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研究生:許育仁
研究生(外文):Yu Jen Hsu
論文名稱:以聯胺系列化合物為氮源先驅物的氮化鎵氣相磊晶之研究
論文名稱(外文):Vapor Phase Epitaxy of Gallium Nitride Using Hydrazine-based Compounds as Nitrogen Sources
指導教授:洪儒生洪儒生引用關係
指導教授(外文):Lu Sheng Hong
學位類別:博士
校院名稱:國立臺灣科技大學
系所名稱:化學工程系
學門:工程學門
學類:化學工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2004
畢業學年度:92
語文別:中文
論文頁數:250
中文關鍵詞:氮化鎵二甲基聯胺第三丁基聯胺密度泛函數理論計算
外文關鍵詞:Gallium nitride (GaN)dimethylhydrazine (DMHy)tertiarybutylhydrazine (TBHy)density functional theory (DFT)
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使用二甲基聯胺、第三丁基聯胺等聯胺衍生物系列化合物為氮源先驅物,三甲基鎵為鎵源先驅物,在反應溫度為873至958K,反應壓力5至10 Torr下,以化學氣相沉積(chemical vapor deposition,CVD)技術,以垂直的筒狀冷壁式反應器來成長氮化鎵薄膜。結果發現相對於二甲基聯胺、第三丁基聯胺的原料先驅物供給,皆是以Langmuir-Hinshelwood的成長模式進行表面反應控制的氮化鎵磊晶薄膜成長。於不同氫氣濃度氣份下,比較以二甲基聯胺、第三丁基聯胺為氮源先驅物成長氮化鎵薄膜的結晶品質及光學特性等之差異時,發現會造成β位置氫原子消去(β-hydride elimination)反應而形成異丁烯與不含碳(carbon-free)的聯胺分子之第三丁基聯胺,在成長氮化鎵薄膜時,可減少碳混入薄膜的機會。但是在過高氫氣濃度下,反而會抑制β位置氫原子的消去反應發生,因而造成氮化鎵薄膜品質不佳。反之在使用二甲基聯胺成長氮化鎵薄膜時,氫氣濃度對氮化鎵薄膜成長的結晶品質、光學特性的影響,恰與第三丁基聯胺所表現的行為相反,即氫氣濃度愈高,氮化鎵薄膜中的殘碳量愈少。此一現象被認為應與可能的碳污染來源N(CH3)2,會因為氫氣大量加入而形成二甲基胺之安定物種而被氣流帶走。針對上述新的氮源先驅物之反應,使用量子化學為基礎的密度泛函數(density functional theory,DFT)理論計算方法,對單獨氣相分解反應或是表面分解反應途徑中,所有可能發生的反應進行熱化學預測,並以過渡態理論(transition-state theory,TST)計算每一反應位能曲面的反應速率常數並經比較後,發現理論計算和實驗觀測到的結果趨勢是一致的。
Gallium nitride (GaN) layers were successfully grown by the metalorganic chemical vapor deposition (MOCVD) technique using dimethylhydrazine (DMHy)、tertiarybutylhydrazine (TBHy) as the nitrogen sources and trimethylgallium (TMG) as the gallium source at temperatures ranging from 873 to 958K and low pressures of 5 to 10 Torr. A growth model based on the Langmuir-Hinshelwood typed surface reaction was established to describe the growth behavior of GaN. Comparison of the GaN film growth by using DMHy and TBHy as the nitrogen sources at various H2 concentrations was made. Based on the experimental results, it is suggested that β-hydride elimination in the t-butyl ligand of TBHy occurred to form stable species such as isobutene and hydrazine (a carbon-free nitrogen species), thus reducing the carbon incorporation into GaN films. The GaN film properties worsened at high H2 concentrations due to the inhibition of the β-hydride elimination reaction. On the other hand, the effect of H2 on the GaN film growth showed contrary result when DMHy was used as nitrogen source. That is, the higher the H2 concentrations, the lower the carbon contamination amount. Most plausibly, the carbon contamination source N(CH3)2 was taken away by H2 through formation of stable species like dimethylamine. In addition, quantum chemical calculations using density functional theory together with transition-state theory were performed to predict the possible reactions of both DMHy and TBHy in synthesis of GaN and examine the thermochemistry and the corresponding kinetics data. The theoretical predictions were found to be consistent with the experimental results.
