臺灣博碩士論文加值系統

本研究首先利用鹼式法合成介孔分子篩SBA-1，使用十六長碳鏈的陽離子型界面活性劑C16TEABr (Hexadecyltrietylammonium bromide)當模板在鹼性條件下(pH 8.0- pH 10.0)來合成，矽源使用經濟效益上非常便宜的Na-silicate，而選用C16TEABr便是希望利用其較大的頭端有效面積與碳氫尾鏈長度以有利形成具有立方體孔洞的介孔分子篩材料，以利催化反應上應用。在鹼式合成法中，四級銨鹽界面活性劑帶正電(S+)，而溶液中的矽酸鹽聚合物在鹼性的環境中會攜帶負電(I-)，因此四級銨鹽界面活性劑(S+)會利用靜電力和矽酸鹽聚合物(I-)結合，以(S+I-)的形式形成介孔材料。接著將ZSM-5沸石晶種引入SBA-1介孔分子篩的骨架中，製備出具有高水熱穩定性、酸性的觸媒，並加入異原子如鋁離子和鐵離子到SBA-1和含有沸石SBA-1的骨架上，檢視其催化2,4-di-tert-butylphenol及cinnamyl alcohol的烷基化反應產生flavan之活性，含鋁與含鐵分子篩觸媒對此催化反應活性均比微孔洞H-ZSM-5與Y沸石的催化活性高，因此可知本研究製備出來的介孔分子篩具有來自微孔沸石的酸性與可催化大分子之介孔洞的優點。

論文摘要………………………………………………………………Ⅰ
謝誌……………………………………………………………………Ⅱ
目錄……………………………………………………………………Ⅲ
圖目錄…………………………………………………………………Ⅳ
表目錄…………………………………………………………………Ⅹ
緒論……………………………………………………………………1
實驗部份………………………………………………………………20
結果與討論……………………………………………………………42
結論…………………………………………………………………..137
參考文獻……………………………………………………………..139

1.Kresge, C. T.; Leonowicz, M. E.; Roth, W. J.; Vartuli, J. C.; Beck, J .S. Nature 1992, 359, 710.
2.Beck, J. S.; Vartuli, J. C.; Roth, W. J.; Leonowicz, M. E.; Kresge, C. T.; Schmitt, K. D.; Chu, C. T-W.; Olson, D. H.; Sheppard, E. W.; Higgins, S. B.; Schlenker, J. L. J. Am. Chem. Soc. 1992, 114, 10834.
3.Sayari, A. Chem. Mater. 1996, 8, 1840.
4.Neumann, R.; Khenkin, K. Chem. Commun. 1996, 23, 2643.
5.Tsang, S. C.; Davis, J. J.; Green, M. L. H.; Hill, H. A. O.; Leung, Y. C.; Sadler, P. J. J. Chem. Soc., Chem. Commun. 1995, 1803.
6.Abe, T.; Tachibana, Y.; Uemtsu, T.; Iwamoto, M. J. Chem. Soc., Chem. Commun. 1995, 1617.
7.Ying, J. Y.; Mehnert, C. P.; Wong, M. S. Angew. Chem. Int. Ed. 1999, 38, 56.
8.Israelachvili, J. N.; Mitchell, D. J.; Ninham, B. W. J. Chem. Soc., Faraday Trans. 2 1976, 72, 1525.
9.Israelachvili, J. N.; Mitchell, D. J.; Ninham, B. W. Biochim. Biophys. Acta 1977, 470, 185.
10.Gruner, S. M. J. Phys. Chem. 1989, 93, 7562.
11.Hyde, S. T. Pure Appl. Chem. 1992, 64, 1617.
12.Fogden, A.; Hyde, S. T.; Lundberg, G. J. Chem. Soc., Faraday Trans. 1991, 87, 949.
13.Huo, Q.; Margolese, D. I.; Stucky, G. D. Chem. Mater. 1996, 8, 1147.
14.Huo, Q.; Margolese, D. I.; Ciesla, U.; Feng, P.; Gier, T. E.; Sieger, P.; Leon, R.; Petroff, P. M.; Schuth, F.; Stucky, G. D. Nature 1994, 368, 317.
15.Kim, M. J.; Ryoo, R. Chem. Mater. 1999, 11, 487.
16.Che, S.; Sakamoto, Y.; Terasaki, O.; Tatsumi, T. Chem. Mater. 2001, 13, 2237.
