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臺灣博碩士論文加值系統

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研究生:言午豐億
研究生(外文):Feng-yi Hsu
論文名稱:以多元線性迴歸法探討燃煤飛灰中礦物組成對其吸附水中有機物之影響
論文名稱(外文):Effects of fly ash mineral composition on adsorption of organic compounds from aqueous solution by multiple linear regression
指導教授:林健榮林健榮引用關係
學位類別:碩士
校院名稱:嘉南藥理科技大學
系所名稱:環境工程與科學系碩士班
學門:工程學門
學類:環境工程學類
論文種類:學術論文
畢業學年度:93
語文別:中文
論文頁數:150
中文關鍵詞:苯胺燃煤飛灰礦物組成吸附多元線性迴歸腐植酸2 4-二硝基酚
外文關鍵詞:2 4-dinitrophenolmineral compositioncoal fly ashadsorptionhumic acidmultiple linear regressionaniline
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燃煤飛灰其顆粒細緻,具較大的比表面積,應可作為水中污染物之吸附劑,釵h學者已經證實應用燃煤飛灰做為吸附劑之可行性,但因飛灰產生條件及吸附實驗參數條件等因子,導致吸附水中污染物之去除效率差異頗大。然而文獻中尚無相關論著針對飛灰礦物組成對水中有機物吸附關係進行整體性探討,為充分釐清飛灰之礦物組成對其去除水中有機物之影響。
本研究採取台灣電力公司興達、大林等火力發電廠具代表性之燃煤飛灰作為研究用之吸附劑,進行水中腐植酸、2,4-二硝基硝酚、苯胺之恆溫吸附實驗,將恆温吸附實驗結果所得單位吸附量作為應變數,以飛灰礦物組成分析結果作為自變數,藉多元線性迴歸探討飛灰礦物組成對水中有機物吸附之影響,並建立不同礦物組成燃煤飛灰吸附水中有機物單位吸附量之預測模方程式,提供燃煤飛灰作為水中污染物吸附劑選擇之參考。
研究結果發現,燃煤飛灰之礦物組成中對水中有機物具不同之貢獻度,預測模式如下:
在飛灰吸附腐植酸吸附方面,藉多元線性迴歸所建立之以礦物組成預測製備飛灰對腐植酸之單位吸附量Q(mg-humic acid/ g-fly ash)=(0.438×CSi+0.339×CAl+0.674×CFe -0.097×CCa+0.882× CMg+0.441×COt);藉多元線性迴歸所建立之以礦物組成預測實廠飛灰吸附腐植酸單位吸附量Q(mg-humic acid/g-fly ash)=(-0.093×CSi+0.806×CAl+1.302×CFe+0.434×CCa+4.334× CMg+0.380×COt);在苯胺吸附方面,藉多元線性迴歸所建立之以礦物組成預測製備飛灰吸附苯胺之單位吸附量Q(M-aniline/ g-fly ash)=(2.08×10-6×CSi+2.24×10-6×CAl+5.35×10-6×CFe -1.03×10-5×CCa+5.23×10-6× CMg+3.31×10-6×COt);藉多元線性迴歸所建立之以礦物組成預測實廠飛灰吸附苯胺單位吸附量Q(M-aniline/g-fly ash)=5.60×10-6×CSi-6.00×10-6×CAl+2.53×10-5× CFe-7.25×10-6×CCa-4.19×10-5× CMg+6.83×10-7×COt);在2,4二硝基酚方面,藉多元線性迴歸所建立之以礦物組成預測製備飛灰吸附2,4二硝基酚之單位吸附量模式為Q(M-2,4-dintrophenol/g-fly ash)=6.32×10-7×CSi-4.18×10-7×CAl+5.93×10-7× CFe +1.59×10-7×CCa+1.62×10-6× CMg+7.99×10-6×COt);藉多元線性迴歸所建立之以礦物組成預測實廠飛灰吸附2,4-二硝基酚單位吸附量Q=8.25×10-7×CSi-1.06×10-6×CAl -3.87×10-6×CFe +2.86×10-7×CCa+1.70×10-5× CMg+1.87×10-6×COt);本研究所建立之燃煤飛灰於特定條件下對水中腐植酸、2,4-二硝基硝酚、苯胺單位吸附量預測模式可提供做為選擇燃煤飛灰作為水中有機物吸附劑之參考。
