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臺灣博碩士論文加值系統

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研究生:王智龍
研究生(外文):Chih-Lung Wang
論文名稱:利用微波處理與光化學還原四氯乙烯之研究
論文名稱(外文):INVESTIGATION OF MICROWAVE OXIDATION AND PHOTO ASSISTED REDUCTION TO THE TREATMENT OF PERCHLOROETHYLENE
指導教授:周志儒周志儒引用關係
指導教授(外文):Chih-Ju George Jou
學位類別:碩士
校院名稱:國立高雄第一科技大學
系所名稱:環境與安全衛生工程所
學門:工程學門
學類:環境工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2002
畢業學年度:90
語文別:中文
論文頁數:87
中文關鍵詞:電子轉移反應光感劑粒狀活性碳弧光四氯乙烯裂解吸附蒸汽蒸餾作用光還原反應微波脫氯反應
外文關鍵詞:Dechlorination.Granulard Activated CharcoalAdsorptionPhotoreductionMicrowavePhotosensitizerSteam DistillationPyrolysisElectron Transfer ReactionPerchloroethyleneArcing
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目前較常見的含氯有機毒性物質的處理技術有傳統的焚化法、熔鹽法、化學處理法、物理處理法及生物處理法等五種,而其各有優缺點。本研究利用微波能源 (Microwave Energy) 來處理四氯乙烯 (Perchloroethylene, PCE),其過程藉著顆粒活性碳 (Granulard Activated Charcoal, GAC) 為適當介質來吸附PCE,藉由微波的誘導作用,於GAC間產生蒸汽蒸餾作用 (Steam Distillation) 及弧光作用 (Arcing) 而使PCE經由裂解 (Pyrolysis) 及氧化作用而產生CO2和HCl的無毒性最終產物,並同時自GAC脫附排出;檢測排出氣體與GAC,其殘餘量均無法以GC或GC/MSD中檢測到,處理效果幾乎100%;此技術不僅可以應用於氣狀PCE之吸附及處理,同時又可達到GAC再生 (Regeneration),使活性碳重複使用之功效,相當符合當前資源再利用的環保理念。對於處理含氯有機毒性物質,亦提供了另一種處理技術上的選擇性,因此,對於有機物處理技術上有相當的貢獻。此外,本研究亦透過妥善選擇之光感劑 (Photo Sensitizer, PS) 做為反應媒介,運用自然存在之太陽能來激發PS之電子,在供電子試劑存在環境下,透過電子轉移反應 (Electron Transfer Reaction) 機制,促進光還原 (脫氯) 反應,進而達到降低含氯有機化合物含氯量之目的;利用太陽能進行還原脫氯,可以做為好氧性生物分解或其它化學氧化處理法之前處理,研究價值極高。
The toxic chlorinated organic compounds are wildly used in the world. Their high toxicity and stability present the tough problems to our industry and environment. Perchloroethylene (PCE) is the most well-known one. Generally, there are five typical methods to be used to treat these toxic chlorinated organic compounds. Here, we present a new technology named - Microwave (MW) energy - to treat these compounds. The GAC (Granulard Activated Charcoal) are used as the media to adsorb these compounds, then the MW is induced to occur the steam distillation between the GAC porous and to produce arcing between the GAC which gives a final products of CO2 and HCl through the pyrolysis. The toxicity of residues can not be detected in the GC or GC/MSD, meanwhile the GAC is regenerated. This research project, by applying MW technology, will give those highly toxic and difficulty treated organic compounds, an energy-save and highly efficient treatment process. Moreover, this research is also to explore the feasibility of using solar energy for the treatment of chlorinated organic compounds. Solar energy can be efficiently utilized by using a properly selected photosensitizer, as a photosensitized reaction mediator. Under the presence of electron donors, photoreduced dechlorination will occur via electron transfer reaction. Chlorine content of the chlorinated hydrocarbon can be reduced, therefore, the environmental impact reduced as the toxicity reduced.
