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臺灣博碩士論文加值系統

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研究生:江美足
研究生(外文):Mei-Tsu Chiang
論文名稱:毛細管電泳/電激發化學放光偵測法的開發研究
論文名稱(外文):Development of Capillary Electrophoresis with Electrogenerated Chemiluminescence Detection
指導教授:黃承文黃承文引用關係
指導教授(外文):Chen-Wen Whang
學位類別:碩士
校院名稱:東海大學
系所名稱:化學系
學門:自然科學學門
學類:化學學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2002
畢業學年度:90
語文別:中文
論文頁數:102
中文關鍵詞:電激發化學放光毛細管電泳化學放光銦/氧化錫電極
外文關鍵詞:electrogenerated chemiluminescencecapillary electrophoresischemiluminescencetris(22''-bipyridyl)ruthenium(II)Ru(bpy)32+indium/tin oxide electrodeITO electrode
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毛細管電泳具有分離效率高、分析速度快、樣品耗用量少及儀器操作簡便等優點,在分離技術中為不可或缺的重要方法之一,已廣泛應用於生化科技、臨床醫學、藥物化學及環境污染物分析等領域。
本研究目的主要以ITO(indium/tin oxide)為電激發化學放光(ECL)偵測的工作電極,設計一ECL反應器結合毛細管電泳,發展CE/ECL偵測技術。實驗以tris(2,2’-bipyridyl) ruthenium (II)(Ru(bpy)32+)為ECL試劑,市售乾電池提供ITO工作電極1.7 V電位,ECL反應槽同時也是毛細管末端的溶液儲存槽。於Ru(bpy)32+/三級胺和氨基酸的電激發化學放光系統中,可直接偵測未經衍生的胺類分析物。
CE/ECL偵測系統在良好的避光條件下,將切口平整的毛細管末端稍微抵住ITO電極表面活性區域的中心處,ITO電極底部與PMT距離盡量接近時有最佳偵測效果。以proline和tripropylamine為測試分析物,於15mM硼酸鈉緩衝溶液(pH 8.0),Ru(bpy)32+濃度3.5 mM時,為最佳放光條件。四種分析物(triethylamine、tripropylamine、proline、hydroxyproline)的檢量線性範圍為2個數量級(1 mM∼0.01 mM),分析物移動時間的相對標準偏差在0.2 %以內,訊號面積與高度的相對標準偏差範圍為2.4∼8.3 %,濃度偵測極限為5∼10 μM(絕對偵測極限為1.9∼3.8 fmol)。連續注射42次樣品,訊號高度無明顯變化,顯示ITO電極無鈍化現象,同時半批次式反應槽至少可使用10小時而不需更換其中溶液。
在15 mM硼酸鈉緩衝溶液(pH 9.0),Ru(bpy)32+濃度為3.5 mM的實驗條件下,以內徑21 μm,外徑360 μm,長度55.5 cm的毛細管施以6 kV電壓,可於18分鐘內分離四種結構類似的三級胺(trimethylamine、triethylamine、tripropylamine、tributylamine)和兩種氨基酸(proline、hydroxyproline),理論板數為30000∼122000。
為測試本方法的實用性,選擇三種常見麻醉劑-bupivacaine、lidocaine、procaine於上述最佳放光條件下進行CE/ECL分析,結果不盡理想。若要使用本系統分析上述真實樣品,必須再針對這些藥物進行最佳化條件探討,特別是溶液pH值。
壹、緒論..............................................1
一、毛細管電泳的發展..............................1
二、毛細管電泳的分離原理..........................6
三、毛細管電泳的樣品注入方式......................9
四、毛細管電泳的偵測方法.........................11
五、化學放光與電激發化學放光.....................12
六、Ru(bpy)32+ ECL系統的原理與應用...............18
七、CE/ECL偵測的發展.............................22
八、研究目的.....................................29
貳、實驗.............................................30
一、儀器設備.....................................30
二、藥品.........................................32
三、實驗方法.....................................34
1.ITO(indium/tin oxide)電極之製作
2.Ru(bpy)32+/TPrA電化學分析系統
3.Ru(bpy)32+/TPrA電激發化學放光偵測系統
4.CE/ECL偵測裝置
5.CE/ECL偵測系統的組裝
6.樣品配製與注射方式
參、結果與討論.......................................42
一、Ru(bpy)32+在ITO電極上之電化學特性............42
二、ECL偵測之電位................................48
三、偵測條件最佳化...............................49
四、電泳電壓對偵測系統的影響.....................55
五、探討最佳ECL條件..............................62
六、分析再現性、檢量線與偵測極限.................73
七、系統分離能力之探討...........................81
八、藥物分析.....................................88
肆、結論.............................................93
參考文獻.............................................95
【1】 A. Tiseliu, Trans. Faraday Soc., 23(1937)524.