In this study, coal fly ash from coal-fired power plant was used to remove aqueous organic pollutants. Effects of fly ash mineral composition (e.g. SiO2、Al2O3、Fe2O3、CaO、MgO, Other) on adsorption of humic acid 、aniline、2,4-dinitrophenol from aqueous solution was discussed.The adsorption isotherm experiments were conducted to obtain the specific adsorption capacities of organic compounds .Finally, prediction models of organic specific compounds adsorption capacity onto fly ashes with various minerals composition were developed by multiple liner regression. The prediction models developed in this study can be helpful for the selection of coal fly ash as the adsorbent of organic compounds from aqueous solution.
Research results demonstrates, the prediction model of specific adsorption capacity of humic acid removed by the coal fly ash made laboratory is Q(mg-humic acid/ g-fly ash)=(0.438×CSi+0.339×CAl+0.674×CFe -0.097×CCa+0.882× CMg+0.441×COt); the prediction model of specific adsorption capacity of humic acid removed by the coal fly ash from coal-fired power plant is Q(mg-humic acid/ g-fly ash)=(-0.093×CSi+0.806×CAl+1.302×CFe+0.434×CCa+4.334× CMg+0.380×COt);fly ash mineral composition on adsorption of aniline,the prediction model of specific adsorption capacity of aniline removed by the coal fly ash made laboratory is Q(M-aniline/g-fly ash)=(2.08×10-6×CSi+2.24×10-6×CAl+5.35×10-6×CFe -1.03×10-5×CCa+5.23×10-6× CMg+3.31×10-6×COt);the prediction model of specific adsorption capacity of aniline removed by the coal fly ash from coal-fired power plant is Q(M-aniline/g-fly ash)=5.60×10-6×CSi-6.00×10-6×CAl+2.53×10-5× CFe-7.25×10-6×CCa-4.19×10-5× CMg+6.83×10-7×COt);fly ash mineral composition on adsorption of 2,4-Dinitrophenol, the prediction model of specific adsorption capacity of 2,4-dinitrophenol removed by the coal fly ash made laboratory is Q(M-2,4-dintrophenol/ g-fly ash)=6.32×10-7×CSi-4.18×10-7×CAl+5.93×10-7× CFe +1.59×10-6×CCa+1.62×10-6× CMg+7.99×10-7×COt);the prediction model of specific adsorption capacity of 2,4-dinitrophenol removed by the coal fly ash from coal-fired power plant is Q(M-2,4-dintrophenol/g-fly ash)=8.25×10-7×CSi-1.06×10-6×CAl -3.87×10-6×CFe +2.86×10-7×CCa+1.70×10-5× CMg+1.87×10-6×COt).
目錄
中文摘要 Ⅰ
英文摘要 Ⅱ
誌謝 Ⅲ
目錄 Ⅳ
圖目錄 Ⅷ
表目錄 Ⅹ

