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臺灣博碩士論文加值系統

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研究生:柯典廷
研究生(外文):Ko Tien-Ting
論文名稱:以鐵、鉻、矽觸媒處理硫化物之研究
指導教授:李國禎李國禎引用關係
學位類別:碩士
校院名稱:東海大學
系所名稱:化學工程學系
學門:工程學門
學類:化學工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2002
畢業學年度:90
語文別:中文
論文頁數:91
中文關鍵詞:
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此論文主要是在研究鐵、鉻、矽觸媒對於二氧化硫的氫化還原及硫化氫的氧化反應。在工業中,鐵、鉻觸媒在High-Temperature Shift中被廣泛使用,但是未有加入載體,在此研究中加入載體矽由1至50,並比較與沒有加入添加劑鉻之觸媒的差別,最後探討何組成的觸媒具有最佳反應性。
在第一部分二氧化硫的還原反應中,Fe:Cr:Si比例為100:1:10之觸媒具有最佳的催化性能(100%的二氧化硫轉化率及100%硫化氫選擇率),因為其達100%轉化率及100%選擇率所需溫度最低;在第二部分硫化氫的氧化反應中,Fe:Cr:Si比例為100:1:20及100:0:20有最佳的反應性,因為其達100%產率的溫度區間維持最久。
觸媒的特性分析是以BET、XRD及TPR等儀器來測試。其中以Fe:Cr:Si比例為100:1:10之觸媒有最大的表面積;XRD圖譜顯示因為觸媒加入了非晶相的矽,所以晶相不明顯;TPR圖譜結果顯示在第二還原波峰會隨矽含量的增加而減小。

The purpose of this thesis is to study the hydrogenation of SO2 and the selective oxidation of hydrogen sulfide on iron oxide/chromium oxide catalysts supported on silica. In industrial HTS converters, The Fe-Cr catalysts are applied exclusively but are unsupported. We studied the Fe-Cr catalysts supported on silica and the composition of Si was varied from 1 to 50.Then we studied the catalysts without the addition of Cr. Finally we determined the catalyst with the best performances.
For part 1(the hydrogenation of SO2), the catalyst with the composition of Fe:Cr:Si =100:1:10 had the best catalytic performance(100% conversion of SO2 and 100% selective of H2S) because it reached 100% conversion of SO2 and 100% selective of H2S at the lowest temperature 190oC .For part 2 (the selective oxidation of hydrogen sulfide), the catalyst with Fe:Cr:Si =100:0:20 had 100% sulfur yield in the largest temperature range.
Catalyst characterization were performed by BET、XRD and TPR. BET results show the catalyst with Fe:Cr:Si=100:1:10 had the largest surface area ; XRD patterns show the catalysts supported on Si became obscure because Si is not a crystalline substance ; TPR patterns show that the 2nd reduction peak decreased with the increase of Si content.

目 錄
頁 次
誌 謝…………………………………………………………………………... Ⅰ
中 文 摘 要…………………………………………………………………... Ⅱ
英 文 摘 要…………………………………………………………………... Ⅲ
目 錄………………………………………………………………….……….. Ⅳ
表 目 錄………………………………………………………………….…… Ⅶ
圖 目 錄………………………………………………………………….…… Ⅷ
第一章 緒論 1
1-1二氧化硫之簡介…………………………………………………….…….. 1
1-2二氧化硫主要之污染來源………………………………………………. 1
1-3二氧化硫控制技術………………………………………………………. 2
1-4硫化氫之簡介……………………………………………………………. 3
1-4.1硫化氫之污染來源…………………………………………………. 3
1-4.2硫化氫的控制處理技術……………………………………………. 3
1-4.3 吸收技術…………………………………………………………… 4
1-4.4 硫磺回收技術……………………………………………………… 5
1-5 硫磺工廠尾氣處理技術………………………………………………. 5
1-6 本實驗研究方向………………………………………………………… 7
第二章 二氧化硫氫化及硫化氫選擇性氧化反應之原理及相關文回顧………………………………………………………………………. 8
2-1 The Shell Claus Off gas Treating (SCOT) Process之探討………… 8
2-2 二氧化硫加氫之還原反應……………………………………………… 10
2-2.1 預硫化的效應……………………………………………………… 12
2-2.2 水氣的影響………………………………………………………… 13
2-3 選擇性氧化反應………………………………………………………… 14
2-3.1 H2S選擇性氧化反應……………………………………………….. 14
2-3.2 Claus程序之探討…………………………………………………… 15
2-3.3 Superclaus Process…………………………………………….. 18
2-4 鐵鉻觸媒文獻回顧……………………………………………………… 20
第三章 實驗系統、程序與項目…………………………………... 21
3-1 反應實驗系統…………………………………………………………… 21
3-2實驗步驟…………………………………………………………………... 23
3-2.1二氧化硫氫化還原部分……………………………………………… 23
3-2.2硫化氫之選擇性氧化部分…………………………………………… 23
3-3 儀器設定與定性、定量分析……………………………………………. 25
3-3.1 儀器設定…………………………………………………………. 25
3-3.2 定性分析…………………………………………………………. 25
3-3.3 定量分析…………………………………………………………. 27
3-4觸媒的製備………………………………………………………………. 30
3-5 儀器與設備……………………………………………………………… 31
3-6 氣體與藥品……………………………………………………………… 32
3-6.1 氣體………………………………………………………………… 32
3-6.2 實驗藥品…………………………………………………………… 32
3-7 X-射綫繞射結晶分析儀(XRD) ………………………………………… 33
3-8 表面積實驗(BET) ……………………………………………………… 34
3-9 TPR實驗 (Temperature-Programmed reduction) …………………… 35
第四章 實驗結果與討論………………………………………………… 37
4-1 鐵、鉻、矽觸媒之二氧化硫氫化反應與觸媒特性分析..……………… 38
4-1.1 不同比例製備鐵、鉻、矽觸媒之反應結果………………………… 39
4-1.2 不同比例之鐵、鉻、矽觸媒的表面積分析………………………… 43
4-1.3 鐵、鉻、矽化合物之XRD分析……………………………………… 44
4-1.4 鐵、鉻、矽化合物之TPR分析……………………………………… 46
4-2鐵、鉻、矽觸媒之硫化氫選擇性氧化反應與觸媒特性分析…………… 47
4-2.1 不同比例製備鐵、鉻、矽觸媒之反應結果………………………… 48
4-2.2 不同比例之鐵、鉻、矽觸媒的表面積分析………………………… 69
4-2.3 鐵、鉻、矽化合物之XRD分析……………………………………. 70
4-2.4 鐵、鉻、矽化合物之TPR分析……………………………………. 74
第五章 結論與建議………………………………………………. 76
5-1 結論……………………………………………………………………….. 76
5-2 建議……………………………………………………………………….. 77
參考文獻……………………………………………………………………. 78

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