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臺灣博碩士論文加值系統

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研究生:萬厚德
研究生(外文):Albert H Wan
論文名稱:鉑催化劑上的部分氧化甲醇反應
論文名稱(外文):Selective Production of Hydrogen from Partial Oxidation of Methanol over Platinum Catalysts
指導教授:葉君棣
指導教授(外文):Chuin-Tih Yeh
學位類別:碩士
校院名稱:國立清華大學
系所名稱:化學系
學門:自然科學學門
學類:化學學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2004
畢業學年度:92
語文別:中文
論文頁數:69
中文關鍵詞:鉑催化劑甲醇的部分氧化反應甲醇部分氧化反應
外文關鍵詞:Pt catalystPtPOMpartial oxidation of methanolmethanol
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本研究的目的是要在低溫下從甲醇製備出氫氣的裕氣(hydrogen rich gas),用來當作質子交換膜燃料電池(proton exchange membrane fuel cell, PEMFC)的燃料。利用初濕含浸法(incipit wetness)、和共沉澱法(coprecipitaton)製備以ZnO當擔體的鉑觸媒,來觀察Pt/ZnO觸媒對於催化甲醇部分氧化反應(partial oxidation of methanol, POM)製氫的特性。
反應測試地發現共沉澱法製得的Pt/ZnO觸媒可以讓POM反應從室溫起燃,此起燃溫度低於所有文獻上的其他報導,由於POM是放熱的反應,系統溫度能在3分鐘左右上升至150 ℃的最佳催化狀況,提高甲醇轉化率和氫氣選擇率。在150 ℃時的甲醇轉化率可達CMeOH = 84 %、氫氣選擇率為SH2 = 75 %和CO2選擇率為SCO2 = 95 %。
控制pH值在7.5 ~ 8.5之間共沉澱製備出的2wt% Pt/ZnO催化效果最好,由電子顯微鏡觀察Pt顆粒大小約1.5 nm。藉由程溫還原(temperature -programmed reduction, TPR)技術發現還原過的Pt/ZnO在50 ℃會以PtsO及 PtsO2的形式吸附氧,且吸附的氧越多CMeOH也越高。在共沉澱法製備Pt/ZnO過程中加入少量Ce會減小Pt/ZnO上的Pt顆粒dPt(< 1 nm),雖能提升POM時甲醇的轉化率(CMeOH = 90 %),然而氫氣選擇率和CO2選擇率則略為下降。
第一章 緒論 1
1-1前言 1
1-2 燃料電池 1
1-3甲醇製氫 4
1-4 POM的文獻回顧和金屬及支撐物的選擇 6
1-5研究目的和方向 8

第二章 實驗 9
2-1 藥品 9
2-2 鉑觸媒的製備 10
2-2.1以初濕含浸法(IW)製備Pt/Zn-I觸媒 10
2-2.2 以共沉澱浸法(CP)製備Pt/Zn-C和Pt/CeZn觸媒 10
2-4 觸媒的特性鑑定 11
2-4.1程溫還原反應(TPR) 11
2-4.2 元素分析(ICP-AES) 15
2-4.3 X光粉末繞射儀 15
2.4.4 穿透式電子顯微鏡(TEM) 15
2.4.5 觸媒催化POM的反應活性測試 16

第三章 結果與討論 21
3-1鉑觸媒的特性鑑定 21
3-1.1 X光粉末繞射 21
3-1.2鉑金屬的顆粒大小 21
3-1.3 程溫還原分析 33
3-2 鉑觸媒的催化活性 42
3-2.1 鉑金屬含量對催化活性的影響 42
3-2.2製備過程pH值對催化活性的影響 45
3-2.3 Pt/Zn催化POM的反應機制 48
3-2.4 Pt/Zn加入Ce對催化活性的影響 53
3-2.5 溫度對於催化活性的影響 56
3-2.7 氧醇比(O2/MeOH)對催化活性的影響 59
3-3 未來研究方向 62
第四章 結論 64
第五章 參考文獻 65
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