中文摘要………….……………………………………………………………………I
英文摘要…….………………………………………………………………………...II
誌謝………………..……………………………………………………………….….III
目錄……………………………………………………………………………………IV
表目錄………………………………………………………………………………...IX
圖目錄…………………………………………………………………………………X
一、緒論…………………………………..………………………………………….…1
1.1 前言…………………………………………………………………..………..1
1.1.1 研究背景…………………………………………………………………….1
1.1.2 重要性……………………………………………………………………….2
1.2 研究目的………………………………………………………………………3
二、文獻回顧……….………………………………………………………………….4
2.1 四氯乙烯有機化合物…………………………………………………………4
2.1.1 物化特性…………………………………………………………………….4
2.1.2 反應特性…………………………………………………………………….5
2.1.3 主要用途及來源…………………………………………………………….5
2.1.4 對環境及人體的影響……………………………………………………….6
2.1.4.1 環境……………………………………………………….……………….6
2.1.4.2 人體……………………………………………………….……………….7
2.1.5 四氯乙烯國內外現行的管制標準………………………………………….7
2.2 目前處理技術之比較…………………………………………………………9
2.2.1 熱處理方法………………………………………………………………….9
2.2.2 生物分解法………………………………………………………………….9
2.2.3 熱脫附再生法…………………….………………………………………..10
2.2.4 高等氧化化學法………………………………………………………...…10
2.2.5 光化學還原脫氯法………………………………………………………...10
2.2.6 微波處理法…………………………………………….…………………..10
2.3 微波理論…………………………………………………………..…………13
2.3.1 電磁波簡介………………………………………………….……………..13
2.3.2 場的定義…………………………………………………………………...13
2.3.3 Poynting向量…………………………………………………………….…14
2.3.4 Maxwell方程式……………………………………………….……………15
2.3.5 微波介質加熱…………………………………………………….………..16
2.3.6 微波材質……………………………………………………….…………..17
2.4 活性碳簡介………………………………………………………………..…19
2.4.1 活性碳的形狀…………………………………………………….………..19
2.4.2 物理特性…………………………………………………….……………..20
2.4.3 活性碳的製造……………………………………………………….……..21
2.4.4 活性碳的再生…………………………………………………….………..24
2.4.5 活性碳之應用………………………………………………………….…..24
2.4.6 我國的供需狀況…………………………………………………….……..26
2.5 我國電費計算………………………………………………………..………27
三、研究材料與方法……………………………………………………………...30
3.1 研究架構……………………………………………………………………..30
3.2 研究材料與設備……………………………………………………………..30
3.2.1 材料……………………………………………………………….………..30
3.2.2 設備………………………………………………………………………...33
3.3 研究方法……………………………………………………………..………35
3.3.1 基礎試驗………………………………………………………….………..35
3.3.1.1 吸附能力之試驗……………………………………………………...….35
3.3.1.2 經超音波萃取率之試驗……………………………………………...….35
3.3.2 微波處理條件之探討……………………………………………….……..36
3.3.2.1 基本微波反應條件………………………………………………...…….36
3.3.2.2 供電子試劑濃度對反應效率之試驗………………………………...….36
3.3.2.3 不同微波反應時間之影響試驗…………………………………...…….37
3.3.2.4 不同功率的微波能階之影響試驗…………………………………...….37
3.3.2.5 活性碳之重複試驗…………………………………………………...….37
3.3.2.5.1 吸附能力之重複試驗………………………………………………….37
3.3.2.5.2 破壞去除率之重複試驗……………………………………………….37
3.3.3 光化學還原脫氯條件之探討………………………………………….…..38
3.3.3.1 基礎光照反應條件……………………………………………...……….38
3.3.3.2 反應器尾氣鑑定………………………………………………...……….38
3.3.3.3 不同光感劑效能之試驗…………………………………………...…….38
3.3.3.4 不同供電子試劑效能之試驗……………………..…………………….39
3.3.3.5 不同鹵素燈光源效能之試驗…………………………………..……….39
3.3.3.6 可見太陽光源效能之試驗………………………………..…………….39
3.3.4 檢驗方法…………………………………………………………….……..39
3.3.4.1 微波反應器中物質鑑定…………………………………...…………….39
3.3.4.1.1 四氯乙烯剩餘量之分析……………………………………………….39
3.3.4.1.2 氯化氫成分之分析…………………………………………………….40
3.3.4.2 微波反應器尾氣鑑定……………………………………………...…….40
3.3.4.3 光化學反應溶液鑑定……………………………...…………………….40
3.3.5 品質保證與品質管制……………………………………….……………..41
四、結果與討論….………………………………………………….……………...45
4.1 反應機制…………………………………………………………..…………45
4.1.1 微波反應機制……………………….………………………………….….45