目 錄
中文摘要……………………………………………………………..…I
英文摘要………………………………………………………………III
誌謝…………………………………………………………………….V
目錄…………………………………………………………………….VI
圖索引…………………………………………………………………..X
表索引………………………………………………………………XXⅣ
第一章 緒論
1.1 氮化鎵(GaN)的應用及發展過程……………………………...1
1.2 研究背景…………………………………………………….....6
1.3 聯胺系化合物氮源的發展……………………………..…..….9
1.4 氮化鎵磊晶薄膜成長的量子化學計算回顧…………….......13
1.5 研究方針與策略…………………………………………..….15
第二章 實驗與理論計算方法……………………………..…………18
2.1 實驗部份……………………………………………..……….18
2.1.1 實驗氣體及藥品……………………………..…………..18
2.1.2 實驗設備及分析儀器…………………………………....23
2.1.2-1 實驗裝置及操作方法……………………………….23
2.1.2-2 分析儀器………………………………………….....30
2.2 理論計算方法部份…………………………………………...33
2.2.1 量子力學基本概念……………………………………....33
2.2.2 Born-Oppenheimer近似法(approximation)……..….……38
2.2.3 分子軌域理論(molecular orbital theory)……………..….41
2.2.4 變數法(variation Method)………………………………..43
2.2.5 Hartree-Fock方程式………………………………………47
2.2.6 微擾理論(perturbation theory)…………………………...53
2.2.7 Møller Plesset (MPn)方程式……………….………..64
2.2.8 密度泛函理論(density functional theory,DFT)…………69
2.2.9 原子基底函數(Atomic basis sets)………………….……75
2.2.10 過渡態理論(transition state theory,TST)………..…….82
2.2.11 計算方法……………………………….……………….87
第三章 結果與討論…………………………………………………..91
3.1 聯胺系化合物/三甲基鎵反應系統成長氮化鎵薄膜……..…93
3.1.1 二甲基聯胺/三甲基鎵反應系統成長氮化鎵薄膜……...93
3.1.1-1 二甲基聯胺為氮源先驅物成長氮化鎵薄膜的特性.93
3.1.1-2 二甲基聯胺為氮源先驅物成長氮化鎵薄膜的動力學探討……………………………………………..…....98
3.1.1-3二甲基聯胺為氮源先驅物成長氮化鎵薄膜的碳污染問題………………………………………………....107
3.1.1-4二甲基聯胺為氮源先驅物成長氮化鎵薄膜的反應機制…………………………………………………....112
3.1.2 第三丁基聯胺/三甲基鎵反應系統成長氮化鎵薄膜.....115
3.1.2-1第三丁基聯胺為氮源先驅物成長氮化鎵薄膜的特性………………......................................................116
3.1.2-2第三丁基聯胺為氮源先驅物成長氮化鎵薄膜的動力學探討………..........................................................118
3.1.2-3第三丁基聯胺為氮源先驅物成長氮化鎵薄膜的物性與碳問題..………..……………………….………127
3.1.2-4氫氣濃度對第三丁基聯胺/三甲基鎵反應系統成長氮化鎵薄膜的影響……..……………………………134
3.2 聯胺系化合物為氮源先驅物的量子化學計算…………….146
3.2.1 二甲基聯胺為氮源先驅物的量子化學計算……..……146
3.2.1-1 二甲基聯胺的氣相反應模擬計算……...…………146
3.2.1-2 二甲基聯胺在氮化鎵薄膜表面反應模擬計算.....153
3.2.1-3 二甲基聯胺的氣相與表面反應速率計算………..167
