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研究生:余建輝
研究生(外文):Chen-Hui Yu
論文名稱:銅鎳合金觸媒催化二氧化碳/甲烷重組反應之研究
論文名稱(外文):Effect of Copper on Nickel catalyst for carbon dioxide reforming of methane reaction.
指導教授:陳修維 
指導教授(外文):HSIU-WEI CHEN 
學位類別:碩士
校院名稱:國立中山大學
系所名稱:化學系研究所
學門:自然科學學門
學類:化學學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2002
畢業學年度:90
語文別:中文
論文頁數:86
中文關鍵詞:鎳觸媒
外文關鍵詞:CopperNickel catalyst
相關次數:
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本篇論文主要是利用銅/鎳合金觸媒來進行催化二氧化碳重組甲烷反應,對於合成氣的製造方式分別有甲烷部分氧化、蒸氣重組、以及二氧化碳重組,由於後者對於一氧化碳有較高的選擇率,提供較合宜的CO/H2比例,因此我們便利用CO2與CH4來進行重組反應產生合成氣。
在此我們選擇反應性佳的鎳,摻入少量較穩定的銅金屬以含浸方式製備出Cu-Ni/SiO2合金觸媒進行催化反應,分別的針對銅、鎳雙金屬觸媒對於甲烷、二氧化碳及重組反應活性的測試,並且利用穿透式電子顯微鏡(TEM)的影像、 X-光繞射光譜(XRD)來探討反應後表面的積碳情形,另外,為了瞭解真實觸媒表面銅、鎳金屬比例又嘗試進行了化學吸附的實驗,此外也利用ICP-Mass進行合金觸媒銅、鎳金屬含量測定,藉由以上的種種研究來找出觸媒最佳的應用條件,並且推測造成合金觸媒抗失活的原因。


一、緒論
1、前言1
二、文獻回顧
2-1.合金型觸媒4
2-2.合金型觸媒上的反應5
2-3CO2/CH4重組反應相關化學反應式6
2-4.積碳的形成7
2-5.甲烷的活化8
2-6.二氧化碳的活化10
2-7.碳沈積的形成11
2-8.觸媒的失活12
2-8-1.鎳金屬觸媒12
2-8-2.鉑金屬觸媒13
2-8-3.釕、銠金屬觸媒13
2-8-4.鈷金屬觸媒15
2-9.甲烷/二氧化碳重組反應的反應機制16
三、實驗裝置與方法
3-1、實驗藥品20
3-2、反應氣體20
3-3、實驗裝置20
3-4、儀器分析23
四、結果討論26
1.觸媒活性測試26
銅、鎳合金對於二氧化碳/甲烷重組反應反應變化26
銅、鎳合金對於甲烷偶合反應的影響26
甲烷偶合反應對於乙烯、乙烷產率關係圖27
溫度變化對於二氧化碳還原反應之關係27
改變鎳含量對於二氧化碳/甲烷重組反應溫度變化之關係29
2.探求最佳化反應條件30
反應物進料比之關係30
改變進氣相對於濃度的影響31
流速效應對於二氧化碳/甲烷重組反應之關係32
改變觸媒重量對於二氧化碳/甲烷重組反應之關係33
觸媒活性與衰退時間之關係34
改變觸媒重量對於甲烷、二氧化碳轉化率之關係36
改變銅/鎳比對於二氧化碳重組甲烷反應之關係37
改變鎳金屬含量對於二氧化碳重組甲烷反應之關係37
二氧化碳/甲烷重組反應最適觸媒重38
觸媒活性對於二氧化碳/甲烷重組反應之關係38
改變銅/鎳比對於甲烷偶合反應之關係40
反應溫度變化對於活性衰退之關係40
碳物種移除對於活性衰退之關係 41
觸媒再活化與活性變化之關係42
甲烷、二氧化碳完全轉化所需的觸媒重量43
固定甲烷/二氧化碳進料比改變總流速對於觸媒活性之影響43
流速變化與活性變化之關係43
3.觸媒表面分析43
穿透式電子顯微鏡及元素分析43
X-RAY繞射光譜(XRD)及碳含量的測定44
觸媒金屬含量測定45
銅、鎳金屬吸附量測定45
五、結論47
六、參考文獻48
利用二氧化碳重組甲烷反應將太陽能轉變為化學能之概念4
溫度變化對於二氧化碳重組甲烷反應之關係6
二氧化碳於金屬表面上之吸附11
反應過程碳物種之形成模式18
積碳移除之模式19
觸媒製備流程圖50
反應管及加溫爐設計圖51
甲烷偶合反應裝置圖52
二氧化碳/甲烷重組反應裝置圖53
真空系統裝置圖54
合金觸媒與純鎳觸媒對於二氧化碳/甲烷重組反應失活之關係55
合金觸媒與純鎳、純銅觸媒對於甲烷偶化反應之影響56
合金觸媒與純鎳、純銅觸媒對於甲烷偶化反應關係57
溫度變化對於二氧化碳還原反應之關係58
合金觸媒與鎳、銅金屬觸媒溫度變化對於二氧化碳還原反應之關係(400℃~800℃)59
合金觸媒與鎳、銅金屬觸媒溫度變化對於二氧化碳部分還原反應之關係(800℃~400℃)60
純鎳觸媒溫度變化對於二氧化碳/甲烷重組反應失活之關係61
進料比對於二氧化碳/甲烷重組反應之關係62
相對進進氣量對於二氧化碳/甲烷重組反應之關係63
流速效應對於二氧化碳/甲烷重組反應之關係64
改變觸媒量對於二氧化碳/甲烷重組反應之關係65
觸媒活性衰退與時間之關係66
不同觸媒重對於二氧化碳重組甲烷反應甲烷/二氧化碳轉化率67
改變銅/鎳比對於二氧化碳重組甲烷反應之關係68
改變鎳金屬含量對於二氧化碳重組甲烷反應之關係69
改變觸媒量對於二氧化碳/甲烷重組反應之關係70
觸媒活性對於二氧化碳/甲烷重組反應之關係71
銅/鎳合金觸媒對於二氧化碳重組甲烷反應活性變化之關係72
改變銅/鎳比對於甲烷偶化反應溫度之關係73
改變溫度對於活性變化之關係74
改變溫度對於活性變化之關係75
改變溫度對於活性變化之關係76
觸媒在活化與活性變化之關係77
甲烷、二氧化碳完全轉化所需觸媒重78
甲烷、二氧化碳完全轉化所需觸媒重79
固定甲烷/二氧化碳進料比改變總流速對於觸媒活性之影響80
流速變化與活性變化之關係81
銅鎳合金觸媒穿透式電子顯微鏡圖像82
改變銅/鎳比對於甲烷偶化反應溫度之XRD圖譜83
銅/鎳觸媒催化二氧化碳重組甲烷之diffraction pattern84
銅/鎳合金觸媒實際金屬含量85
表 目 錄
EDX元素分析82
碳含量測定83
雙金屬觸媒金屬含量測定85
銅、鎳金屬吸附量實驗86


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