【2】 S. F. Y. Li, Capillary Electrophoresis:Principles, Practice And Applications, Elsevier, Amsterdam, 1992.
【3】 J. W. Jorgenson, Anal. Chem., 56(1986)743A
【4】 C. Schwer, E. Kendler, Chromatographia., 30(1990)546.
【5】 M. L. Marina, M. Torre, Talanta, 41(1994)1411.
【6】 J. W. Jorgenson, K. D. Lukacs, J. Chromatogr., 218(1981)209.
【7】 S. Hjerten, Chromatogr. Rev., 9(1967)122.
【8】 R. Virtenen, Acta Polytech. Scand., 1(1974)123.
【9】 F. E. P. Mikkers, F. M. Everaerts, Th. P. E. M. Verheggen, J. Chromatogr., 169(1979)11.
【10】 J. W. Jorgenson, K. D. Lukacs, Anal. Chem., 53(1981)1298.
【11】 S. Terabe, K. Otsuka, K. Ichikawa, A. Tsuchia, T. Andu, Anal. Chem., 56(1984)111.
【12】 T. Tsuda, Anal. Chem., 59(1987)521.
【13】 A. S. Cohen, A. Paulus, B. L. Karger, Chromatographia, 24(1987)15.
【14】A. S. Cohen, B. L. Karger, J. Chromatogr., 397(1987)409.
【15】 S. Hjerten, J. L. Liao, K. Yao, J. Chromatogr., 264(1987)127.
【16】 R. S. Sahota, M. G. Khaledl, Anal. Chem., 66(1994)1141.
【17】 C. A. Jr. Kuffiner, E. Marchi, J. M. Morgado, C. R. Rubio, Anal. Chem., 68(1996)241A
【18】 D. M. Northrup, D. E. Martire, W. A. McCrehan, Anal. Chem., 63(1991)1038.
【19】 I. S. Lurie, R. F. X. Klein, T. A. D. Cason, M. J. LeBelle, R. Brenneisen, R. E. Weinberger, Anal. Chem., 66(1994)4019.
【20】 B. F. Kenney, J. Chromatogr., 546(1991)423.
【21】 S. P. D. Lalljie, J. Vindevogel, P. Sandra, J. Chromatogr. A, 652(1993)563.
【22】 J. Karovicova, J. Polonsky, M. Drdak, P. Simko, V. Vollek, J. Chromatogr., 638(1993)241.
【23】 D. Lagoutte, G. Lombard, S. Nisseron, M. P. Paper, Y. Saint-Jalm, J. Chromatogr. A, 684(1994)251.
【24】 C. O. Thompson, V. C. Trenerry, B. Kemmery, J. Chromatogr. A, 704(1995)203.
【25】 C. H. Wu, Y. S. Lo, Y. H. Lee, T. I. Lin, J. Chromatogr. A, 704(1995)291.
【26】 G. Nouadje, M. Nertz, Ph. Verdeguer, F. Couderc, J. Chromatogr. A, 717(1995)335.
【27】 K. Bachmann, J. Boden, I. Haumann, J. Chromatogr., 626(1992)259.
