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研究生:古素貞
研究生(外文):Hsu-Chen Ku
論文名稱:摻合辛烷值提升劑在汽油碳氫化合物中之汽液相平衡
論文名稱(外文):Vapor-Liquid Equilibria of the Blended Octane Enhancers in a Gasoline Hydrocarbon
指導教授:杜建勳
指導教授(外文):Chein-Hsiun Tu
學位類別:博士
校院名稱:靜宜大學
系所名稱:應用化學研究所
學門:自然科學學門
學類:化學學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2005/07/
畢業學年度:93
語文別:中文
論文頁數:216
中文關鍵詞:辛烷值提升劑汽油碳氫化合物
外文關鍵詞:Octane EnhancersGasoline Hydrocarbon
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在汽油中添加如醚類和醇類等燃油含氧化物,能夠提高辛烷值及減少空氣的污染。本研究之混合辛烷值提升劑考慮以丙酮與乙醇和異丙醚與乙醇混合之含氧化物,及選擇汽油中的碳氫化合物2,2,4-三甲基戊烷(異辛烷),進行丙酮、乙醇、異丙醚與2,2,4-三甲基戊烷於101.3 kPa下之五組雙成份系統(T=329~372K)及兩組三成份系統(T=329~360K)之汽液相平衡量測。
本研究並以含逸壓係數的活性係數方程式與修正Raoult’s Law計算出各雙成份及三成份的液相活性係數。氣相逸壓係數則以SRK狀態方程式計算。丙酮+2,2,4-三甲基戊烷、異丙醚+乙醇和乙醇+2,2,4-三甲基戊烷之三組雙成份系統中,發現均含有極小共沸點。而在三成份混合中並未發現有共沸行為。雙成份系統的熱力學一致性測試,則是利用Kojima的逐點測試法、面積測試法和無限稀釋測試的方法,及Van Ness直接測試法來進行測試。三成份混合系統的數據則以改良的McDermott-Ellis法做熱力學一致性測試。對於雙成份系統的活性係數則是利用Wilson、NRTL及UNIQUAC模式來關聯,並從各模式中的最佳參數來預測三成份系統汽液相平衡。雙成份之過剩莫耳吉布斯自由能、平衡沸點溫度偏差及汽相組成偏差是利用Redlich-Kister 方程式來關聯。對於三成份數據也利用Jasinski 與 Malanowski、Cibulka、Singh、Pintos、Calvo及其他衍生方程式來關聯。
The fuel oxygenates such as ethers and alkanols are frequently added to reformulated gasoline to improve the octane rating and decrease air pollution. The blended octane enhances considered are acetone + ethanol and acetone + diisopropyl ether, and gasoline hydrocarbon is 2,2,4- trimethylpentane (isooctane). In this study, we measured the vapor-liquid equilibrium (VLE) at 101.3 kPa for five binary systems (T=329~372K) and two ternary systems (T=329~360K) formed by acetone, ethanol, diisopropyl ether, and 2,2,4-trimethyl pentane (isooctane). The activity coefficients of binary and ternary liquid mixtures were calculated by both the equation with fugacity coefficients and the equation based on modified Raoult’s law. The fugacity coefficients were calculated according to the SRK equation of state. Minimum boiling azeotropes were exhibited in three binary systems of acetone + 2,2,4-trimethylpentane, diisopropyl ether + ethanol, and ethanol + 2,2,4-trimethylpentane. Azeotropic behavior was not found for the ternary mixtures. The thermodynamic consistency of binary systems were treated by the point test, area test, and infinite dilution test from Kojima et al., and the direct test from Van Ness. The thermodynamic consistency of the ternary data was tested by a modified McDermott-Ellis method. The activity coefficients of binary systems were correlated by using the Wilson, NRTL, and UNIQUAC models. The models with their best-fitted parameters were used to predict the ternary vapor-liquid equilibrium. The excess molar Gibbs free energy, equilibrium boiling temperature deviation, and vapor-phase composition deviation of binary mixtures were correlated by using the Redlich-Kister equation. For the ternary data , we used the equations from Jasinski and Malanowski, Cibulka, Singh, Pintos, Calvo, and the other extended equations to correlate the excess molar Gibbs free energy and equilibrium boiling temperature deviations.
摘要 Ⅰ
Abstract Ⅱ
目錄 Ⅲ
表目錄 Ⅵ
圖目錄 IX
符號說明 XⅥ

