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研究生:陳靜玉
研究生(外文):ChenChing-Yu
論文名稱:汽油車排放揮發性有機物之光化學煙霧特性研究
論文名稱(外文):The Characteristic of Complicated VOCs from Mobile Sources on the Photochemical Reactivity
指導教授:許逸群許逸群引用關係
指導教授(外文):Yih-Chyun Hsu
學位類別:碩士
校院名稱:崑山科技大學
系所名稱:環境工程研究所
學門:工程學門
學類:環境工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2005
畢業學年度:93
論文頁數:96
中文關鍵詞:光化煙霧箱臭氧揮發性有機物最大增量潛勢
外文關鍵詞:photochemical smog chamberozonemaximum incremental reactivityvolatile organic compound
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大氣對流層中臭氧(O3)主要是由氮氧化物(NOx)與揮發性有機物(VOC)經由一連串光化學反應所形成,因臭氧及光化學煙霧的研究是經過複雜的化學反應所生成,故臭氧與其前驅物(Precursors)之間並不存在線性比例的削減管制關係。根據環保署監測資料顯示,臭氧濃度常逾越空氣品質每小時平均標準及八小時平均標準。在光化學煙霧中由於臭氧污染的嚴重性,台灣地區許多縣市已經被劃定為第三級臭氧污染空氣品質管制區,臭氧及光化學煙霧的本土參數研究,實為迫切性的工作。
本研究參考國內外光化學實驗相關文獻,利用小型光化煙霧實驗,以秋冬季環境背景大氣為基質,模擬高臭氧事件時UV光適當照度,採集汽油車廢氣後,進行汽油車廢氣混存添加VOCs與NOx之光化煙霧批次實驗,以GC分析模擬煙氣於不同UV光適當照度下高光化VOCs特徵變化,配合長光徑FTIR定性分析光化後低分子量VOC產物,解析其反應前後VOCs間碳源平衡之增衰。另量測大氣與汽車煙氣光反應後之NOx/O3濃度,探討汽車高光化VOCs致臭氧之增量潛勢。
汽油車引擎廢氣光化煙霧箱實驗結果顯示,過多高濃度氮氧化物於光化反應初期會抑制或延後臭氧產生時間,但相對會造成光化煙霧產量的增加,另光化煙霧產量趨勢與臭氧生成趨勢相同,兩者呈高度相關,R2為0.32-0.91。不過,NOx與VOCs添加濃度愈高,光化反應SP值不一定會呈線性比例增加。MIR值高的VOCs物種,大多在光化初期(第一個小時)有20~50%不等的衰減率,而MIR值較低的VOCs,不會於光化初期大量光解反應,多在光化八小時後才開始出現高衰減量,衰減率介於40~70%。解析汽油車廢氣添加間二甲苯及異戊二烯之差異,由單一VOCs之MIR尺度來說明,計算isoprene、m-xylene (含汽車廢氣VOC)之MIR實驗值為11.48、8.7 gO3/g VOC略高於Cater MIR估計值 11.04、8.2O3/g VOC。
Photochemical ozone is formed from nitrogen oxide and volatile organic compounds through non-linear interactions, and the relationship between ozone and precursor pollutants will be different from place to place due to the emissions distribution and meteorology. VOCs and oxides of nitrogen form ozone and photochemical smog and cause secondary pollution under adequate conditions of sunlight and photochemical reaction.
This study investigates a VOC contributes to ozone formation in a photochemical air pollution episode is its "incremental reactivity" for that episode. Field sampling work for the gasoline vehicles and O3, NO, and VOC concentrations will be measured after different reacted times during the photochemical smog experiment. The VOC concentrations were quantified by GC/MS and FTIR, and the single VOC of higher photochemical reactivity were estimated.The incremental reactivity of the single VOC(higher photochemical reactivity)are calculated by the above pollutants analyzed data. A series of the chamber experiments were carried out to assess the tendency of single VOC(m-Xylene、Isoprene)to promote ozone formation in photochemical smog.