【28】 Y. C. Chao, C. W. Whang, J. Chromatogr. A, 663(1994)229
【29】 E. Dabek-Zlotorzynska, J. F. Dlouhy, J. Chromatogr. A, 685(1994)145
【30】 D. F. Swaile, M. J. Sepaniak, Anal. Chem., 63(1991)179.
【31】 B. L. Hogan, E. S. Yeung, Anal. Chem., 64(1992)2841.
【32】 A. Hiraoka, J. Akai, I. Tominaga, M. Hattori, H. Sasaki, T. Arato, J. Chromatogr. A, 680(1994)243
【33】 M. Shirao, R. Furuta, S. Suzuki, H. Nakazawa, S. Fujita, T. Maruyama, J. Chromatogr. A, 680(1994)247.
【34】 A. Takatsu, S. Eyama, A. Uchiumi, Chromatographia, 40(1995)125.
【35】 V. Dolnik, J. Dolnikova, J. Chromatogr. A, 716(1995)269.
【36】 J. Schneede, P. M. Ueland, Anal. Chem., 67(1995)812.
【37】 J. Schiewe, Y. Mrestani, R. Neubert, J. Chromatogr. A, 717(1995)255.
【38】 C. E. Lin, C. C. Chang, W. C. Lin, E. C. Lin, J. Chromatogr. A, 753(1996)133.
【39】 J. Cai, J. Henion, J. Chromatogr. A, 703(1995)667.
【40】 S. Y. Chang, E. S. Yeung, Anal Chem., 69(1997)2251.
【41】 J. W. Jorgenson, K. D. Lukacs, Anal. Chem., 53(1981)1298.
【42】 J. W. Jorgenson, K. D. Lukacs, J. Chromatogr., 281(1981)209.
【43】 S. F. Y. Li, Capillary Electrophoresis:Principle and Application, Elsevier, Amsterdam, 1992.
【44】 S. Hjerten, Chromatogr. Rev., 9(1967)122.
【45】 R. Virtenen, Acta. Polytech. Scand., 123(1974)1.
【46】 J. L. Huang, Chromatographia, 35(1993)395.
【47】 T. Tsuda, M. Ikedo, G. Jones, R. Dadoo, R. N. Zare, J. Chromatogr., 632(1993)201.
【48】 M. C. Fizgeraid, G. R. Parr, L. M. Smith, Anal. Chem., 65(1993)3204.
【49】 C. A. Bolger, M. Zhu, R. Rodriguez, T. Wehr, J. Liq. Chromatogr., 14(1991)895.
【50】 J. K. Towns, Anal. Chem., 64(1992)2473.
【51】 X. Huang, M. J. Gordon, R. N. Zare, Anal. Chem., 60(1988)375.
【52】 M. Deml, F. Foret, P. Bocek, J. Chromatogr., 320(1985)159.
【53】 R. A. Wallingford, A. G. Ewing, Anal. Chem., 59(1987)678.
【54】 T. Tsuda, T. Mizuno, J. Akiyama, Anal. Chem., 59(1987)799.
【55】 S. Terabe, K. Otsuka, K. Ichikawa, A. Tsuchiya, T. Ando, Anal. Chem., 56(1984)111
【56】 M. B. Amran, M. D. Lakkis, F. Lagard, M. J. F. Leroy, J. F. Lopez-Sanchez, G. Rauret-Fresenius, J. Anal. Chem., 345(1993)420.
【57】 W. Buchberger, O. P. Semenova, A. R. Timerbaev, J. High Res. Chromatogr., 16(1993)153.
【58】 E. Simunicova, D. Kaniansky, K. Loksikova, J. Chromatogr., 665(1994)203.
【59】 J. S. Green, J. W. Jorgenson, J. Chromatogr., 352(1986)337.
【60】 L. N. Amankwa, W. G. Kuhr, Anal. Chem., 63(1991)1733.
【61】 E. S. Yeung, P. Wang, W. Li, R. W. Giese, J. Chromatogr., 608(1992)73.
【62】 H. T. Chang, E. S. Yeung, Anal. Chem., 65(1993)2947.