第一章 緒論 1
1-1 前言 1
1-2 研究動機及目的 2
1-3 相關文獻調查 5
1-4 汽液平衡裝置之簡介 7
1-4-1 流動式相平衡裝置 8
1-4-2 半流動式相平衡裝置 8
1-4-3 靜態式相平衡裝置 9
1-4-4 循環式相平衡裝置 9
1-4-5 露點泡點法相平衡裝置 12
1-5 本文各章節之重點 12

第二章 理論 14
2-1 汽液相平衡理論 14
2-2 熱力學一致性測試法簡介 17
2-2-1 Van Ness直接測試法 20
2-2-2 Kojima測試法 23
2-2-3 Herington面積測試法 25
2-2-4 Fredenslund-Van Ness逐點測試法 27
2-2-5 Wisniak熱力學一致性測試法 29
2-2-6 三成份之熱力學一致性測試 30
2-3 汽液相平衡計算 31
2-3-1 狀態方程式方法 32
2-3-2 活性係數方法 33
2-4 目標函數 42

第三章 實驗部份 45
3-1 實驗藥品 45
3-2 實驗設備 46
3-2-1 相平衡實驗設備 46
3-2-2 系統壓力控制設備 47
3-2-3 組成份析裝置 50
3-3 檢量線建立 55
3-4 三成份系統定量份析 60
3-5 汽液相平量測 62
3-5-1 實驗條件 62
3-5-2 汽液相平衡量測實驗步驟 63

第四章 結果與討論 65
4-1 汽液相平衡之測量結果 65
4-2 共沸點決定 72
4-3 熱力學一致性測試結果 76
4-3-1 雙成份系統熱力學一致性測試結果 76
4-3-2 參成份系統熱力學一致性測試結果 87
4-4 理論模式參數迴歸結果 88
4-5 參成份數據迴歸 92

第五章 結論 105

參考文獻 178
附錄 187






表 目 錄

表 一、Van Ness直接測試法之VLE熱力學一致性指標.......................22
表 二、樣品來源及純度...............................................109
表 三、純物質的密度(ρ)、折射率(nD)及沸點(Tb)之實驗值與文獻值比較....110
表 四、待測物質之物性資料...........................................111
表 五、丙酮 (1) + 乙醇 (2) 雙成份系統於101.3 kPa下之汽液平衡數據....112
表 六、丙酮 (1) + 2,2,4-三甲基戊烷 (2)雙成份系統於101.3 kPa下之汽液平衡
數據.........................................................113
表 七、異丙醚 (1) + 乙醇 (2)雙成份系統於101.3 kPa下之汽液平衡數據...114
表 八、異丙醚 (1) + 2,2,4-三甲基戊烷 (2)雙成份系統於101.3 kPa下之汽液平衡數
據...........................................................115
表 九、乙醇 (1) + 2,2,4-三甲基戊烷 (2)雙成份系統於101.3 kPa下之汽液平
衡數據.......................................................116
表 十、丙酮 (1) + 乙醇 (2) + 2,2,4-三甲基戊烷 (3)三成份系統於101.3 kPa下
汽液平衡數據..................................................117
表 十一、異丙醚 (1) + 乙醇 (2) + 2,2,4-三甲基戊烷 (3)三成份系統於101.3 kPa
下之汽液平衡數據........................121
表 十二、雙成份系統在101.3 kPa下之共沸組成及共沸溫.....................125
表 十三、Kojima熱力學一致性測試結果(γi由含逸壓係數方程式求得)..........126
表 十四、Kojima熱力學一致性測試結果(γi由修正Raoult’s law求得).........127
表 十五、汽液相平衡實驗數據利用Van Ness直接測試法測試結................128
表 十六、丙酮 (1) + 乙醇 (2) + 2,2,4-三甲基戊烷 (3)三成份系統於101.3 kPa
下之McDermott-Ellis 方法測試結果..............................129
表 十七、異丙醚 (1) + 乙醇 (2) + 2,2,4-三甲基戊烷 (3)三成份系統於101.3 kPa
下之McDermott-Ellis 方法測試結果..............................131
表 十八、丙酮 (1) + 乙醇 (2)雙成份系統於101.3 kPa下各種液相模式之汽液相
平衡計算結果..................................................133
表 十九、丙酮 (1) + 2,2,4-三甲基戊烷 (2)雙成份系統於101.3 kPa下各種液相模式
之汽液相平衡計算結果..........................................134
表 二十、異丙醚 (1) + 乙醇 (2)雙成份系統於101.3 kPa下各種液相模式之汽液相平
衡計算結果....................................................135
表二十一、異丙醚 (1) + 2,2,4-三甲基戊烷 (2)雙成份系統於101.3 kPa下各種液相模
式之汽液相平衡計算結果........................................136
表二十二、乙醇 (1) + 2,2,4-三甲基戊烷 (2)雙成份系統於101.3 kPa下各種液相模式
之汽液相平衡計算結果..........................................137
表二十三、雙成份系統於101.3 kPa下各活性係數模式之參數值及汽液平衡計算結果..138
表二十四、利用表二十三雙成份各模式參數值預測三成份系統之汽液平衡的結果...139
表二十五、利用Redlich-Kister方程式迴歸雙成份系統所得gE/RT、TE 和 yE之參數值
及標準偏差.....................................................140