第一章 緒論 1
1.1研究動機及目的 1
1.2本文架構及內容 2

第二章 文獻回顧 4
2.1 燃煤飛灰簡介 4
2.2 吸附原理 10
2.2.1化學性吸附 10
2.2.2物理性吸附 11
2.2.3離子吸附 12
2.2.4 影響吸附反應之因子 12
2.2.4.1 環境因素 12
2.2.4.2吸附劑性質 13
2.3金屬氧化物及重金屬之水合特性 16
2.3.1金屬氧化物水合現象 16
2.3.2水合金屬氧化物表面電荷之形成機制 18
2.3.3飛灰中礦物組成表面錯合反應 19
2.4 飛灰應用於污染物吸附之相關研究整理 20
2.5 等溫吸附形態及吸附模式 25
2.5.1 等溫吸附形態 25
2.5.2 等溫吸附模式 26
2.6腐植酸之基本性質及其相關研究 29
2.7苯胺之其本性質及其相關研究 34
2.8 2,4二硝基酚之一般性質及相關研究整理 37
2.9多元線性迴歸方程式及其相關研 40
第三章 實驗設備材料及方法 42
3.1 樣品來源與前處理 43
3.2 實驗藥劑與材料 43
3.3分析項目及設備 43
3.3.1.感應耦合電漿原子發射光譜儀(ICP-AES) 43
3.3.2.比表面積分析(BET) 44
3.3.3 元素分析儀 44
3.3.4分光度計 44
3.4 恆溫吸附實驗 45
3.4.1吸附反應之空白實驗 45
3.4.2吸附反應之平衡時間 45
3.4.3吸附劑添加量對吸附反應的影響 45
3.5應用多元線性迴歸分析並建立飛灰對水中有機物單位量 46
與金屬氧化物之關係預測模式
3.5.1設定參數選定 46

第四章 結果與討論 49
4.1飛灰之物理化學特性 49
4.1.1 吸附劑之含碳量 49
4.1.2 吸附劑中之金屬氧化物組成 49
4.1.3 比表面積分析 50
4.1.4 飛灰顯微結構觀察 50
4.1.5 陽離子交換容量 50
4.1.6飛灰金屬氧化物溶出及在不同吸光波長之空白實驗 53

4.2飛灰之礦物組成對其吸附水中腐植酸之影響 58
4.2.1腐植酸之檢量線配置及pH對吸光值之影響 58
4.2.2飛灰吸附腐植酸之反應平衡時間 60
4.2.3燃煤飛灰添加量對吸附腐植酸之影響 62
4.2.4 pH對燃煤飛灰吸附腐植酸之影響 65
4.2.5燃煤飛灰吸附腐植酸之等溫吸附模式 67
4.2.5.1 Langmuir方程式模擬不同礦物組成飛灰吸附腐植酸之結果 67
4.2.5.2 Freundlich方程式模擬不同礦物組成飛灰吸附腐植酸之結果 70
4.2.5.3 B.E.T方程式模擬不同礦物組成飛灰吸附腐植酸之結果 70
4.2.6不同礦物組成對飛灰吸附腐酸之影響綜合評估 71
4.2.6.1應用多元線性迴歸分析法探討飛灰中礦物組成對其吸附水中酸之影響 71
4.2.6.2不同礦物組成飛灰吸附腐植酸之影響綜合討論 78
4.3 燃煤飛灰之礦物組成對其吸附水中苯胺之影響 82
4.3.1苯胺之檢量線配置及pH對吸光值之影響 82
4.3.2燃煤飛灰吸附苯胺之反應平衡時間 83
4.3.3燃煤飛灰劑量添加對吸附苯胺之影響 85
4.3.4 pH對燃煤飛灰吸附苯胺之影響 88
4.3.5燃煤飛灰吸附苯胺之等溫吸附模式 92
4.3.5.1 Langmuir方程模擬不同礦物組成飛灰吸附苯胺之結果 92
4.3.5.2 Freundlich方程模擬不同礦物組成飛灰吸附苯胺之結果 93
4.2.5.3 B.E.T方程模擬不同礦物組成飛灰吸附苯胺之結果 93
4.3.6飛灰之礦物組成對其吸附水中苯胺之影響 94
4.3.6.1不同礦物組成飛灰吸附苯胺之影響綜合討論 96
4-4 燃煤飛灰之礦物組成對其吸附水中2,4-二硝基酚之影響 100
4.4.1燃煤飛灰吸附2,4-二硝基酚之反應平衡時間 100
4.4.2燃煤飛灰劑量添加對吸附2,4-二硝基酚之影響 103
4.4.3 pH對燃煤飛灰吸附2,4-二硝基酚之影響 105
4.4.4燃煤飛灰吸附2,4-二硝基酚之等溫吸附模式 110
4.4.4.1 Langmuir方程模擬不同礦物組成飛灰吸附2,4-二硝基酚 110
4.4.4.2 Freundlich方程模擬不同礦物組成飛灰吸附2,4-二硝基酚之結果 110
4.4.4.3 B.E.T方程模擬不同礦物組成飛灰吸附2,4-二硝基酚之結果 111
4.4.5不同礦物組成飛灰吸附苯胺及2,4-二硝基酚濃度變化之比較 111
4.4.6燃煤飛灰之礦物組成對其吸附水中2,4-二硝基酚之影響預測 112
4.4.6.1不同礦物組成飛灰吸附2,4-二硝基酚之影響綜合討論 114