【63】 Y. C. Chao, C. W. Whang, J. Chromatogr., 663(1994)229.
【64】 S. Y. Liao, Y. C. Chao, C. W. Whang, J. High Res. Chromatogr., 18(1995)667.
【65】 S. Y. Liao, C. W. Whang, J. Chromatogr., 736(1996)247.
【66】 C. J. Alexander, M. M. Richter, Anal. Chim. Acta, 402(1999)105.
【67】 A. Arora, J. C. T. Eijkel, W. E. Morf, A. Manz, Anal. Chem., 73(2001)3282.
【68】 X. Huang, R. N. Zare, Anal. Chem., 63(1991)189.
【69】 C. W. Whang, I. C. Chen, Anal. Chem., 64(1992)2461.
【70】 A. G. Ewing, J. M. Mesaros, P. F. Gavin, Anal. Chem., 66(1994)527A.
【71】 M. A. Moseley, L. J. Deterding, K. B. Tomber, J. Chromatogr., 480(1989)197.
【72】 K. Strupat, M. Karas, F. Hillenkamp, C. Eckerskorn, F. Lottspeich, Anal. Chem., 66(1994)464.
【73】 J. W. Olesik, J. A. Kinzer, S. V. Olesik, Anal. Chem., 67(1995)67.
【74】 M. L. Grayeski, Anal. Chem., 59(1987)1248A.
【75】 A. Townshend, Analyst, 115(1990)495.
【76】 J. W. Birks, Chemiluminescence And Photochemical Reactions Detection in Chromatography, VCH Publishers Inc., New York, 1989.
【77】 W. R. G. Baeyens, B. L. Ling, K. Imai, A. C. Caloker-inos, S. G. Schulman, J. Microcol. Sep., 6(1994)195.
【78】 J. Y. Zhao, J. Labbe, N. J. Dovichi, J. Microcol. Sep., 5(1993)331.
【79】 R. Dadoo, A. G. Setio, L. A. Colon, R. N. Zare, Anal. Chem., 66(1994)303.
【80】 M. A. Ruberto, M. Y. Grayeski, J. Microcol. Sep., 6(1994)545.
【81】 S. D. Gilman, C. E. Silverman, A. G. Ewing, J. Microcol. Sep., 6(1994)97.
【82】 M. M. Cooper, S. R. Spurlin, Anal. Lett., 19(1986)2221.
【83】 趙英傑,毛細管電泳/間接化學放光偵測法的開發與應用,東海大學碩士論文,1994。
【84】 廖碩彥,毛細管電泳/間接化學放光偵測法的開發與應用,東海大學碩士論文,1995。
【85】 A. W. Knight, Trends Anal. Chem., 18(1999)47.
【86】 R. T. Dufford, D. Nightingale, L. W. Gaddum, J. Am. Chem. Soc., 49(1929)1456.
【87】 N. Harvey, J. Phys. Chem., 33(1929)1456.
【88】 A. Juris, B. Balzani, F. Barigelletti, S. Campagna, P. Belser, A. VonZelewsky, Coord. Chem. Rev., 84(1988)85.
【89】 R. D. Geradi, N. W. Barnett, S. W. Lewis, Anal. Chim. Acta, 378(1999)1.
【90】 F. H. Burstall, J. Chem. Soc., (1936)173.
【91】 D. M. Hercules, F. E. Lytle, J. Am. Chem. Soc., 88(1966)4745.
【92】 I. Rubinstein, A. J. Bard, J. Am. Chem. Soc.,103(1981)512.
【93】 G. A. Barbieri, G. B. Bonino, Rend. Accad. Naz. Lin. Clas. Sci. Fis. Mat. Nat., 8(1948)561.
【94】 O. Shinozaki, N. Kunezaki, S. Yamazaki, T. Tanimura, Chromatography, 13(1992)275.
【95】 S. Yamazaki, R. Chiba, K. Uchikura, T. Tanimura, Chromatography, 16(1995)322.
【96】 S. Yamazaki, K. Ozaki, K. Saito, T. Tanimura, J. High Resolut. Chromatogr., 18(1995)68.