圖 目 錄

圖 一、汽液相平衡裝置.....................................................54
圖 二、丙酮 (1) + 乙醇 (2)雙成份系統於101.3 kPa 下之x1-y1圖:(□), Hellwig
et al.(1953);25 (◇), Amer et al.(1956);24 (○), Morachevsii 和
Leontev(1960);26 (▲),實驗值; (····), NRTL模式;(-), Redlich-Kister
方程式............................................................141
圖 三、丙酮 (1) + 2,2,4-三甲基戊烷 (2)雙成份系統於101.3 kPa下之x1-y1圖:
(▲), 實驗值;(····), NRTL模式;(-), Redlich-Kister方程式.........142
圖 四、異丙醚 (1) + 乙醇 (2)雙成份系統於101.3 kPa下之x1- y1圖:(▲), 實驗值;
(····), NRTL模式; (-), Redlich-Kister方程式.......................143
圖 五、異丙醚 (1) + 2,2,4-三甲基戊烷 (2)雙成份系統於101.3 kPa下之x1-y1
圖:(▲), 實驗值; (····), NRTL模式; (-), Redlich-Kister方程式...144
圖 六、乙醇 (1) + 2,2,4-三甲基戊烷 (2)雙成份系統於101.3 kPa下之x1-y1圖:
(□), Hiaki et al. (1994); (▲), 實驗值; (····), NRTL模式; (-),
Redlich-Kister方程式..............................................145
圖 七、雙成份系統於101.3 kPa下之x1-y1圖:(□), 丙酮 (1) + 乙醇 (2);(◇), 丙
酮 (1) + 2,2,4-三甲基戊烷 (2);(△), 異丙醚 (1) + 乙醇 (2);(○), 異丙
醚 (1) + 2,2,4-三甲基戊烷 (2);(*), 乙醇 (1) + 2,2,4-三甲基戊烷 ..146
圖 八、丙酮 (1) + 乙醇 (2)雙成份系統於101.3 kPa下之T-x1-y1圖:(□), Hellwig
et al.; (◇), Amer et al.; (○), Morachevsii 和 Leontev; (▲), x1
和 (△), y1 , 實驗值; (····), NRTL模式;(-), Redlich-Kister方程
式.................................................................147
圖 九、丙酮 (1) + 2,2,4-三甲基戊烷 (2)雙成份系統於101.3 kPa下之T-x1-y1圖:
(▲), x1和 (△), y1 , 實驗值;(····), NRTL模式;(-), Redlich-Kister
方程式............................................................148
圖 十、異丙醚 (1) + 乙醇 (2)雙成份系統於101.3 kPa下之T-x1-y1圖:(▲), x1 和
(△), y1 , 實驗值; (····), NRTL模式;(-), Redlich-Kister方程式..149
圖 十一、異丙醚 (1) + 2,2,4-三甲基戊烷 (2)雙成份系統於101.3 kPa下之T-x1-y1圖:
(▲), x1 和 (△), y1, 實驗值; (····), NRTL模式;(-), Redlich-Kister
方程式............................................................150
圖 十二、乙醇 (1) + 2,2,4-三甲基戊烷 (2)雙成份系統於101.3 kPa下之T-x1-y1圖:
(●), x1 和 (○), y1, Hiaki et al.; (▲) x1 和(△), y1, 實驗值;
(····), NRTL模式; (-), Redlich-Kister方程式.....................151
圖 十三、雙成份系統於101.3 kPa下之T-x1-y1圖:(■ , □), 丙酮 (1) + 乙醇 (2)系
統; (● , ○), 丙酮 (1) + 2,2,4-三甲基戊烷 (2)系統; (◆ , ◇), 異丙醚
(1) + 乙醇 (2)系統; (▲ , △), 異丙醚 (1) + 2,2,4-三甲基戊烷 (2)系統;
(+ , *), 乙醇 (1) + 2,2,4-三甲基戊烷 (2)系統; (····), NRTL模式;
(-), Redlich-Kister方程式.......................................152