4.1.2 光化學反應機制…………………………….……………………………..45
4.2 微波處理試驗……………………………………..…………………………46
4.2.1 粒狀活性碳吸附四氯乙烯能力之試驗….…………….….………………46
4.2.2 超音波萃取四氯乙烯效率之評估…………………………….…………..47
4.2.3 不同粒狀活性碳對處理四氯乙烯之影響…………………………….…..47
4.2.4 不同微波時間與功率能階之比較…………………………….…………..49
4.2.4.1 時間…………………...……………………………………...…………..49
4.2.4.2 功率能階………………………………...…………………………...…..50
4.2.5 探討活性碳重複使用次數及效能…………………………….…………..51
4.2.6 微波反應產物………………………………………………………….…..53
4.2.6.1 反應器中物質鑑定………………………………..…………………......53
4.2.6.2 反應器尾氣鑑定…………………………..……………………………..53
4.3 光化學還原脫氯試驗…………………………………………………..……54
4.3.1 供電子試劑濃度對反應效率之影響………………………….…………..54
4.3.2 不同光感劑效能之比較……………………………………………….…..55
4.3.3 不同供電子試劑效能之比較…………………………………….………..57
4.3.4 不同鹵素燈光源效能之比較……………………………………………...58
4.3.5 可見太陽光源效能之試驗…………………………………………….…..59
4.3.6 光化學還原反應產物……………………………………………….……..59
4.4 經濟效益及技術應用之評估……………………………………………..…60
4.4.1 微波處理…………………………………………………………….……..61
4.4.2 光化學還原脫氯…………………………………………………….……..62
五、結論與建議….………………………………………………………………...64
5.1 結語………………………………………………………………………..…64
5.2 研究限制…………………………………………………………..…………66
5.3 建議…………………………………………………………………..………66
參考文獻………………..…………………………………………………………….68
附錄一 水中揮發性有機化合物之分析方法………………………………...71
Chih-Ju G. Jou “Application of Activated Carbon in a Microwave Radiation Field to Treat Trichloroethylene,” Carbon Vol. 36:11, pp. 1643-1648(1998).Lash, L. H., W. Qian, D. A. Putt, K. Desai, A. A. Elfarra, A. R. Sicuri and J. C. Parker. “Glutathione conju gation of perchloroethylene in rats and mice in vitro: sex-, species-, and tissue-dependent differences,” Toxicol. Appl. Pharmacol., Vol. 150, pp. 49-57(1998).Levine, B., M. F. Fierro and S. W. Goza. “A tetrachloroethylene Fatality,” J. Forensic Sci., Vol. 26, pp. 206-209(1981).Schwarzenbach, R.P., Gschwend, P.M. and Imboden, D.M. “Environmental Organic Chemistry,” John Wiley & Sons, New York, pp.366(1993).Zepp, R.G., Schlotzhauer, P.F., Merritt Sink, R. “Photosensitized transformations involving electronic energy transfer in natural waters: role of humic substances,” Environ. Sci. Technol., Vol. 19, pp.74-81(1985).王智龍、周志儒、林啟燦、葉寶華 “利用微波處理四氯乙烯之研究”,中華民國環境工程學會第十三屆年會及研討會論文摘要集,第3-35頁,國立高雄第一科技大學,高雄市(2001)。李世鴻,微波工程,五南圖書出版公司,初版,第47-51頁,臺北(2000)。吳柏青“Microwave Energy Absorption in Porous Food Materials”,農業機械學刊,第一卷,第四期,第42-51頁(1992)。金相燦等人,環境毒性有機物污染化學,淑馨出版社,初版,第151-177頁,臺北(1998)。林正雄“利用微波加熱陶瓷的原理”,陶業季刊,第十一卷,第四期,第52-58頁(1992)。周志儒、楊惠嘉 “應用微波能源處理土壤中重金屬-鉛-之污染”,化工,第43卷,第2期,第92-102頁(1996)。袁中新、洪崇軒、廖志國“微波加熱脫附含苯環碳氫化合物活性碳之產物分析研究”,中華民國環境工程學會第十六屆空氣污染控制技術研討會論文集,第244-250頁,國立中央大學,中壢市(1999)。陳致谷、張添晉 “土壤污染生物復育技術之應用及展望”,工業污染防治,第53期,第113-137頁(1995)。陳碩修 “氫對地下水中四氯乙烯厭氧生物分解之研究”,碩士論文,國立中興大學環境工程研究所,第6-14頁(2000)。曹玉登,煤制活性碳及污染治理,中國環境科學出版社,第一版,第37-98頁,北京(1995)。蔡嘉一,有害廢棄物管理與減廢概論,歐亞書局有限公司,第二版,第4-13頁,臺北(1995)。蔡文田 “含氯有機溶劑之毒性及新陳代謝機制”,工業污染防治,第43 期,第175-187頁(1992)。賴耿陽,高週波工業應用技術,復漢出版社,再版,第139-147頁,臺南(1997)。顧洋、馬志明 “以紫外線/二氧化鈦程序處理氣相三氯乙烯污染物反應行為之研究”,中華民國環境工程學會第十五屆空氣污染控制技術研討會論文集,第271-278頁,國立中山大學,高雄市(1998)。台灣電力公司,用戶服務,電費,http://www.taipower.com.tw/34.htm(2002)。行政院勞工委員會,勞工安全衛生研究所,http://www.iosh.gov.tw/frame.htm(2002)。財團法人工業技術研究院,產業經濟與資訊服務中心,http://iek.itri.org.tw(2002)。
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