【97】 A. W. Knight, G. M. Greenway, Analyst, 121(1996)101R.
【98】 J. B. Noffsinger, N. D. Danielson, Anal. Chem., 59(1987)865.
【99】 I. Rubinstein, C. R. Martin, A. J. Bard, Anal. Chem., 55(1983)1580.
【100】 Y. Zu, A. J. Bard, Anal. Chem., 72(2000)3223.
【101】 J. K. Leland, M. J. Powell, J. Electrochem. Soc., 137(1990)3127.
【102】 F. A. Clifdon-Hadley, Rev. Med. Microbiol., 11(2000)47.
【103】 W. L. Xing, F. H. Chao, Z. H. Jiang, L. R. Ma, Chem. J. Chinese U., 21(2000)873.
【104】 X. H. Xu, H. C. Yang, T. E. Mallouk, A. J. Bard, J. Am. Chem. Soc., 116(1994)8386.
【105】 X. H. Xu, A. J. Bard, J. Am. Chem. Soc., 117(1995)2627.
【106】 C. D. O’Connell. A. Juhasz, C. Kuo, D. J. Reeder, D. S. B. Hoon, Clin. Chem., 44(1998)1161.
【107】 A. Arora, A. J. de Mello, A. Manz, Anal. Commun., 34(1997)393.
【108】 X. J. Huang, Z. L. Fang,, Anal. Chim. Acta, 414(2000)1.
【109】 X. Huang, R. N. Zare, S. Sloss, A. G. Ewing, Anal. Chem., 63(1991)189.
【110】 G. A. Forbes, T. A. Nieman, J. V. Sweedler, Anal. Chim. Acta, 347(1997)289.
【111】 K. Tsukagoshi, K. Miyamoto, E. Saiko, R. Nakajima, T. Hara, K. Fujinaga, Anal. Sci., 13(1997)639.
【112】 T. D. Staller, M. J. Seapniak, Electrophoresis, 18(1997)2291.
【113】 J. A. Dickson, M. M. Ferris, R. E. Milofsky, J. High Resolut. Chromatogr., 20(1997)643.
【114】 D. R. Bobbit, W. A. Jackson, H. P. Hendrickson, Talanta, 46(1998)565.
【115】 X. Wang, D. R. Bobbit, Anal. Chim. Acta, 383(1999)213.
【116】 楊明輝,金屬氧化物透明導電材料的基本原理,工業材料研究所。
【117】 Y. T. Hsueh, R. L. Smith, M. A. Northrup, Sensors and Actuators B, 33(1996)110.
【118】 P. M. Armistead, H. H. Thorp, Anal. Chem., 72(2000)3764.
【119】 G. M. Greenway, S. J. L. Dolman, Analyat, 124(1999)759.
【120】 K. Tsukagoshi, M. Otsuka, Y. Shikata, R. Nakajima, J. Chromatogr. A, 930(2001)165.
【121】 P. J. Knight, G. M. Greenway, Anal Proc., 32(1995)251.
【122】 D. C. Harris, Quantitative Chemical Analysis, Freeman, 1995.
【123】 M. Zorzi, P. Pastore, F. Magno, Anal. Chem., 72(2000)4934.
【124】 T. Kaneta, S. Tanaka, H. Yoshida, J. Chromatogr., 538(1991)385.
【125】 D. N. Heiger, High Performance Capillary Electrophoresis-An Introduction, Hewlett-Packard GmbH, 1992.
【126】 S. Workman, M. M. Richter, Anal. Chem., 72(2000)5556.
【127】 Y. Zu, A. J. Bard, Anal Chem., 73(2001)3960.
【128】 B. Factor, B. Muegge, S. Workman, E. Bolton, J. Bos, M. M. Richter, Anal. Chem., 73(2001)4621.
【129】 J. C. Shah, M. Maniar, J Controlled Release, 23(1993)261.
【130】 A. W. Knight, G. M. Greenway, Anal. Commun., 33(1996)171.
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