3.2.2 第三丁基聯胺為氮源先驅物的量子化學計算…..……171
3.2.2-1 第三丁基聯胺的氣相反應模擬計算…………..…171
3.2.2-2 第三丁基聯胺在氮化鎵薄膜表面反應模擬計算..191
3.2.2-3 第三丁基聯胺在氣相與表面的反應速率計算…...217
3.3 以原子層磊晶法進行NH3在鎵原子終端表面反應的實驗與 模擬........................................................................................227
第四章 結論…………………………………………………………236
參考文獻………………………………………………………………242
作者簡介………………………………………………………………250
圖索引
圖2.1 實驗裝置圖……………………………………………………...28
圖2.2 冷壁式反應腔體圖………………………………….…………..29
圖2-3 反應位能圖………………………………………..……………85
圖3-1. 二甲基聯胺/三甲基鎵反應系統中,不同Ⅴ族對Ⅲ族的進料比所成長氮化鎵薄膜的XRD繞射圖譜: (a)V/III = 5,(b)V/III = 10,(c)V/III = 20,(d)V/III = 30,(e)V/III = 40,其中(f)為商用機台成長氮化鎵薄膜的XRD圖譜。沉積條件: 三甲基鎵分壓為 2 × 10-3 torr,基材溫度為923 K。……………………..…96
圖3-2. 二甲基聯胺/三甲基鎵反應系統中,基材溫度為923K,Ⅴ族對Ⅲ族的原料進料比例為20的氮化鎵薄膜之拉曼散射光譜(Raman scattering spectrum)。……………………….……..…97
圖3-3. 二甲基聯胺/三甲基鎵反應系統中,氮化鎵薄膜成長速率對反應溫度的絕對溫度倒數之阿瑞尼斯圖。………………….….99
圖3-4. 二甲基聯胺/三甲基鎵反應系統中,氮化鎵薄膜成長速率與二甲基聯胺濃度的關係。圖中虛線部份為最適化回歸的結果。
……………………………………………………..…………101
圖3-5. 二甲基聯胺/三甲基鎵反應系統中,氮化鎵薄膜成長速率與三
甲基鎵濃度的關係圖。圖中虛線部份為最適化回歸的結 果。………………….………………………………………...101
圖3-6. 二甲基聯胺/三甲基鎵反應系統中,三甲基鎵的吸附平衡常數(K1)與對基材溫度倒數的關係圖。……………………….…...105
圖3-7. 二甲基聯胺/三甲基鎵反應系統中,二甲基聯胺的吸附平衡常數(K2)與對基材溫度倒數的關係圖。………………………...106
圖3-8. 二甲基聯胺/三甲基鎵反應系統中,最適化的表面反應常數(k3)與基材溫度倒數的關係圖。………..…………………………106
圖3-9. 二甲基聯胺/三甲基鎵反應系統中,氮化鎵薄膜的FT-IR圖譜: (a) 二甲基聯胺/三甲基鎵系統(V/III=10),(b) 氨氣/三甲基鎵系統(V/III = 2500)。沉積條件: 基材溫度為873 K,總壓=10 torr。
…………………………………………………………………109
圖3-10. 二甲基聯胺/三甲基鎵反應系統中,不同氫氣流量時,氮化鎵薄膜的XRD繞射圖譜: (a)100 sccm,(b)250 sccm,(c) 500 sccm,(d) 1000 sccm,其中(e)商用機台成長氮化鎵薄膜的XRD繞射圖譜。沉積條件: 三甲基鎵分壓為2 × 10-3 torr,Ⅴ族對Ⅲ族的原料進料比例為40,基材溫度為873 K,總流量1000 sccm。…………………………………………..……………..110
圖3-11. 二甲基聯胺/三甲基鎵反應系統中,以XPS量測氮化鎵薄膜碳污染含量與XRD圖譜繞射角的估算碳污染含量與氫氣流量關係之比較。沉積條件: 三甲基鎵分壓為2 × 10-3 torr,Ⅴ族對Ⅲ族的原料進料比例為40,基材溫度為873 K,總流量1000 sccm。………………………………………………..…111
圖3-12. 二甲基聯胺/三甲基鎵反應系統中,氮化鎵薄膜成長機制示意圖: (a) 反應物由氣相擴散及表面的吸附平衡,(b)表面反應形成氮化鎵薄膜,(c)碳混入途徑,可藉由氫氣加入而有效組絕。
………………………………………………………………..114
圖3-13. 圖3-13. 第三丁基聯胺/三甲基鎵反應系統中,以商業成長的氮化鎵為基材,成長氮化鎵薄膜的SEM 圖譜: (a) 平面圖,(b) 截面圖。沉積條件: 三甲基鎵分壓為2 × 10-3 torr,Ⅴ族對Ⅲ族的原料進料比例為20,基材溫度為958 K,氫氣以及氮氣流量分別為200、800 sccm。………………………….…116