圖 十四、丙酮 (1) + 2,2,4-三甲基戊烷 (2)系統在101.3 kPa下共沸點組成 及共沸溫度
Taz之決定........................................................153
圖 十五、異丙醚 (1) + 乙醇 (2)系統在101.3 kPa下共沸點組成 及共沸溫度Taz之決
定...............................................................154
圖 十六、乙醇 (1) + 2,2,4-三甲基戊烷 (2)系統在101.3 kPa下共沸點組成 及共沸溫度
Taz之決定........................................................155
圖 十七、丙酮 (1) + 乙醇 (2) + 2,2,4-三甲基戊烷 (3)三成份系統於101.3 kPa下之汽
液相平衡數據三成份圖:(●), 液相莫耳份率; (○), 汽相莫耳份......156
圖 十八、異丙醚 (1) + 乙醇 (2) + 2,2,4-三甲基戊烷 (3)三成份系統於101.3 kPa下
之汽液相平衡數據三成份圖:(●), 液相莫耳份率; (○), 汽相莫耳份率.157
圖 十九、丙酮 (1) + 乙醇 (2)雙成份系統利用Van Ness直接測試法測試結果
δln(γ1 / γ2)對x1作圖:(○),γi利用含逸壓係數方程式求得;(▲), γi利用修
正Raoult’s law求得.............................................158
圖 二十、丙酮 (1) + 2,2,4-三甲基戊烷 (2)雙成份系統利用Van Ness直接測試法測試結
果δln(γ1 /γ2)對x1作圖:(○), γi利用含逸壓係數方程式求得;(▲), γi利用
修正Raoult’s law求得............................................159
圖二十一、異丙醚 (1) + 乙醇 (2)雙成份系統利用Van Ness直接測試法測試結果
δln(γ1 /γ2)對x1作圖:(○),γi利用含逸壓係數.......................160
圖二十二、異丙醚 (1) + 2,2,4-三甲基戊烷 (2)雙成份系統利用Van Ness直接測試法測試
結果δln(γ1 / γ2)對x1作圖:(○), γi含逸壓係數方程式求得;(▲), γi利
用................................................................161
圖二十三、乙醇 (1) + 2,2,4-三甲基戊烷 (2)雙成份系統利用Van Ness直接測試法測試結
果δln(γ1 /γ2)對x1作圖:(○),γi利用含逸壓係數方程式求得;(▲), γi利用
修正Raoult’s law求得.............................................162
圖二十四、雙成份系統於101.3 kPa下實驗值與計算值沸點溫度偏差(ΔT/K)對液相莫耳份率
(x1)作圖:(□), 丙酮 (1) + 乙醇 (2)系統;(◇), 丙酮 (1) + 2,2,4-三甲基
戊烷 (2)系統;(△), 異丙醚 (1) + 乙醇 (2)系統;(○), 異丙醚 (1) +
2,2,4-三甲基戊烷 (2)系統;(*), 乙醇 (1) + 2,2,4-三甲基戊烷 (2)系統。
(計算值由 NRTL 模式中求得..........................................163
圖二十五、雙成份系統於101.3 kPa下實驗值與計算值汽相莫耳份率偏差(Δy)對液相莫耳份
率(x1)作圖:(□), 丙酮 (1) + 乙醇 (2)系統; (◇), 丙酮 (1) + 2,2,4-三甲
基戊烷 (2)系統; (△), 異丙醚 (1) + 乙醇 (2)系統; (○), 異丙醚 (1) +
2,2,4-三甲基戊烷 (2)系統; (*), 乙醇 (1) + 2,2,4-三甲基戊烷 (2)系統。
(計算值由 NRTL 模式中求得.........................................164
圖二十六、丙酮 (1) + 乙醇(2)系統於101.3 kPa下之 gE/RT 對 x1 作圖:(□), γi利用
含逸壓係數方程式求得;(-), Redlich- Kister 方程式;(△), γi利用修正
Raoult’s law求得; (····), NRTL模式(含逸壓係數方程式求得);(--), NRTL
模式(利用修正Raoult’s law求得....................................165
圖二十七、丙酮 (1) + 2,2,4-三甲基戊烷 (2)系統於101.3 kPa下之 gE/RT 對 x1 作圖:
(□), γi利用含逸壓係數方程式求得;(-), Redlich-Kister 方程式;(△), γ
i利用修正Raoult’s law求得;(····), NRTL模式(含逸壓係數方程式求得);
