臺灣博碩士論文加值系統

傳統上，觸媒的催化燃燒反應大多都用在化學品的合成以及VOCs的去除；本文將觸媒催化燃燒的應用推展到另外一個境界，利用觸媒氧化所放出的熱量，使系統可以冷啟動升溫到反應所需的溫度，讓觸媒成為一種能源供應源並減少能源的消耗。
本文以Pt/BN觸媒和商用觸媒（Dash220和N220）及γ-Al2O3組成一種新式催化燃燒觸媒（Pt/BN/γ-Al2O3、Pt/BN/Dash220和Pt/BN/N220）利用和甲醇的氧化反應由室溫下進行冷啟動達成完全的燃燒反應，溫度在5分種之內可由室溫快速升到800-1000OC，反應管外的溫度也可達到700℃以上。所用條件：WHSV=3.2、O2/MeOH=1.8。
Pt/BN是利用含浸法製成，其白金含量為3.7%；新式催化燃燒觸媒則是將Pt/BN觸媒塗佈在商用觸媒及γ-Al2O3上。Pt/BN/N220在長時間（WHSV＝2.4、 O2/MeOH=1.65）的反應下，可以維持136.5個小時的高溫並且沒有溫度下降的情形發生。另外我們再將燃料換成類似汽油的n-Hexane，在WHSV=1.6、O2/MeOH=10.45的室溫下開始反應，可以升溫到939℃並且利用RGA來做線上檢測，並沒有發現氮氧化合物和甲醛的產生。最後將新式催化燃燒觸媒應用於1英吋雙層套管的整合型反應器上面，內管（12.7mmOD×300mmL）內有12g的Pt/BN/γ-Al2O3觸媒；外管（25mmID×300mmL）內裝120g的銅鋅觸媒（G66B， Sud Chemie Catalyst Japan, Inc.），在WHSV=2.4、O2/MeOH=1.65的情形下，將甲醇進料，從室溫開始升溫。經過35分鐘後，系統溫度大致上已經穩定，氧化反應區的溫度達到535℃，而重組反應區的溫度大約為355℃。這樣的結果對於觸媒未來應用在供應高能源的反應時，會有很大的幫助。

Traditionally, oxidation processes are used for the conversion of chemicals for chemical syntheses or removal of VOC for pollution abatement. In this presentation we report our new discovery of a super reactive oxidation catalyst, Pt/BN/support, for rapid generation of heat by the catalytic combustion of methanol or n-hexane from room temperature up to 500-1000OC in a matter of 3 to 10 min. Moreover, the waste gas showed no trace amount of NOx pollutant by mass spectrometer. Vapor phase combustion by a conventional furnace often losses over 60% of heat to chimney and produce noxious NOx pollutants. Therefore, application of this catalyst provides a high efficient heating device and avoids air pollution during heating process. The Pt/BN catalysts were prepared by incipient wet technique by impregnating 3.7wt% of platinum on a boron nitride support. The Pt/BN catalyst was then deposited on five time weight ofγ-alumina support or commercial Pt-catalysts. The catalyst remains active over a 136.5-hours test.
In a steel pipe ( 12.7 mmIDx mmL), 12gm of this oxidation catalyst was placed and insert a catalyst tube ( 25.4 mmODx mmL) containing 120gm of CuOZnO steam reforming catalyst (G66* of Sud Chemie Catalyst Japan, Inc.); air (2L/min) and methanol (0.32gm/min) were introduced at room temperature. In 35 min., the reactor system was heated up to 535 OC; the result is good for the reaction of high supply energy.

目 錄
誌 謝 I
中文摘要 II
英文摘要 III
目 錄 IV
表目錄 V
圖目錄 VI
第一章 緒論 - 1 -
1.1 研究背景 - 1 -
1.2 研究方向 - 2 -
第二章 文獻回顧 - 3 -
2.1 催化燃燒觸媒 - 3 -
2.1.1 金屬氧化物觸媒 - 3 -
2.1.2 貴金屬觸媒 - 4 -
2.1.3 催化觸媒設計與想法 - 4 -
2.2 甲醇燃料的特性及其應用 - 6 -
2.2.1 物理性質 - 6 -
2.2.2 毒性 - 8 -
2.2.3 儲存與運輸 - 8 -
2.2.4 甲醇燃料之應用實例 - 8 -
第三章 實驗方法與步驟 - 11 -
3.1 實驗藥品及氣體 - 11 -
3.1.1 實驗藥品 - 11 -
3.1.2 實驗氣體 - 11 -
3.2 觸媒之製備方式 - 12 -
3.2.1 商用觸媒的種類及性質 - 12 -
3.2.2 觸媒的製作方法-含浸法 - 13 -
3.2.3 觸媒的製備步驟 - 13 -
3.2.3 觸媒的改質步驟 - 15 -
3.3 觸媒之特性檢測 - 15 -
3.3.1 BET表面積與孔徑大小分析儀 - 15 -
3.3.2 X射線繞射光譜分析 - 19 -
3.4 實驗裝置及步驟 - 21 -
3.4.1 反應裝置 - 21 -
3.4.2 反應步驟 - 24 -
3.4.3 產物分析 - 24 -
3.5 觸媒燃燒反應步驟 - 25 -
第四章 結果與討論 - 27 -
4.1 商用觸媒選擇實驗 - 27 -
4.2 觸媒升溫現象的探討 - 29 -
4.2.1 觸媒升溫曲線 - 29 -
4.2.2 商用觸媒和新式觸媒升溫曲線探討 - 41 -
4.3 氧碳比對升溫速度的探討 - 42 -
4.4 空間速度對升溫速度的探討 - 45 -
4.5 綜合探討 - 47 -
4.6 觸媒物性分析 - 48 -
4.6.1 BET-總表面積與孔徑大小測定 - 48 -
4.6.2 XRD-X射線繞射光譜分析 - 51 -
4.7 長時間反應對升溫速度的探討 - 53 -
4.8 燃料對升溫速度的探討 - 55 -
4.9 整合型反應器 - 57 -
4.9.1 反應器 - 57 -
4.9.2 能量計算 - 59 -
第五章 結果與討論 - 60 -
第六章 參考文獻 - 61 -
附錄 - 63 -
附錄A 觸媒選擇實驗原始數據 - 63 -
附錄B 觸媒升溫原始數據 - 64 -
附錄C 溫度記錄原始數據 - 67 -
附錄D 能量平衡 - 87 -

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