圖3-14. 第三丁基聯胺/三甲基鎵反應系統中,成長氮化鎵薄膜的XRD繞射圖譜。沉積條件: 三甲基鎵分壓為2 × 10-3 torr,Ⅴ族對Ⅲ族的原料進料比例為20,基材溫度為958 K,氫氣以及氮氣流量分別為200、800 sccm。………………………….117
圖3-15. 第三丁基聯胺/三甲基鎵反應系統中,氮化鎵薄膜成長速率對
反應溫度的絕對溫度倒數之阿瑞尼斯圖。…………………119
圖3-16. 第三丁基聯胺/三甲基鎵反應系統中,氮化鎵薄膜成長速率與第三丁基聯胺濃度的關係。圖中虛線部份為最適化回歸的結果。............................................................................................122
圖3-17. 第三丁基聯胺/三甲基鎵反應系統中,氮化鎵薄膜成長速率與三甲基鎵濃度之關係。圖中虛線部份為最適化回歸的結果。…………………………………………………………....122
圖3-18. 第三丁基聯胺/三甲基鎵反應系統中,三甲基鎵的吸附平衡常數(K1)與對基材溫度倒數的關係圖。……………………..…125
圖3-19. 第三丁基聯胺/三甲基鎵反應系統中,第三丁基聯胺的吸附平衡常數(K2)與對基材溫度倒數的關係圖。………………..…126
圖3-20. 第三丁基聯胺/三甲基鎵反應系統中,最適化的表面反應常數(k3)與基材溫度倒數的關係圖。……………….……….……126
圖3-21. 二甲基聯胺/三甲基鎵反應系統,成長氮化鎵薄膜中各元素之歐傑電子能譜縱深分佈圖譜。沉積條件: 三甲基鎵分壓為2 × 10-3 torr,Ⅴ族對Ⅲ族的原料進料比例為20,基材溫度為958 K,氫氣總流量為1000 sccm。………………………………..128
圖3-22. 第三丁基聯胺/三甲基鎵反應系統,成長氮化鎵薄膜中各元素之歐傑電子能譜縱深分佈圖譜。沉積條件: 三甲基鎵分壓為2 × 10-3 torr,Ⅴ族對Ⅲ族的原料進料比例為20,基材溫度為958 K,氫氣總流量為1000 sccm。………………………….…….129
圖3-23. 不同氮源氣體時,成長氮化鎵薄膜的FT-IR圖譜: (a)二甲基聯胺/三甲基鎵系統(V/III=10),(b)氨氣/三甲基鎵反應系統系統(V/III=2500),(c)第三丁基聯胺/三甲基鎵反應系統(V/III=10)。沉積條件:基材溫度為873 K,總壓=10 torr。…...129
圖3-24. Ⅴ族對Ⅲ族的原料進料比例為20時,氮化鎵薄膜的拉曼散射圖譜(Raman scattering spectrum): (a)第三丁基聯胺/三甲基鎵反應系統,基材溫度為958K,(b)二甲基聯胺/三甲基鎵反應系統,基材溫度為923K。………………………………….130
圖3-25. 以氦-鎘雷射光源,量測氮化鎵薄膜的室溫光子激發光譜: (a) 第三丁基聯胺/三甲基鎵反應系統,(b) 二甲基聯胺/三甲基鎵反應系統。…………………………………………………...132
圖3-26. 不同氫氣濃度的氣份下,成長氮化鎵薄膜的SEM 影像圖: (a)20,(b)100 mol%。沉積條件: TMG = 2 × 10-3 torr,Ⅴ族對Ⅲ族的原料進料比例為20,基材溫度為958 K,總壓為5 torr,總流量為1000 sccm。………………………………..…135
圖3-27. 不同氫氣濃度的氣份下,成長氮化鎵薄膜的XRD繞射圖譜: 氫氣濃度分別為(a)20,(b)50,(c) 80,(d) 100 mol%。……..135
圖3-28. 不同氫氣濃度的氣份下,成長氮化鎵薄膜的拉曼散射光譜(Raman scattering spectrum): 氫氣濃度分別為(a)20,(b)50,(c) 80,(d) 100 mol%。………………………………………..….137
圖3-29. 不同氫氣濃度的氣份下,成長氮化鎵薄膜的FT-IR圖譜: 氫氣組成濃度分別為 (a)20,(b) 100 mol%。………………….137
圖3-30. 以第三丁基聯胺分子吸附在鎵原子終端的氮化鎵表面的C-N鍵結解離途徑。有關活化能及反應熱是以B3LYP/6-31G*的組合求得,( )是以B3LYP/6-31G*的幾何優選,仍以B3LYP方法配合使用較大的基底函數(aug-cc-pVTZ)執行單點能量計算(以B3LYP/aug-cc-pVTZ //B3LYP/6-31G*表示)。………..…141
