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研究生:胡伯瑜
研究生(外文):Po-Yu Hu
論文名稱:自來水過濾程序中錳砂對水中錳離子界面反應之探討
論文名稱(外文):The Interface Reactions between Divalent Manganese Ion and Manganese-Coated Sand
指導教授:謝永旭謝永旭引用關係
指導教授(外文):Yung-Hsu Hsieh
學位類別:博士
校院名稱:國立中興大學
系所名稱:環境工程學系
學門:工程學門
學類:環境工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2004
畢業學年度:92
語文別:中文
論文頁數:87
中文關鍵詞:錳砂自媒催化機械界面層多層模式
外文關鍵詞:manganese-coated sandautocatalysismechanical interfacemultilayer model
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本研究利用錳砂為吸附劑,除了分析其特性外,更進一步探討錳離子在其表面之吸附、脫附作用及自媒催化情形,並利用不同水質條件測試其對錳離子吸附效果之影響。
人造錳砂特性分析方面,在X光繞射分析結果顯示人造錳砂上之錳氧化物並非單一物種,其物種包括三氧化二錳(Mn2O3)、氧化錳(MnO2)及氫氧化錳(Mn(OH)4),而在顯微結構分析中,可觀察到人造錳砂表面為一粗糙不平及佈滿大小顆粒狀之錳氧化物及許多孔隙之濾料。另外,由SEM/EDS分析結果中,可知人造錳砂上之錳氧化物與石英砂間之界面型態為機械界面層,並且也觀察到錳離子有擴散至石英砂內部,導致披覆在人造錳砂上之錳氧化物為一薄層,但也間接強化錳氧化物覆膜在石英砂表面之強度。批次實驗方面,在無錳砂之溶氧實驗中,顯示系統pH<9時,二價錳之氧化速率非常緩慢;吸附動力試驗結果,錳離子在初期吸附非常快速,吸附反應2小時已有85%以上之吸附率,並且在4小時後吸附反應已達平衡,總吸附量約在96.7%;吸附邊緣曲線試驗則顯示錳吸附量隨pH值上升而增加,而且在pH=2.75時,錳吸附量仍有50%,係因人造錳砂之pHzpc為1.26所致;恆溫吸附曲線之研究結果中,錳離子在人造錳砂表面呈現多層吸附型態,推測為錳離子之自媒催化反應(autocatalysis),且經迴歸模擬後,遵循非線性之多層模式。另外,在溫度影響下,其多層吸附量隨溫度上升而增加;由競爭吸附結果,可知亞鐵離子確實與二價錳離子產生競爭,且亞鐵離子濃度愈高,競爭效果愈顯著;最後在脫附實驗中,可得到初期錳離子脫附非常快速,但在30分鐘後脫附速率已趨於平緩,總脫附率約在88%,而在不同吸附接觸時間之影響方面,則顯示吸附時間愈長,錳總脫附量愈少。
"Manganese-coated sand" is a type of coated silica medium with manganese oxides, which formed from the sorption of manganese oxides during long-term filtration via the process of rapid sand filtration, followed by aeration in water treatment plant. Locally available manganese-coated sand, both of packing and byproduct of filtration process for water treatment plants in Taiwan, was found to be a low-cost and promising adsorbent for removal of Mn2+ from raw water. This study was conducted to build the basic data for coating hydrated manganese oxide on the sand surface to utilize adsorbent properties of the coating and filtration properties of sand. In this study, gas adsorption porosimetry and scanning electron microscope (SEM) analyses were used to investigate the surface properties of the coated layer. An energy dispersive X-ray (EDAX) technique of analysis was used for characterizing metal adsorption sites on a manganese-coated sand surface. Results indicated manganese-coated sand had more micropores and higher specific surface area, owing to attachment of manganese sand. Manganese ions penetration into the micropores and mesopores of manganese oxide on a sandy surface; regeneration of manganese-coated sand could be achieved by soaking with pH<2.0 acid solution. Results of EDAX analysis showed that mechanism interfacial layer constructing the interface of manganese-coated sand. Acid- and alkali-resistance tests interpret a wide application range of pH for manganese-coated sand, and general temperature conditions do not affect the performance of this sand. Manganese-coated sand is potentially suitable for application to a packed bed for treatment of heavy metal from water. The results of this study can also benefit plant operational capacity data for engineering design.