第五章 結論與建議 118
5.1結論 118
5.2建議 119

第六章 參考文獻 120
附錄 127


圖目錄
圖3-1以多元線性迴歸法探討燃煤飛灰中礦物組成對其吸附 42
水中有機物之影響研究架構
圖4-1飛灰及濾液中溶出CaO含量比較 54
圖4-2製備飛灰及濾液中溶出MgO含量比較 54
圖4-3實廠飛灰及濾液中溶出MgO含量比較 55
圖4-4製備飛灰吸光試驗 55
圖4-5實廠飛灰吸光試驗 56
圖4-6製備飛灰吸光試驗 56
圖4-7實廠飛灰吸光試驗 57
圖4-8腐植酸濃度與吸光值(λ=254nm)之關係 59
圖4-9 pH值與腐植酸吸光值(λ=254nm)之關係 59
圖4-10製備飛灰礦物組成吸附腐植酸反應平衡時間之關係 61
圖4-11實廠飛灰礦物組成吸附腐植酸反應平衡時間之關係 62
圖4-12製備飛灰添加量與腐植酸平衡濃度之關係 63
圖4-13實廠飛灰添加量與腐植酸平衡濃度之關係 63
圖4-14製備飛灰與腐植酸pH之關係 66
圖4-15實廠飛灰添加量與腐植酸pH之關係 66
圖4-16製備飛灰吸附腐植酸之Langmuir 69
圖4-17實廠飛灰吸附腐植酸之Langmuir等溫吸附模式 69
圖4-18苯胺在不同pH的吸光值與濃度之關係 82
圖4-19在不同苯胺濃度的吸光值與pH之關係 83
圖4-20製備飛灰礦物組成吸附苯胺反應平衡時間之關係 84
圖4-21實廠飛灰礦物組成吸附苯胺反應平衡時間之關係 84
圖4-22製備飛灰添加量與苯胺平衡濃度之關係 87
圖4-23實廠飛灰添加量與苯胺平衡濃度之關係 87
圖4-24製備飛灰與苯胺pH之關係 89
圖4-25實廠飛灰添加量與苯胺pH之關係 89

