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研究生:洪偉欽
研究生(外文):Wei-Ching Hung
論文名稱:脫氫表雄固酮分子模版的製備及吸附特性之研究
論文名稱(外文):Preparation and Adsorption Characteristics of Dehydroepiandrosterone (DHEA) -Imprinted Polymer
指導教授:楊明長
指導教授(外文):Ming-Chang Yang
學位類別:碩士
校院名稱:國立成功大學
系所名稱:化學工程學系碩博士班
學門:工程學門
學類:化學工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2005
畢業學年度:93
語文別:中文
論文頁數:140
中文關鍵詞:類固醇脫氫表雄固酮分子模版
外文關鍵詞:MIPmolecularly imprinted polymersteroiddehydroepiandrosteroneDHEA
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  本研究主要分成兩個部份,第一部分是以脫氫表雄固酮(dehydroepiandrosterone, DHEA)為目標物分子、甲基丙烯酸(methacrylic acid, MAA)為單體、乙二醇二甲基丙烯酸酯(ethylene glycol dimethacrylate, EGDMA)為鎖鏈劑及偶氮雙異丁晴(2,2’-azobisisobutironitrile, AIBN)為光聚合起始劑,以總體聚合(bulk polymerization)的方式製備DHEA粉體分子模版(molecularly imprinted polymer, MIP),並探討影響模版吸附能力的各種因素,包括:目標物合成比例、吸附時間、粉體模版用量及吸附液初始濃度等。並使用DHEA以及其衍生物-黃體素(progesterone),作為分子模版選擇性的研究。由研究結果顯示,以DHEA:MAA:EGDMA = 2:25:25 的莫耳比例製備的DHEA粉體分子模版具有較大的吸附能力及選擇性而由吸附條件的探討發現,粉體模版用量以及吸附液初始濃度的增加都有助於DHEA粉體分子模版的吸附。

  第二部份是將DHEA分子模版製備成薄膜,其組成物質與DHEA粉體分子模版相同,而其製備方法是將各組成物質均勻混合後,取定量MIP溶液塗佈在矽晶片上並以旋轉塗佈機控制其膜厚。做為基材的矽晶片必須先使用(3-mercaptopropyl)trimethoxysilane(MPS)進行改質處理以增加表面的疏水性。對於DHEA薄膜分子模版吸附能力的影響因素,本研究主要以模版組成以及吸附條件兩個方向進行探討。模板組成對於吸附的影響是以目標物合成比例、單體合成比例、溶劑使用量、單體親疏水性的影響等變因進行探討。初步實驗結果說明,過多目標物合成比例和單體使用量不足皆會造成模版吸附能力的降低,而以DHEA:MAA:EGDMA = 0.75:25:25 的莫耳比例製備的DHEA薄膜分子模版對於目標物分子具有最佳的吸附能力,且在DHEA與progesterone混合吸附測試時有最高的選擇性4.75。另一方面,吸附條件的影響包括:吸附時間、吸附液初始濃度和模版膜厚對吸附的影響等,其吸附液初始濃度對薄膜模版吸附的影響與粉體模版相同,隨著吸附液濃度增加提升模版的吸附。而由模版膜厚的影響可得知,薄膜模版較深層的目標物分子不容易在清洗過程中被洗出,故只有接近表面的部份可進行吸附反應。
 In this study, the molecularly imprinted polymer (MIP) with dehydro- epiandrosterone (DHEA) was investigated in two parts.

 The first part refered to the preparation of bulk MIP through irradiation polymerization of methacrylic acid (MAA) and ethylene glycol dimethacrylate (EGDMA) in the presence of DHEA templates. Several effects on the adsorption of powder MIP were studied: amount of template during MIP fabrication, time of adsorption, initial concentration of DHEA adsorption solution and amount of the powder MIP. For the study of the selectivity of powder MIP, the adsorption of DHEA with progesterone, a derivative of template was tested. As the result, the powder MIP, prepared at the molar ratio of DHEA: MAA: EGDMA = 2: 25: 25, had better performance of adsorption and selectivity. From the experimental various adsorption conditions, it was found that both increase in the initial concentration of target molecular and the amount of the powder MIP in adsorption solution increased the adsorption of the powder MIP.

