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臺灣博碩士論文加值系統

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研究生:郭志祥
研究生(外文):Chin Hsiang Kuo
論文名稱:九碳芳香烴在Pt/MCM-22上轉化成飽和烴之研究
指導教授:王奕凱王奕凱引用關係
學位類別:碩士
校院名稱:國立清華大學
系所名稱:化學工程學系
學門:工程學門
學類:化學工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2002
畢業學年度:90
語文別:中文
中文關鍵詞:水蒸氣修飾Si-CVD修飾初濕含浸法
外文關鍵詞:MCM-22Y-zeolitePt/SiO2G-68C
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本研究旨在應用新型沸石MCM-22觸媒的結構特殊性負載金屬Pt,以Pt/MCM-22(Pt/M)雙功能觸媒進行A9轉化成飽和烴之研究,再利用不同方法修飾觸媒,調整金屬與酸的強度來達到A9氫化開環後得到高辛烷值的產物,分別進行下列修飾:水蒸氣修飾(Pt/DM)、先含浸金屬再Si-CVD(TEOS-Pt/M)、先Si-CVD再含浸金屬的觸媒(Pt-TEOS/M)。並利用Y-zeolite、B-zeolite、G-68C和Pt/SiO2進行反應,觀察對於此反應的影響。
由改變含浸金屬Pt量(0.1wt%~0.5wt%)和氫氣分壓之反應結果顯示,降低金屬含量和操作在較低的氫氣分壓時(400psi~800psi),都能得到較高的開環產率,開環反應主要由環烯烴產物進行,由於較少的金屬量和低氫氣分壓環境,容易生成環烯烴,進而增加開環反應性。
由MCM-22經過水蒸汽修飾後和MCM-22觸媒先Si-CVD修飾再含浸Pt之實驗結果顯示,經過修飾後的觸媒酸濃度降低,隨修飾程度增加1,3,5-TMCH的產率提高,裂解產物和開環產物隨修飾程度增加而下降。由G-68C和Pt/SiO2的實驗結果中,G-68C觸媒酸性很弱而Pt/SiO2觸媒不具酸性,其開環產率小於1wt%。由上面的結論中,酸性對於開環產率影響大於金屬,因此開環反應主要由酸性點進行;金屬點主要是進行氫化反應。
由產物分佈中知道2,4-DMC7比1,2,4-TMCH開環後產物的產率低 ,因此推斷1,3,5-TMB為進料進行九碳芳香烴轉化成飽和烴,其中ROP產率主要是經過異構化生成1,2,4-TMCH再進行開環反應所得。
由MCM-22經先含浸再Si-CVD修飾的實驗結果中,隨修飾程度的增加會降低金屬的氫化能力,原因有二,其一Si-CVD修飾觸媒覆蓋金屬點使金屬能產生的溢流的氫減少,因此在酸性點產生的積碳轉移到金屬上,因此影響金屬的氫化能力;另一Si接在金屬上改變金屬型態,因此降低白金的氫化能力。

第一章 緒論..............................................1
1.1 前言
1.2 MCM-22的特性
第二章 文獻回顧..........................................8
2.1 研究概況
2.2 相關反應介紹
2.3 修飾方法
第三章 實驗方法與設備...................................22
3.1 初濕含浸法之步驟
3.2 Si-CVD修飾觸媒
3.3 水蒸氣修飾
3.4 反應前觸媒的處理
3.5 實驗裝置
3.6 分析系統
3.7 符號表示
第四章 實驗結果與討論...................................32
4.1 金屬的影響
4.2 壓力的影響
4.3 水蒸氣修飾觸媒
4.4 Si-CVD修飾的影響
4.4.1 先Si-CVD再含浸Pt於MCM-22觸媒上(TEOS-Pt/M)
4.4.2 先含浸Pt再Si-CVD觸媒(TEOS-Pt/M)
4.5 不同觸媒的比較
4.5.1 0.5Pt/SiO2和G-68C
4.5.2 Pt/M、Pt/Y-1、Pt/Y-2和Pt/beta
4.6 反應路徑的探討
第五章 結論.............................................59
第六章 參考文獻.........................................61

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