摘要 Ⅰ
目錄 Ⅲ
表目錄 Ⅶ
圖目錄 Ⅷ
第一章 緒論 1
1-1 研究緣起 1
1-2 研究目的與內容 1
1-2-1 研究目的 2
1-2-2 研究內容 2
第二章 文獻回顧 3
2-1 錳之物化特性 3
2-2 錳氧化物之化學性質 3
2-3 錳氧化物之種類及結構 4
2-4 水中錳之來源 4
2-5 錳之水化特性 6
2-6 錳之氧化動力學 11
2-7 錳對人體健康影響與飲用水及工業用水之規定 13
2-8 吸附理論 14
2-9 吸附速率 16
2-10 影響吸附之因素 17
2-11 等溫吸附模式 18
2-12 金屬氧化物表面特性 21
2-13 水化金屬氧化物對重金屬吸附 24
2-14 離子強度對吸附反應影響 25
2-15 覆膜基本理論 26
2-15-1 物質表面特性 26
2-15-2 基質與薄模形成界面層之分類 26
2-15-3 形成界面層之鍵結形式 28
第三章 實驗材料、設備與方法 30
3-1 實驗架構流程 30
3-2 實驗材料 31
3-3 實驗設備 31
3-4 吸附、脫附批次試驗 33
3-4-1 吸附試驗 33
3-4-1-1 恆溫動力吸附試驗 33
3-4-1-2 恆溫吸附邊緣曲線試驗 33
3-4-1-3 恆溫吸附曲線試驗 33
3-4-1-4 水質參數探討 34
3-4-2 脫附試驗 34
3-4-2-1 吸附接觸時間影響 34
3-4-2-2 吸附接觸時間影響 34
3-5 錳砂來源 35
3-6 人造錳砂表面之分析 35
3-6-1 界達電位分析 35
3-6-2 X光繞射分析(XRD) 35
3-6-3 表面型態分析 36
3-6-4 界面分析及界面元素分析 37
3-6-5 比表面積及孔隙大小測定 37
3-6-6 錳砂之抗酸鹼試驗 38
3-6-7 錳離子之測定 38
第四章 結果與討論 40
4-1濾砂及其表面氧化錳形態之鑑定 40
4-1-1 石英砂之型態 40
4-1-2錳砂型態 40
4-2 濾砂表面及氧化錳顯微結構之觀察 43
4-2-1 石英砂表面之觀察 43
4-2-2錳砂表面之觀察 43
4-3比表面積及孔隙直徑尺寸 47
4-4覆膜氧化錳量、厚度及抗酸鹼性測定 48
4-4-1錳砂表面元素分析與氧化錳量 48
4-4-2氧化錳覆膜厚度 49
4-4-3錳砂表面氧化錳之抗酸鹼性 51
4-5氧化錳覆膜於濾砂表面之機制 52
4-5-1人造錳砂界面分析 52
4-5-2實場錳砂界面分析 53
4-6錳砂之界達電位 55
4-7錳離子吸附試驗 56
4-7-1背景實驗 56
4-7-2恆溫動力吸附試驗 58
4-7-3 吸附邊緣曲線 61
4-7-4 恆溫吸附曲線 63
4-7-5 等溫吸附模式模擬 65
4-7-6錳離子吸附機制推估 67
4-8水質參數對於錳離子吸附之影響 68
4-8-1 背景離子強度之影響 68
4-8-2 pH值影響 69
4-8-3 溫度影響 70
4-8-4 競爭吸附 72
4-9錳氧化物於界面反應中之消長 74
4-9-1 錳總量於批次反應中之變化 74
4-9-2 錳離子濃度於批次反應中之變化 77
4-9-3 高價錳氧化物濃度於披次反應中之變化 78
4-10 脫附試驗 80
4-10-1 恆溫動力脫附試驗 80
4-10-2 不同吸附接觸時間對錳離子脫附之影響 80
第五章 結論與建議 82
5-1 結論濾砂性質與表面分析 82
5-2 建議 83
參考文獻 84
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