(--), NRTL模式(利用修正Raoult’s law求得).......................166
圖二十八、異丙醚 (1) + 乙醇 (2)系統於101.3 kPa下之 gE/RT 對 x1 作圖:(□), γi利
用含逸壓係數方程式求得;(-), Redlich-Kister方程式;(△), γi利用修正
Raoult’s law求得;(····), NRTL模式(含逸壓係數方程式求得); (--),
NRTL模式(利用修正Raoult’s law求得................................167
圖二十九、異丙醚 (1) + 2,2,4-三甲基戊烷 (2)系統於101.3 kPa下之 gE/RT 對x1作圖:
(□), γi利用含逸壓係數方程式求得;(-), Redlich-Kister 方程式;(△),
γi利用修正Raoult’s law求得;(····), NRTL模式(含逸壓係數方程式求
得);(--), NRTL模式(利用修正Raoult’s law求得)...................168
圖 三十、乙醇(1) + 2,2,4-三甲基戊烷 (2)系統於101.3 kPa下之gE/RT對x1作圖:(●)
Hiaki et al.;(□), γi利用含逸壓係數方程式求得;(-), Redlich-Kister
方程式;(△), γi利用修正Raoult’s law求得;(····), NRTL模式(含逸壓係
數方程式求得);(--), NRTL模式(利用修正Raoult’s law求得.........169
圖三十一、雙成份系統於101.3 kPa下之gE/RT (γi利用含逸壓係數方程式求得)對x1作圖:
(□), 丙酮(1) + 乙醇(2)系統;(◇), 丙酮 (1) + 2,2,4-三甲基戊烷 (2)系
統;(△), 異丙醚(1) +乙醇(2)系統;(○),異丙醚 (1) + 2,2,4-三甲基戊烷
(2)系統;(*),乙醇(1) + 2,2,4-三甲基戊烷 (2)系統;(····), NRTL模式;
(-), Redlich- Kister方程式......................................170
圖三十二、雙成份系統於101.3 kPa下之gE/RT (γi利用修正Raoult’s law求得)對x1作
圖:(□), 丙酮 (1) + 乙醇 (2)系統; (◇), 丙酮 (1) + 2,2,4-三甲基戊烷
(2)系統 ; (△), 異丙醚 (1) + 乙醇 (2)系統; (○), 異丙醚 (1) + 2,2,4-三
甲基戊烷 (2)系統;(*), 乙醇 (1) + 2,2,4-三甲基戊烷 (2)系統;
(····) , NRTL模式; (-), Redlich-Kister方程式....................171
圖三十五、丙酮 (1) + 乙醇 (2) + 2,2,4-三甲基戊烷 (3)三成份系統於101.3 kPa下之
gE/RT ( 由含逸壓係數方程式求得)等曲線圖:(-), (4-5-9) Cibulka方程式計
算值..............................................................174
圖三十六、異丙醚 (1) + 乙醇 (2) + 2,2,4-三甲基戊烷 (3)三成份系統於101.3 kPa下之
gE/RT ( 由含逸壓係數方程式求得)等曲線圖:(-), (4-5-9) Cibulka方程式計
算值..............................................................175
圖三十七、丙酮 (1) + 乙醇 (2) + 2,2,4-三甲基戊烷 (3)之三成份系統於101.3 kPa下之
gE/RT ( 由修正Raoult’s law求得)貢獻圖:(-), (4-5-9) Cibulka方程式計
算值...............................................................176
圖三十八、異丙醚 (1) + 乙醇 (2) + 2,2,4-三甲基戊烷 (3)之三成份於101.3 kPa下之
gE/RT ( 由修正Raoult’s law求得):(-), (4-5-9) Cibulka方程式計算
值.................................................................177
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QRCODE
 
 
 
 
 
                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                               
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