圖3-31. 以二甲基聯胺分子吸附在鎵原子終端的氮化鎵表面之C-N鍵結解離反應途徑。有關活化能及反應熱是以B3LYP/6-31G*
的組合求得,( )是以B3LYP/6-31G*的幾何優選,仍以B3LYP
方法配合使用較大的基底函數(aug-cc-pVTZ)執行單點能量計
算(以B3LYP/aug-cc-pVTZ //B3LYP/6-31G*表示)。………..144
圖3-32. 二甲基聯胺分子中所有原子的標示位置。……….………..147
圖3-33. 二甲基聯胺作為起始反應物,執行斷裂N-N鍵的氣相反應途徑計算之結果。其中有關活化能、反應熱是以B3LYP/6-31G*求得,( )內之值是以B3LYP/6-31G*的幾何優選,仍以B3LYP方法配合使用較大的基底函數(aug-cc-pVTZ),執行單點能量計算(以B3LYP/aug-cc-pVTZ//B3LYP/6-31G*表示)。….....149
圖3-34. 二甲基聯胺為起始反應物,執行斷裂C-N鍵的氣相反應途徑計算之結果。其中有關活化能、反應熱是以B3LYP/6-31G*求得,( )內之值是以B3LYP/6-31G*的幾何優選,仍以B3LYP方法配合使用較大的基底函數(aug-cc-pVTZ),執行單點能量計算(以B3LYP/aug-cc-pVTZ//B3LYP/6-31G*表示)。……...151
圖3-35. 塊材氮化鎵六方晶(hexagonal)結構的側視圖(c軸晶格常數=5.178Å)。………………………………………………..…154
圖3-36. 塊材氮化鎵六方晶(hexagonal)結構的俯視圖(a軸晶格常數=3.189Å)。………………………………………………..…155
圖3-37. 以ONIOM=(B3LYP/6-31G*:UFF)方法,進行幾何優選後的氮化鎵表面模型之部份幾何參數。……………………………155
圖3-38. 二甲基聯胺吸附在氮化鎵表面模型中有參與反應的原子標示位置。………………………..……………………………..157
圖3-39. (CH3)2NNH2-Ga12N12H28執行斷裂N-N鍵的反應途徑之計算結果。其中有關活化能及反應熱是以ONIOM=(B3LYP/6-31G*:UFF)求得,( )內之值是基於上述方法的幾何優選,以ONIOM=(B3LYP/aug-cc-pVTZ:UFF)執行單點能量計算。…………………………………………………159
圖3-40. 二甲基聯胺在氮化鎵表面模型的斷裂N-N鍵結反應途徑的最終產物結構中參與反應的原子標示位置。……..………..160
圖3-41. (CH3)2NNH2-Ga12N12H28執行斷裂C-N(C1-N1)鍵的反應途徑之計算結果。其中有關活化能及反應熱是以ONIOM=(B3LYP/6-31G*:UFF)求得,( )內之值是基於上述方法的幾何優選,以ONIOM=(B3LYP/aug-cc-pVTZ:UFF)執行單點能量計算。………………………………………………....163
圖3-42. 二甲基聯胺在氮化鎵表面模型的斷裂C1-N1鍵反應途徑之最終產物結構中,參與反應的原子標示位置。..……..…....164
圖3-43. (CH3)2NNH2-Ga12N12H28執行斷裂C-N(C2-N1)鍵的反應途徑之計算結果。其中有關活化能及反應熱是以ONIOM=(B3LYP/6-31G*:UFF)求得,( )內之值是基於上述方法的幾何優選,以ONIOM=(B3LYP/aug-cc-pVTZ:UFF)執行單點能量計算。……………………………………………..…..166
圖3-44. 二甲基聯胺斷裂N-N鍵、兩個斷裂C-N鍵的氣相分解反應速率常數( )與反應溫度倒數的函數關係。..……………...169
圖3-45. 二甲基聯胺為氮源先驅物成長氮化鎵薄膜的表面反應途徑,包含斷裂N-N鍵、兩個斷裂C-N鍵的有效表面反應速率常數( )與反應溫度倒數的函數關係。……….…..……….169
圖3-46. 第三丁基聯胺分子中所有原子的標示位置。………….….172
圖3-47. 第三丁基聯胺為起始反應物在氣相中斷裂N-N鍵的反應途徑之計算結果。其中有關活化能、反應熱是以 B3LYP/6-31G*求得,( )內之值是以B3LYP/6-31G*的幾何優 選,仍以B3LYP方法配合使用較大的基底函數 (aug-cc-pVTZ),執行單點能量計算(以 B3LYP/aug-cc-pVTZ//B3LYP/6-31G*表示)。……………...174