17.Che, S.; Sakamoto, Y.; Terasaki, O.; Tatsumi, T. Chem. Lett. 2002, 2, 214.
18.Chao, M. C.; Lin, H. P.; Wang, D. S.; Mou, C. Y. Chem. Lett. 2004, 33, 374.
19.Dai, L. X.; Teng, Y. H.; Tabata, K.; Suzuki, E.; Tatsumi, T. Micro. Meso. Mater. 2001, 44-45, 573.
20.Che, S.; Sakamoto, Y.; Yoshitake, H.; Terasaki, O.; Tatsumi, T. J. Phys. Chem. B 2001, 105, 10565.
21.Dai, L. X.; Tabata, K.; Suzuki, E.; Tatsumi, T. Chem. Mater. 2001, 13, 208.
22.Kaneda, M.; Tsubakiyama, T.; Carlsson, A.; Sakamoto, Y.; Ohsuna, T.; Terasaki, O. J. Phys. Chem. B 2002, 106, 1256.
23.Charvolin, J.; Sadoc, J. F. J. Phys.. Paris 1998, 49, 521.
24.John Turkevich, Catal. Rev. – Sci. Eng. 1983, 1, 1.
25.Ward, W. J. Molecular sieve catalysts, in applied industrial catalysis, Academic press, New York, 1984, 3.
26.Imelik, B.; Naccache, Y.; Bentaaiit, J.; Vedrine, J.; Coudurier, C. G.; Praliaud, H. Catalysis by zeolite, Elesevier, Amstordam, 1980.
27.Bhatia, S. Zeolite catalysis principles and application, CRC press, Florida, 1990.
28.Atlas of Zeolite Structure Types, Zeolites 1999, 12, 5.
29.Sigmund M.; Csicsery, Zeolites 1984, 4, 202.
30.Haag, W. O.; Chen, N .Y. Catalyst Design 1987, 8, 163.
31.Corma , A. Chem. Rev. 1997, 97, 2373.
32.Kresge, C. T.; Leonowicz, M. E.; Roth, W. J.; Vartuli, J. C.; Beck, J .S. Nature 1992, 359, 710.
33.Zhao, D.; Feng, J.; Huo, Q.; Melosh, N.; Fredrickson, G. H.; Chmelka, B. F.; Stucky, G. D. Science 1998, 279, 548.
34.Tanev, P. T.; Pinnavaia, T. J. Science 1995, 267, 865.
35.Ryoo, R.; Kim, J. M.; Ko, C. H.; Shin, C. H.; J. Phys. Chem. 1996, 100, 17718.
36.Ryoo, R.; Jun, S.; Kim, J. M.; Kim, M. J. Chem. Commun. 1997, 2225.
37.Mokaya, R.; Jones, W.; Chem. Commun. 1997, 2185.
38.Mokaya, R.; Jones, W.; Chem. Commun. 1998, 1839.
39.Mokaya, R.; Jones, W.; Angew. Chem. Int. Ed. 1999, 38, 2930.
40.Huo, Q.; Margolese, D. I.; Ciesla, U.; Feng, P.; Gier, T. E.; Sieger, P.; Leon, R.; Petroff, P. M.; Schuth, F.; Stucky, G. D. Nature 1994, 368, 317.
41.Yang, P.; Zhao, D.; Margolese, D. I.; Chmelka, B. F.; Stucky, G. D. Nature 1998, 396, 152.
42.Antonelli, D. M.; Ying, J. Y. Curr Opin Colloid Interface Sci 1996, 1, 523.
43.Sun, T.; Ying, J. Y. Nature 1997, 389, 704.
44.Chen, C. Y.; Li, H. X.; Davis, M. E. Microporous Mater. 1993, 2 ,17.
45.Khushalani, D.; Kuperman, A.; Coombs, N.; Ozin, G. A. Chem. Mater. 1996, 8, 2188.
46.Zhao, X. S.; Lu, G. Q. J. Phys. Chem. B 1998, 102, 1556.
47.Kim, J. M.; Jun, S.; Ryoo, R. J. Phys. Chem. B 1999, 103, 6200.
48.Karlsson, A.; Stocker, M.; Schmidt, R. Microporous Mesoporous Mater. 1999, 27, 181.
49.Huang, L.; Guo, W.; Deng, P.; Xue, Z. Li, Q. J. Phys. Chem. B 2000, 104, 2817.