The result of Field sampling work for a series of smog chamber experiments indicated that higher NOx had higher smog production, but the opportune moment of the ozone generation delayed. The correlation coefficient (R-squre) between smog production and ozoce emissions for all test gasoline vehicles was 0.32-0.91. The decomposd efficiencies of higher photochemical VOCs are 20-50% during one hour for the VOCs of higher maximum incremental reactivities (MIR). For theVOCs with lower MIR, the photolysis happened slowly on the initial stage, which generated the higher decay after eight hours. The measured values of MIR for the above VOC are 11.4, 8.7 g O3/g VOC,higher than those by Carter 11.0, 8.2 gO3/gVOC.
中文摘要 i
英文摘要 ii
誌謝 iii
目錄 iv
表目錄 vi
圖目錄 vii
第一章 前言1
1-1 研究緣起1
1-2 研究目的2
第二章 文獻回顧4
2-1 對流層中VOCs形成臭氧之原理4
2-2 環境臭氧濃度時空分佈及前趨物觀測7
2-3 移動源揮發性有機物排放特性8
2-4 生物源揮發性有機物之排放特徵12
2-5 VOCs於大氣中光化反應特性13
2-5-1 反應性理論13
2-5-2 增量反應性14
2-5-3 最大增量反應性20
2-5-4 光化指標22
第三章 研究方法35
3-1 研究架構35
3-2 煙霧箱之建構35
3-3 實驗方法與採樣分析方法36
3-4 實驗品保品管38
第四章 結果與討論50
4-1 汽油車引擎廢氣中揮發性有機物化合物特徵成份濃度50
4-2 光化學致汽車排氣污染物濃度變化53
4-2-1 煙霧箱實驗未添加NOx、m-xylene、isoprene53
4-2-2 煙霧箱實驗添加NOx56
4-2-3 煙霧箱實驗添加m-xylene58
4-2-4 煙霧箱實驗添加isoprene62
4-2-5 煙霧箱實驗混合添加NOx、m-xylene64
4-2-6 煙霧箱實驗混合添加NOx、isoprene65
4-2-7 總結65
4-3 汽油車引擎廢氣排放VOCs之光化趨勢70
4-3-1 汽油車廢氣光化後VOCs濃度變化70
4-3-2 添加氮氧化物光化後VOCs濃度變化趨勢71
4-3-3 汽油車廢氣添加間二甲苯光化後VOCs濃度變化趨勢72
4-3-4 汽油車廢氣混存添加氮氧化物與間二甲苯光化後VOCs濃度變化趨勢74
4-3-5 汽油車廢氣添加異戊二烯光化後VOCs濃度變化趨勢78
4-4 臭氧生成潛勢分析VOCs特徵82
4-5分析光化後低分子量VOC產物82
第五章 結論與建議88
參考文獻90
表2-1汽機車排放HC、CO 及NOx 排放係數26
表2-2實驗與以NOX-Air日光照射情境得到的數據外插所得之增量反應行數據28
表2-3替代性有機反應氣體排放情境之組成表29
表2-4 EKMA-I,Surg-8的情境下,各種化合物的增量反應性尺度30
表2-5不同情境之ROG/NOx比值下的增量反應性尺度表31