圖3-48. 第三丁基聯胺為起始反應物在氣相中斷裂C-N鍵的反應以及隨後的氫原子轉移程序計算結果。其中有關活化能、反應熱是以B3LYP/6-31G*求得,( )內之值是以B3LYP/6-31G*的幾何優選,仍以B3LYP方法配合使用較大的基底函數(aug-cc-pVTZ),執行單點能量計算(以B3LYP/aug-cc-pVTZ//B3LYP/6-31G*表示)。…………..….177
圖3-49. 第三丁基聯胺為起始反應物在氣相中執行斷裂C-C(C1-C2)鍵反應,以及隨後的氫原子轉移程序的計算結果。其中有關活化能、反應熱是以B3LYP/6-31G*求得,( )內之值是以B3LYP/6-31G*的幾何優選,仍以B3LYP方法配合使用較大的基底函數(aug-cc-pVTZ),執行單點能量計算(以B3LYP/aug-cc-pVTZ//B3LYP/6-31G*表示)。………...……180
圖3-50. 第三丁基聯胺為起始反應物,在氣相中的斷裂C-H1(C3-H7)鍵反應途徑之計算結果。其中有關活化能、反應熱是以B3LYP/6-31G*求得,( )內之值是以B3LYP/6-31G*的幾何優選,仍以B3LYP方法配合使用較大的基底函數(aug-cc-pVTZ),執行單點能量計算(以B3LYP/aug-cc-pVTZ//B3LYP/6-31G*表示)。………....…...183
圖3-51. 第三丁基聯胺為起始反應物,在氣相中的斷裂C-H2(C2-H4) 鍵反應之計算結果。其中有關活化能、反應熱是以B3LYP/6-31G*求得,( )內之值是以B3LYP/6-31G*的幾何優選,仍以B3LYP方法配合使用較大的基底函數(aug-cc-pVTZ),執行單點能量計算 (以B3LYP/aug-cc-pVTZ//B3LYP/6-31G*表示)。………..…....186
圖3-52. 第三丁基聯胺為起始反應物,在氣相中的斷裂C-H3(C2-H5)鍵反應計算結果。其中有關活化能、反應熱是以B3LYP/6-31G*求得,( )內之值是以B3LYP/6-31G*的幾何優選,仍以B3LYP方法配合使用較大的基底函數(aug-cc-pVTZ),執行單點能量計算(以B3LYP/aug-cc-pVTZ//B3LYP/6-31G*表示)。….…………..189
圖3-53. 第三丁基聯胺吸附在鎵原子終端表面模型中有參與反應的
原子標示位置。………………………………………….….192
圖3-54. (CH3)3CNHNH2-Ga12N12H28執行斷裂N-N鍵反應途徑之計算結果,其中有關活化能及反應熱是以ONIOM=(B3LYP/6-31G*:UFF)求得,( )內之值是基於上述方法的幾何優選,以ONIOM=(B3LYP/aug-cc-pVTZ:UFF)執行單點能量計算。……………………………………………..194
圖3-55. 第三丁基聯胺在氮化鎵表面模型的斷裂N-N鍵結反應途徑的最終產物結構中參與反應的原子標示位置。…..………195
圖3-56. (CH3)3CNHNH2-Ga12N12H28執行斷裂C-N(C1-N1)鍵反應途徑之計算結果。其中有關活化能及反應熱是以ONIOM=(B3LYP/6-31G*:UFF)合求得,( )內之值是基於上述方法的幾何優選,以ONIOM=(B3LYP/aug-cc-pVTZ:UFF)執行單點能量計算。…………………………………………..198
圖3-57. (CH3)3CNHNH2-Ga12N12H28執行斷裂C1-C2鍵反應、氫原子轉移程序及最終的斷裂N-N鍵反應等途徑的位能曲面途徑計算結果。其中之活化能與反應熱是以ONIOM=(B3LYP/6-31G*:UFF)求得,( )內之值是基於上述方法的幾何優選,以ONIOM=(B3LYP/aug-cc-pVTZ:UFF)執行單點能量計算。……………………………...……………....200
圖3-58(a). 第三丁基聯胺在氮化鎵表面的斷裂C1-C2鍵反應的中間產物(I)結構中參與反應的原子標示位置。……………..201
圖3-58(b). 斷裂C1-C2鍵反應的中間產物(I)再進行氫原子轉移程序後的中間產物(II)結構中參與反應的原子標示位置。….202
圖3-58(c). 第三丁基聯胺在氮化鎵表面進行的斷裂C1-C2鍵反應、氫 原子轉移程序及斷裂N-N鍵反應的最終產物結構中參與反應的原子標示位置。………………………………..…203