圖4-26 2,4-二硝基酚在不同pH的吸光值與濃度之關係 101
圖4-27 2,4-二硝基酚在不同濃度的吸光值與pH之關係 101
圖4-28製備飛灰礦物組成吸附2,4-二硝基酚反應平衡時間之關係 102
圖4-29實廠飛灰礦物組成吸附2,4-二硝基酚反應平衡時間之關係 103
圖4-30製備飛灰添加量與2,4-二硝基酚平衡濃度之關係 104
圖4-31實廠飛灰添加量與2,4-二硝基酚平衡濃度之關係 104
圖4-32製備飛灰與2,4-二硝基酚pH之關係 106
圖4-33實廠飛灰與2,4-二硝基酚pH之關係 106
圖4-34製備飛灰與2,4-二硝基酚濃度之關係 107
圖4-35實廠飛灰與2,4-二硝基酚濃度之關係 107
圖4-36製備飛灰對吸附2,4-二硝基酚濃度變之影響 111
圖4-37 實廠飛灰對吸附2,4-二硝基酚濃度變之影響 112
附圖1製備飛灰吸附腐植酸之等溫吸附模式R-square 139
附圖2實廠飛灰吸附腐植酸之等溫吸附模式R-square 139
附圖3製備飛灰吸附苯胺之等溫吸附模式R-square 140
附圖4實廠飛灰吸附苯胺之等溫吸附模式R-square 140
附圖5製備飛灰吸附2,4-二硝基酚之等溫吸附模式R-square 141
附圖6實廠飛灰吸附2,4-二硝基酚之等溫吸附模式R-square 141
附圖7製備飛灰吸附腐植酸之Langmuir等溫吸附模式 142
附圖8實廠飛灰吸附腐植酸之Langmuir等溫吸附模式 142
附圖9製備飛灰吸附腐植酸之Freundilch等溫吸附模式 143
附圖10實廠飛灰吸附腐植酸之之Freundilch等溫吸附模式 143
附圖11製備飛灰吸附腐植酸之B.E.T等溫吸附模式 144
附圖12實廠飛灰吸附腐植酸之B.E.T等溫吸附模式 144
附圖13不同礦物組成飛灰之顯微結構外觀 145



表目錄
表4-1 製備飛灰之物理、化學特性分析結果 52
表4-2 實廠飛灰之物理、化學特性分析結果 52
表4-3 飛灰吸附劑及濾液中溶出CaO,MgO含量經ICP分析結果 57
表4-3 飛灰吸附劑及濾液中溶出CaO,MgO含量經ICP分析結果(續) 58
表4-4腐植酸吸光值與濃度之檢量線方式 60
表4-6製備飛灰添加量與腐植酸平衡濃度之關係 64
表4-7實廠飛灰添加量與腐植酸平衡濃度之關係 65
表4-8製備飛灰不同礦物組成及比表面積之相關性 74
表4-9實廠飛灰不同礦物組成及比表面積之相關性 74
表4-10礦物組成及比表面積對製備飛灰添加量與腐植酸吸附之相關性 74
表4-11礦物組成及比表面積對實廠飛灰添加量與腐植酸吸附之相關性 75
表4-12 製備飛灰吸附腐植酸之預測模式 75
表4-13 實廠飛灰吸附腐植酸之預測模式 75
表4-14製備飛灰吸附腐植酸之預測模式 78
表4-15實廠飛灰吸附腐植酸之預測模式 78
表4-16苯胺檢量線複相關係數R2 82
表4-17製備飛灰添加量與苯胺平衡濃度之關係 85
表4-18實廠飛灰添加量與苯胺平衡濃度之關係 86
表4-19 pH值對製備飛灰及實廠飛灰與苯胺平衡濃度之關係 90
表4-20製備飛灰添加量與苯胺平衡濃度之關係 91
表4-21實廠飛灰添加量與苯胺平衡濃度之關係 92
表4-22礦物組成對製備飛灰添加量與苯胺吸附之相關性 98
表4-23礦物組成對實廠飛灰添加量與苯胺吸附之相關性 98
表4-24礦物組成對實廠飛灰/製備飛灰添加量與苯胺吸附之相關性 98
表4-25 製備飛灰吸附苯胺之預測模式 99
表4-26實廠飛灰吸附苯胺之預測模式 99
表4-27製備飛灰吸附苯胺之預測模式 99

