Industry Applications Conference , Thirty-Sixth IAS Annual Meeting. , IEEE , Vol. 1, pp.706-713 , (2001).
Ogata, A. , Yamanouchi, K. , Mizuno, K. , Kushiyama, S. , Yamamoto, T. , “Decomposition of benzene using alumina-hybird and catalyst-hybrid plasma reactors” , IEEE Transactions on Industry Applications , Vol.35 , No.6 , pp.1289-1295 , (1999).
Penetrante, B. M. , “Plasma chemistry and power consumption in non-thermal deNOx”, NaTO ASI Series , Vol.G34 , Non-Thermal Techniques for Pollution Control , pp.65-89 , (1993).
Roush, R. A. , Hutcherson, R. K. , Ingram, M. W. , Grothaus, M. G. , “Effects of pulse risetime and pulse width on the destruction of toluene and NOx in the coaxial pulsed corona reactor” , Power Modulator Sympsium , 22nd , pp.79-84 , (1996).
Tseng, C. H., Keener, T. C. , “ The enhanced effect of in-situ ammounium salt aerosols on the combined removal of SO2 and NOx from simulated flue gas in pulsed corona enhanced wet electrostatic precipitators” , The Air & Waste Management Association’s 93rd Annual Meeting , pp.18-22 , (2000).
Urashima, K. , Chang , J. S. , Ito, T. , “The effect of AC applied voltage phase differences on the NOx reduction from the combustion flue gases plasma reactors”, Industry Applications Conference , Thirtieth IAS Annual Meeting. , IEEE , Vol.2 , pp.1425-1431 , (1995).
Urashima, K. , Chang, J. S. , “Removal of volatile organic compounds from air Streams and industrial flue gases by non-thermai plasma technology”, IEEE Transactions on Dielectrics and Electrical Insulation , Vol.7 , No.5 , pp.602-614. , (2000).
Yamamoto T. , Mizuno K. , Tamori, I. , Ogata, A. , Nifuku, M. , Michalska, M. , Prieto, G. , “Catalysis-assisted plasma technology for carbon tetrachloride destruction” , IEEE Transactions on Industry Applications , Vol.32 , No.1 , pp.100-105 , (1996).
Yamamoto T. , Ramanathan, K. , Lawless, P. A. , Ensor, D. S. , Newsome, J. R. , Plaks, N. , Ramsey, G. H. , “Control of volatile organic compounds by an ac energized ferroelectric pellet reactor and a pulsed corona reactor” , IEEE Transactions on Industry Applications , Vol.28 , No.3 , pp.528-533 , (1992).
Yamamoto, T. , Lawless, P. A. , Sparks, L. E. , “Narrow-gap point to plane corona with high velocity flows”, IEEE Transactions on Industry Applications , Vol.24 , No.5 , pp.934-939 , (1988).
Yamamoto, T. , Lawless, P. A. , “Toward understanding of VOC decomposition mechanisms using nonthermal plasmas”, Industry Applications Conference , Thirtieth IAS Annual Meeting. , IIEEE , Vol.2 , pp.1453-1458 , (1995).
Zhang , Y. , Jin, X. Y. , Jiang, X. Z. , Wang, R. , “Analysis of impulse electric field effect on organic exhaust gas decomposition ”, J. of Environmental Sciences , Vol.11 , No.1 , pp.57-62 , ( 1999).
朱文昌、盧重興、林明瑞、朱振華，「以生物濾床法處理含BTEX廢氣之研究」，第十三屆空氣污染控制技術研討會論文集，pp.205-212， (1996)。
周明顯，「廢水處理廠揮發性有機物排放量推估及防制技術評估」，環保署九十年度空氣污染防制基金科技計畫，(2001)。
林家欣，「以填充式放電反應器去除甲苯之最佳操作參數及耗能分析」，碩士論文，交通大學環境工程研究所，(1999)。
張木彬、呂榮峰、吳關佑，「BaTiO3填充床電漿反應器破壞CF4之初步研究」，第十八屆空氣污染控制技術研討會論文集，(2001)。
張佩琳，「生物溶出法受污染底淤泥中重金屬-不同基質型態之探討」，碩士論文，交通大學環境工程研究所，(1998)。
張宗良，「設計因子與操作參數對靜電集塵器效能影響之研究」，博士論文，交通大學土木工程研究所，(1998)。
張金海，「非均勻反應觸媒特性與實效應用」，台灣復文興業， (1994)。
許漢軒，「以Mn2O3/γ-Al2O3觸媒焚化處理三氯乙烯之研究」，碩士論文，成功大學環境工程學系，(2000)。
陳國華，「以填充床式非熱電漿技術去除甲苯之研究」，碩士論文，交通大學環境工程研究所，(1998)。
游生任，「以介電質放電技術轉化四氟甲烷及六氟乙烷之初步研究」，碩士論文，中央大學環境工程研究所，(2000)。
鄭福田，「空氣採樣及分析的方法」，渤海堂，(1988)。