圖3-59. (CH3)3CNHNH2-Ga12N12H28執行斷裂C-H1(C3-H9)鍵反應途徑計算的結果。其中之活化能與反應熱是以ONIOM=(B3LYP/6-31G*:UFF)求得,( )內之值是基於上述方法的幾何優選,以ONIOM=(B3LYP/aug-cc-pVTZ:UFF)執行單點能量計算。……………………………………..………207
圖3-60. 第三丁基聯胺在氮化鎵表面模型的斷裂C-H1(C3-H9)鍵反應途徑的最終產物結構中參與反應的原子標示位置。……..208
圖3-61. 以(CH3)3CNHNH2-Ga12N12H28執行斷裂C-H2(C4-H12)鍵結。其中之活化能與反應熱是以ONIOM=(B3LYP/6-31G*:UFF)求得,( )內之值是基於上述方法的幾何優選,以ONIOM=(B3LYP/aug-cc-pVTZ:UFF)執行單點能量計算。.210
圖3-62. 第三丁基聯胺在氮化鎵表面模型的斷裂C-H2(C4-H12)鍵反應途徑的最終產物結構中參與反應的原子標示位置。…..212
圖3-63. (CH3)3CNHNH2-Ga12N12H28執行斷裂C-H3(C3-H8)鍵的反應途徑計算的結果,其中之活化能與反應熱是以ONIOM=(B3LYP/6-31G*:UFF)求得,( )內之值是基於上述方法的幾何優選,以ONIOM=(B3LYP/aug-cc-pVTZ:UFF)執行單點能量計算。……………………………………………..214
圖3-64. 第三丁基聯胺在氮化鎵表面模型的斷裂C-H3(C3-H8)鍵反應途徑的最終產物結構中參與反應的原子標示位置。……..216
圖3-65. 第三丁基聯胺的斷裂N-N鍵、三個斷裂C-H鍵以及斷裂C-N鍵、C-C鍵等所有可能氣相反應速率 與反應溫度倒數的函數關係。……………………………………………………..222
圖3-66. 第三丁基聯胺為氮源先驅物成長氮化鎵薄膜的表面反應途徑,包含斷裂C-C鍵、斷裂N-N鍵及C-N鍵以及三個斷裂C-H鍵等反應的有效表面反應速率常數( )與反應溫度倒數的函數關係。……………………………………………..224
圖3-67. ALE法的表面反應示意圖。………..………………………..231
圖3-68. 實驗有關NH3、TMG原料供應的週期順序與曝露時間脈衝示意圖。…………………………………………..…………232
圖3-69. ALE飽和成長的SEM圖譜。長膜條件:基材溫度=580oC,總壓= 10 torr,NH3分壓=10 torr,TMG 分壓:8.4 × 10-3 torr,成長週期為200 cycles。………………………………….…232
圖3-70. 不同反應溫度下,氮化鎵薄膜成長速率與NH3曝露時間的關係。長膜條件:基材為GaN(0002),總壓10 torr,TMG分壓7.2 × 10 -3 torr,NH3分壓9.83 torr。……………………233
圖3-71. 不同覆蓋率下, 與與反應溫度倒數的關係。………………………………………………………….233
圖3-72. NH3-Ga12N12H28為起始反應物,在鎵原子終端表面來執行斷裂N-H鍵反應途徑的計算結果。其中有關活化能及反應熱是以ONIOM=(B3LYP/6-31G*:UFF)求得,( )內之值是基於上述方法的幾何優選,以ONIOM=(B3LYP/aug-cc-pVTZ:UFF)執行單點能量計算。………………..…………………………….234
圖3-73. 氨氣為氮源先驅物成長氮化鎵薄膜表面斷裂N-H鍵的有效表面反應速率常數( )與反應溫度倒數的函數關係。…..235
表索引
表1-1. 具有潛力的氮源先驅物之比較...................................................9
表2-1. HF與DFT的比較.......................................................................74
表3-1. 二甲基聯胺/三甲基鎵反應系統中,改變Ⅴ族對Ⅲ族的原料進料比例成長氮化鎵薄膜的條件。................................................95
表3-2. 二甲基聯胺/三甲基鎵反應系統中,改變三甲基鎵的濃度所成長氮化鎵薄膜的條件。……………………………………….100
表3-3. 二甲基聯胺/三甲基鎵反應系統,應用Langmuir-Hinshelwood吸附模式中最適化回歸的擬合参數與反應溫度之關係。..…105
表3-4. 第三丁基聯胺/三甲基鎵反應系統中,改變第三丁基聯胺的濃