表4-28實廠飛灰吸附苯胺之預測模式 100
表4-29 2,4-二硝基酚檢量線複相關係數R2 100
表4-30製備飛灰/實廠飛灰礦物組成吸附2,4-二硝基酚反應 105
表4-31製備飛灰添加量與2,4-二硝基酚平衡濃度之關係 108
表4-32實廠飛灰添加量與2,4-二硝基酚平衡濃度之關係 109
表4-33礦物組成對製備飛灰添加量與2,4-二硝基酚吸附之相關性 116
表4-34礦物組成對實廠飛灰添加量與2,4-二硝基酚吸附之相關性 116
表4-35製備飛灰吸附2,4-二硝基酚預測模式 116
表4-36實廠飛灰吸附2,4-二硝基酚預測模式 117
表4-37製備飛灰吸附2,4-二硝基酚預測模式 117
表4-38實廠飛灰吸附2,4-二硝基酚預測模式 118
附表1製備飛灰/實廠飛灰/不控制pH;1g-ash/100ml吸光試驗 122
附表2製備飛灰pH=3;0.5~2.0g-ash/100ml吸光空白試驗 123
附表3實廠飛灰pH=3;0.5~2.0g-ash/100ml吸光空白試驗 124
附表4 Langmuir方程式模擬製備飛灰吸附腐植酸之結果 125
附表5 Langmuir方程式模擬實廠飛灰吸附腐植酸之結果 125
附表6 Freundlich方程式模擬製備飛灰吸附腐植酸之結果 126
附表7 Freundlich方程式模擬實廠飛灰吸附腐植酸之結果 126
附表8 B.E.T方程式模擬製備飛灰吸附腐植酸之結果 127
附表9 B.E.T方程式模擬實廠飛灰吸附腐植酸之結果 127
附表10 Langmuir方程式製備飛灰吸附苯胺之結果 128
附表11 Langmuir方程式模擬實廠飛灰吸附苯胺之結果 128
附表12 Freundlich方程式模擬製備飛灰吸附苯胺之結果 129
附表13Freundlich方程式模擬實廠飛灰吸附苯胺之結果 129
附表14 B.E.T方程式模擬製備飛灰吸附苯胺之結果 130
附表15 B.E.T方程式模擬實廠飛灰吸附苯胺之結果 130
附表16 Langmuir方程式模擬製備飛灰吸附2,4-二硝基酚之結果 131
附表17 Langmuir方程式模擬實廠飛灰吸附2,4-二硝基酚之結果 131
附表18 Freundlich方程式模擬製備飛灰不同礦物組成飛灰吸附2,4-二硝基酚 132
附表19 Freundlich方程式模擬實廠飛灰不同礦物組成飛灰吸附2,4-二硝基酚 132
附表20 B.E.T方程式模擬製備飛灰不同礦物組成飛灰吸附2,4-二硝基酚之結果 133
附表21 B.E.T方程式模擬實廠飛灰不同礦物組成飛灰吸附2,4-二硝基酚之結果 133
附表22製備飛灰之不同礦物組成飛灰添加量對腐植酸吸附之模式摘要 134
附表23製備飛灰之不同礦物組成飛灰添加量對腐植酸吸附之係數判定 134
附表24實廠飛灰之不同礦物組成飛灰添加量對腐植酸吸附之模式摘要 135
附表25實廠飛灰之不同礦物組成飛灰添加量對腐植酸吸附之係數判定 135
附表25製備飛灰之不同礦物組成飛灰添加量對苯胺吸附之模式摘要 135
附表26製備飛灰之不同礦物組成飛灰添加量對苯胺吸附之係數判定 136
附表27實廠飛灰之不同礦物組成飛灰添加量對苯胺吸附之模式摘要 136
附表28實廠飛灰之不同礦物組成飛灰添加量對苯胺吸附之係數判定 136
附表29製備飛灰之不同礦物組成飛灰添加量對2,4-二硝基酚吸附之模式摘要 137
附表30製備飛灰之不同礦物組成飛灰添加量對2,4-二硝基酚吸附之係數判定 137
附表31實廠飛灰之不同礦物組成飛灰添加量對2,4-二硝基酚吸附之模式摘要 138
附表32實廠飛灰之不同礦物組成飛灰添加量對2,4-二,硝基酚吸附之係數判定 138
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