50.Kloetstra, K. R.; van Bekkum, H.; Jansen, R. J. Chem. Commun. 1997, 2281.
51.Kozhevnikov, I. V.; Sinnema, A.; Jansen, R. J.; Pamin, K.; van Bekkum, H. Catal. Lett. 1995, 30, 241.
52.Xia, Q. H.; Hidajat, K.; Kawi, S. Chem. Commun. 2000, 2229.
53.Sun, Y.; Zhu, L.; Lu, H.; Wang, R.; Lin, S.; Jiang, D.; Xiao, F. S. Appl. Catal. A. 2002, 237, 21.
54.袁興東; 沈健; 李國輝; Kim, J. M.; Park, S. E. 催化學報 (Yuan, X.D.; Shen, J.; Li, G. H.; Kim, J. M.; Park, S. E. Chin. J. Catal.) 2002, 23, 435.
55.Mokaya, R. Chem. Commun. 2000, 1451.
56.Mokaya, R. J. Am. Chem. Soc. 2002, 124, 10636.
57.Karlsson, A.; Stocker, M.; Schafer, K. Stud. Surf. Sci. Catal. 2000, 129, 106.
58.van Bekkum, H.; Flanigen, E. M.; Jacobs, P. A.; Jansen, J. C. Stud. Surf. Sci. Catal. 2001, 137, 69.
59.Robson, H.; ACS. Symp. Ser. 1989, 398 (Zeolite Synth), 436.
60.Liu, Y.; Zhang, W.; Pinnavaia, T. J. J. Am. Chem. Soc. 2000, 122, 8791.
61.Liu, Y.; Zhang, W.; Pinnavaia, T. J. Angew. Chem. Int. Ed. 2001, 40, 1255.
62.Zhang, Z.; Han, Y.; Zhu, L.; Wang, R.; Yu, Y.; Qiu, S.; Zhao, D.; Xiao, F. S. Angew. Chem. Int. Ed. 2001, 40, 1258.
63.Zhang, Z.; Han, Y.; Xiao, F. S.; Qiu, S.; Zhu, L.; Wang, R.; Yu, Y.; Zou, B.; Wang, Y.; Sun, H.; Zhao, D.; Wei, Y. J. Am. Chem. Soc. 2001, 123, 5014.
64.Di, Y.; Yu, Y.; Sun, Y.; Yang, X.; Lin, S.; Zhang, M.; Li, S.; Xiao, F. S. Micropor. and Mesopor. Mater. 2003, 62, 221.
65.Han, Y.; Xiao, F. S.; Wu, S.; Sun, Y.; Meng, X.; Li, D.; Lin, S.; Deng, F.; Ai, X.; J. Phys. Chem. B 2001, 105, 7963.
66.Han, Y.; Wu, S.; Sun, Y.; Li, D.; Xiao, F. S. Chem. Mater. 2002, 14, 1144.
67.Liu, Y.; Pinnavaia, T. J. Chem. Mater. 2002, 14, 3.
68.Liu, Y.; Pinnavaia, T. J. J. Mater. Chem. 2002, 12, 3179.
69.鍾松政，鄭淑芬，臺灣大學化學碩士論文 1989.
70.劉定國，李志甫，NSRRC BL17C1操作說明 v1.0.2
71.(a) Pauly, T. R.; Liu, Y.; Pinnavaia, T. J.; Billinge, S. J. L.; Pieker, T. P. J. Am. Chem. Soc. 1999, 121, 8835.
(b) Yang, Q.; Li, Y.; Zhang, L.; Yang, J.; Liu, J.; Li, C. J. Phys. Chem. B 2004, 108, 7934.
72.Kokotailo, G. T.; Lawton, S. L.; Olson, D. H. Nature 1978, 272, 437.
73.Wu, E. L.; Lawton, S. L. J. Phys. Chem. 1979, 83, 2777.
74.Veeman, W. S.; Frenken, P. Appl. Catal. 1985, 17, 233.
75.Coudurier, G. J. Chem. Soc., Chem. Commum. 1982, 1413.
76.Davis, M. E.; Chen, C.; Li, H. Micro. Materials 1993, 2, 17.
77.Zhao, J.; Huggins, F. E.; Feng, Z.; Lu, F.; Shah, N.; Huffman, G. P. J. Catal. 1993, 143, 499.