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研究生:陳志昌
研究生(外文):Chin-Chang Chen
論文名稱:含磺酸基介孔二氧化矽材料的製備與其催化Bisphenol-A合成反應之探討
論文名稱(外文):Synthesis of sulfonic acid functionalized mesoporous silica as a convenient catalyst for Bisphenol-A synthesis
指導教授:鄭淑芬鄭淑芬引用關係
學位類別:碩士
校院名稱:國立臺灣大學
系所名稱:化學研究所
學門:自然科學學門
學類:化學學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2004
畢業學年度:92
語文別:中文
論文頁數:89
中文關鍵詞:磺酸介孔材料
外文關鍵詞:mesoporoussulfonic acidBisphenol-A
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本論文中,主要是利用兩性高分子及離子型界面活性劑合成具磺酸官能基的介孔材料,並檢視其催化phenol及acetone縮合產生Bisphenol-A的合成反應之活性。在EO20PO70EO20(P123)作為模版試劑,TEOS及MPTMS作為矽源,在酸性條件下,加入雙氧水,可直接合成出具磺酸官能基的SBA-15介孔二氧化矽材料。此官能化的介孔材料,對於催化phenol及acetone縮合產生Bisphenol-A的合成反應有不錯的效果,而介孔材料的酸含量越高,phenol的轉化率與對p,p’-bisphenol-A的選擇率有升高趨勢。
本論文亦改變合成的條件合成不同孔洞大小及不同孔洞結構的介孔材料,如以EO106PO70EO106 (F127)作模版試劑,合成出具立方體結構的中孔材料,可提高反應物在介孔材料中擴散的機會。也改變所添加的官能基矽烷前驅物,藉以合成出含不同酸強度的苯磺酸及羧基的介孔材料,結果顯示介孔表面活性中心酸強度越強,對此縮合反應的活性越高。但比較介孔洞的大小對反應的活性與選擇性,則並無明顯差別。
本論文也發現在磺酸基的周圍同時修飾硫醇,可以提升活性中心對催化反應的活性以及產物選擇性。如果修飾官能基為甲基或苯基等疏水性官能基,則並無提升效能的現象。比較烷基磺酸與苯磺酸,發現活性位置為酸強度較強的苯磺酸,其效果更為顯著。
將反應過的觸媒再生利用,催化活性與選擇性雖有稍微降低,但還是擁有不錯的反應結果。
第一章 緒論……………………………………….…..1
1-1 介孔洞材料的簡介………………………………...……..1
1-2 催化Bisphenol-A合成反應………………..……….…5
1-3 研究目的…………………………………………………8
第二章 實驗部分…….…….……….………………10
2-1 化學藥品…………...……………………………………10
2-2 含官能機介孔材料的製備…………………………….11
2-3 鑑定介孔材料之儀器…………………………………...15
2-4 催化反應…………………………..………………….…20
2-5 產物鑑定……………………………………………....21
第三章 觸媒鑑定……………………………….……25
3-1 含單一丙基磺酸(-Alk-SO3H)官能基SBA-15系列…...25
3-2 含混合丙基磺酸(-Alk-SO3H)及甲基或苯基官能 SBA-15系列…………………………………………………32
3-3 含單一苯磺酸基(-Ar-SO3H)官能基SBA-15系列…....39
3-4 含單一羧基(-COOH)官能基SBA-15系列……………44
3-5 含單一丙基磺酸(-Alk-SO3H)官能基SBA-16系列…47
3-6 含混合苯磺酸(-Ar-SO3H)及硫醇(-SH)官能基SBA-15系列……………………………………………………………53
3-7 含混合丙基磺酸(-Alk-SO3H)及硫醇(-SH)官能基SBA-15系列………………………….…………………..….57
3-8 含混合丙基磺酸(-Alk-SO3H)及硫醇(-SH)官能基MCM-41系列………………………………………………61
第四章 催化反應…………………………………….66
4-1 S15-SO3H、S15-Ar-SO3H 及S15-COOH系列之催化反應…………………………………………………………...66
4-2 S16-SO3H系列之催化反應………………….…………70
4-3 S15-SO3H-CH3、S15-SO3H-C6H5及S15-SH(20%)系列之催化反應………………………………………………...…72
4-4 M41-g-SH系列之催化反應…………………………….75
4-5 S15-Ar-SO3H-SH系列之催化反應…………………….76
4-6 不同觸媒反應時間對轉化率與選擇率影響…………81
4-7 不同觸媒再生利用…………………………...…………82
第五章 結論………………………………………….84
參考文獻……………………………………86
1.Kresge, C. T.; Leonowicz, M. E.; Roth, W. J.; Vartuli, J. C.; Beck, J. S. Nature 1992, 359, 710.
2.Beck, J. S.; Vartuli, J. C.; Roth, W. J.; Leonowicz, M. E.; Kresge, C. T.; Schmitt, K. D.; Chu, C. T-W.; Olson, D. H.; Sheppard, E. W.; Higgins, S. B.; Schlenker, J. L. J. Am. Chem. Soc. 1992, 114, 10834.
3.Ying, J. Y.; Mehnert, C. P.; Wong, M. S. Angew. Chem. Int. Ed. 1999, 38, 56.
4.Vartuli, J. C.; Kresge, C. T.; Leonowicz, M. E.; Chu, A. S.; McCullen, S. B.; Johnson, I. D.; Sheppard, E. W. Chem. Mater. 1994, 6, 2070.
5.Chen, C-Y.; Burkett, S. L.; Li, H-X.; Davis, M. E. Micro. Meso. Mater. 1993, 2, 27.
6.Monnier, A.; Schuth, F.; Huo, Q.; Kumar, D.; Margolese, D.; Maxwell, R. S.; Stucky, G. D.; Krishnamurty, M.; Petroff, P.; Firouzi, A.; Janicke, M.; Chmelka, B. F. Science 1993, 261, 1299.
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