表2-6最大增量反應性(MIR)反應性尺度資料表33
表3-1液體標準品製備低濃度檢量線(1~190 ppm)42
表3-2 VOCs成份之方法偵測極限43
表3-3 VOCs成份於分析條件下之滯留時間 44
表3-4各VOCs成份之準確度與精密度45
表4-1汽油車引擎排氣中烷類、烯類及芳香族類濃度特徵表52
表4-2汽油車引擎廢氣VOCs特徵物種之排放濃度53
表4-3 m-xylenee於光化煙霧增量結果與致臭氧最大增量潛勢86
表4-4 isoprene於光化煙霧增量結果與致臭氧最大增量潛勢87
圖2-1美國環保署(USEPA)典型臭氧等濃度圖27
圖2-2臭氧、一氧化氮、PAN、丙烯、反-2-丁烯和間二甲苯之實驗時間與濃度變化圖34
圖3-1研究流程圖46
圖3-2光化煙霧箱外視圖47
圖3-3光化煙霧箱模擬煙氣光化實驗示意圖47
圖3-4石英製氣密唧筒(650 ml)48
圖3-5採樣示意圖48
圖3-6長光徑FTIR(Perkin Elmer Spectrum GX)及氣體分析槽49
圖3-7 Agilent 6890N 49
圖4-1煙霧箱實驗各污染物濃度變化趨勢(未添加NOx、m-xylene、isoprene) 55
圖4-2臭氧與光煙霧產量趨勢關係圖(未添加NOx、m-xylene、isoprene) 55
圖4-3汽車尾氣添加氮氧化物(5ppm)各污染物之濃度變化趨勢圖57
圖4-4臭氧與光煙霧產量趨勢關係圖(添加NOx)58
圖4-5汽車尾氣添加m-xylene(5ppm)各污染物之濃度變化趨勢圖60
圖4-6臭氧與光煙霧產量趨勢關係圖(添加m-xylene 5ppm)60
圖4-7汽車尾氣添加m-xylene(10ppm)各污染物之濃度變化趨勢圖61
圖4-8臭氧與光煙霧產量趨勢關係圖(添加m-xylene 10ppm)61
圖4-9汽車尾氣添加isoprene(5ppm)各污染物之濃度變化趨勢圖63
圖4-10汽車尾氣添加isoprene(10ppm)各污染物之濃度變化趨勢圖64
圖4-11汽車尾氣添加NOx:m-xylene(5ppm:5ppm)各污染物濃度變化趨勢67
圖4-12汽車尾氣添加NOx:m-xylene(5ppm:10ppm)各污染物濃度變化趨勢67
圖4-13 汽車尾氣添加NOx:m-xylene(5ppm:10ppm)各污染物濃度變化趨68
圖4-14臭氧與光煙霧產量趨勢關係圖(NOx:m-xylene = 5ppm:5ppm)68
圖4-15臭氧與光煙霧產量趨勢關係圖(NOx:m-xylene = 5ppm:10ppm)69
圖4-16臭氧與光煙霧產量趨勢關係圖(NOx:m-xylene = 10ppm:10ppm)69
圖4-17樣品未添加氮氧化物、間二甲苯、異戊二烯VOCs光化衰減率71
圖4-18樣品添加氮氧化物VOCs光化衰減率72
圖4-19樣品添加間二甲苯VOCs光化衰減率73
圖4-20樣品添加間二甲苯VOCs光化衰減率74
圖4-21樣品添加氮氧化物5ppm、間二甲苯5ppm VOCs光化衰減率76
圖4-22樣品添加氮氧化物5ppm、間二甲苯10ppm VOCs光化衰減率77
圖4-23添加氮氧化物10ppm、間二甲苯10ppm VOCs光化衰減率77
圖4-24添加異戊二烯5ppm光化後VOCs光化衰減率79
圖4-25添加異戊二烯10ppm光化後VOCs光化衰減率80
圖4-26添加氮氧化物5ppm、異戊二烯5ppm光化後VOCs光化衰減率80
圖4-27添加氮氧化物5ppm、異戊二烯10ppm光化後VOCs光化衰減率81
圖4-28添加氮氧化物10ppm、異戊二烯10ppm光化後VOCs光化衰減率81
圖4-29煙霧箱實驗間二甲苯濃度變化曲線84
圖4-30煙霧箱實驗異戊二烯濃度變化曲線85
圖4-31汽油車引擎廢氣光化後產物分析85
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