度所成長氮化鎵薄膜的條件。……………………………….120
表3-5. 第三丁基聯胺/三甲基鎵反應系統中,改變三甲基鎵的濃度所成長氮化鎵薄膜的條件。……………………………………121
表3-6. 第三丁基聯胺/三甲基鎵反應系統,應用Langmuir-Hinshelwood吸附模式中,最適化回歸的擬合参數與反應溫度之關係。...125
表3-7.不同氫氣濃度的氣份下,第三丁基聯胺/三甲基鎵反應系統中,成長氮化鎵薄膜的元素組成。………………………………..139
表3-8. 不同計算方法與基底含數組合,進行二甲基聯胺幾何優選計算的相關平衡鍵長(單位Å)。……….…………………….…….147
表 3-9. 二甲基聯胺分子以及斷裂N-N鍵的氣相反應途徑位能曲面中之過渡態(TS1)及最終產物等的幾何參數(單位Å)。…....…150
表 3-10. (CH3)2NNH2-Ga12N12H28以及斷裂N-N鍵反應途徑的位能曲面中之過渡態(TS2)、最終產物等的幾何參數(單位Å)。…..161
表 3-11. (CH3)2NNH2-Ga12N12H28以及斷裂C1-N1鍵反應途徑的位能曲面中之過渡態(TS3)、最終產物等的幾何參數(單位Å)。..165
表 3-12. 不同計算方法與基底含數組合進行第三丁基聯胺幾何優選計算的相關平衡鍵長(單位Å)。.………..………………..…..172
表 3-13. 第三丁基聯胺分子斷裂N-N鍵之氣相反應途徑位能曲面過渡態(TS4)及最終產物等的幾何參數(單位Å)。..………..175
表 3-14. 第三丁基聯胺分子於氣相中斷裂C-N鍵的反應過渡態(TS5)、中間產物及隨後的氫原子轉移程序的過渡態(TS6)與最終產物等的幾何參數(單位Å)。………………..……178
表 3-15. 第三丁基聯胺分子於氣相中斷裂C-C(C1-C2)鍵的反應過渡態(TS7)、中間產物以及隨後的氫原子轉移程序之過渡態(TS8)、最終產物等的幾何參數(單位Å)。………............….181
表 3-16. 第三丁基聯胺分子斷裂C-H1(C3-H7)鍵之氣相反應途徑位 能曲面過渡態(TS9)及最終產物等的幾何參數(單位Å)。...184
表 3-17. 第三丁基聯胺分子斷裂C-H2(C2-H4)鍵之氣相反應途徑位能曲面過渡態(TS10)及最終產物等的幾何參數(單位Å)。.187
表 3-18. 第三丁基聯胺分子斷裂C-H3(C2-H5)鍵之氣相反應途徑位能曲面過渡態(TS11)及最終產物等的幾何參數(單位Å)。...190
表 3-19. (CH3)3CNHNH2-Ga12N12H28、斷裂N-N鍵反應途徑的位能曲面中之過渡態(TS12)及最終產物等的幾何參數(單位Å)。...196
表 3-20. (CH3)3CNHNH2-Ga12N12H28、斷裂C1-C2鍵反應的過渡態 (TS13)、中間產物(I)及氫原子轉移程序的過渡態(TS14)、中間產物(II)與最後斷裂N-N鍵反應的過渡態(TS15)、最終產物等幾何參數(單位Å)。….…………………………………204
表 3-21. 第三丁基聯胺分子與在氮化鎵表面的斷裂C-H1(C3-H9)鍵反應的過渡態(TS16)及最終產物的幾何參數(單位Å)。….206
表3-22. 第三丁基聯胺分子與在氮化鎵表面的斷裂C-H2(C4-H12)鍵反應之過渡態(TS17)及最終產物等的幾何參數(單位Å)。.211
表 3-23第三丁基聯胺分子與在氮化鎵表面的斷裂C-H3(C3-H8)鍵反應的過渡態(TS18)、最終產物的幾何參數(單位Å)。……..215
表3-24. 第三丁基聯胺的斷裂C-N鍵結、C-C鍵結等連續反應(consecutive reaction)的中間反應之速率常數( )、平衡常數( )與反應溫度之關係。 ………..……………….……....221
表3-25. 第三丁基聯胺的斷裂C-N鍵、C-C鍵等連續反應(consecutive reaction),由[3.2-18]式計算的 、 與反應溫度的關係。………….…………….............…………………………221
表3-26. 第三丁基聯胺在氮化鎵表面模型的斷裂C-C鍵連續反應(consecutive reaction)的中間反應速率常數( )、平衡常數( )、及由[3.2-18]式計算斷裂C-C鍵程序的總反應速率常數( )與反應溫度的關係。………………………………..223
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