 The second part refered to the preparation of membrane MIP by the same composition with that for powder MIP, except the MIP was coated on a silicon wafer. The thickness of membrane MIP was controlled by spin coating. In order to improve the hydrophobicity, silicon wafers were modified by (3-mercaptopropyl)trimethoxysilane (MPS). In this work, two effects on the adsorption of membrane MIP were investigated: the composition ratio of membrane MIP and the condition of adsorption. The important variables were the composition in membrane MIP: template, monomer and solvent. As the result, excess of template or lack of monomer in the membrane MIP decreased the adsorption of membrane MIP. The membrane MIP, prepared at molar ratio of DHEA: MAA: EGDMA = 0.75: 25: 25, had the highest adsorption and the selectivity 4.75 in this study. The adsorption of membrane MIP was affected by the condition, such as time of adsorption, the initial concentration of target molecular in adsorption solution, the thickness of membrane MIP. With increasing initial concentration of target molecular in adsorption solution, the adsorption of membrane MIP increased, similar to the case of powder MIP. With the problem of diffusion, template in deeper part of membrane MIP was difficult to be washed out. Therefore, the adsorption only took place in the region just beneath the surface of membrane MIP.
摘要 I
Abstract II
致謝 IV
目錄 V
表目錄 IX
圖目錄 X
符號說明 XIV

第一章 序論 1
1-1 前言 1
1-2 分子模版技術之簡介 1
1-2-1 分子模版技術之發展 2
1-2-2 分子模版之組成 3
1-2-3 分子模版技術之應用 4
1-3 類固醇分子模版之文獻回顧 5
1-3-1 模版組成物質 6
1-3-2 模版形式 7
1-3-3 分析方法 8
1-3-4 脫氫表雄固酮之簡介 11
1-3-4-1 脫氫表雄固酮之生成 11
1-3-4-2 脫氫表雄固酮與健康狀況之關係 11
1-3-4-3 脫氫表雄固酮之分析 14
1-4 研究動機與目的 15

第二章 原理 17
2-1 分子模版技術 17
2-1-1 分子模版之原理 17
2-1-2 目標物分子 18
2-1-3 官能基單體 18
2-1-4 鎖鏈劑 21
2-1-5 溶劑 21
2-1-6 分子模版之形式 22
2-2 分子模版之合成機制 23
2-2-1 共價鍵結合 23
2-2-2 非共價鍵結合 23
2-2-2-1金屬離子之非共價鍵結 23
2-2-2-2 無機單體之非共價鍵結 25
2-2-2-3 酸鹼性單體之非共價鍵結 26
2-3 分子模版之偵測方法與原理 26
2-3-1 電化學偵測 26
2-3-2 重量偵測 28
2-3-3 光學偵測 30
2-4 分析參數之定義 30
2-4-1吸附量 31
2-4-2 選擇性 31
2-4-3 再鍵結效率 32
2-4-4 模印係數 32
2-4-5 平衡常數 33

第三章 實驗藥品、設備及實驗步驟 34
3-1 實驗藥品及儀器設備 34
3-1-1 實驗藥品 34
3-1-2 實驗儀器設備 36
3-2 粉體分子模版研究之實驗步驟 38
3-2-1 粉體分子模版之合成 38
3-2-2 粉體分子模板之清洗 38
3-2-3 粉體分子模版之吸附測試 40
3-3 薄膜分子模版研究之實驗步驟 40
3-3-1 基材表面之改質處理 40
3-3-1-1 矽晶片之清洗 40
3-3-1-2 矽烷化合物之自組反應 44
3-3-2 薄膜分子模版之合成 44
3-3-3 薄膜分子模版之清洗以及吸附測試 44
3-4 分子模版之分析 46
3-4-1 掃瞄式電子顯微鏡分析 46
3-4-2 表面輪廓儀分析 47
3-4-3 高效能液相層析儀分析 48

第四章 結果與討論 50
4-1 粉體分子模版 50
4-1-1 合成條件對吸附之影響 50
4-1-2 吸附條件對吸附之影響 65
4-1-2-1 吸附時間之影響 65
4-1-2-2 模版重量對吸附之影響 65
4-1-2-3 吸附液濃度對吸附之影響 69
4-2 薄膜分子模版 72
4-2-1 基材之改質結果 72
4-2-2 薄膜分子模版之表面狀態 74
4-2-3 合成條件對吸附之影響 74
4-2-3-1 模印分子含量對吸附之影響 74
4-2-1-2 單體含量對吸附之影響 88
4-2-1-3 溶劑含量對吸附之影響 105
4-2-1-4 單體氫鍵強度對吸附之影響 111
4-2-2 吸附條件對吸附之影響 115
4-2-2-1 吸附時間之影響 115
4-2-2-2 吸附液初始濃度對吸附之影響 115
4-2-2-3 模版膜厚對吸附之影響 119
4-3 綜合討論 126
4-3-1 不同模版形式之比較 126
4-3-2 薄膜模版性質之探討 126
4-3-2-1 吸附量 127
4-3-2-2 再鍵結效率 127
4-3-2-3 模印係數 128
4-3-2-4 吸附平衡常數 128
4-3-2-5 選擇率 128
第五章 結論與建議 130
5-1 結論 130
5-1-1 粉體分子模版 130
5-1-2 薄膜分子模版 130
5-2 建議 131

參考文獻 134
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