(34.236.244.39) 您好!臺灣時間:2021/03/09 18:46
字體大小: 字級放大   字級縮小   預設字形  
回查詢結果

詳目顯示:::

我願授權國圖
: 
twitterline
研究生:廖振宇
研究生(外文):Chen-Yu Liao
論文名稱:質子交換膜燃料電池陰極製造參數與單電池性能之研究
論文名稱(外文):Study on the cathode fabrication parameters and single cell performance of Proton Exchange Membrane Fuel Cell
指導教授:尹庚鳴
指導教授(外文):Ken-Ming Yin
學位類別:碩士
校院名稱:元智大學
系所名稱:化學工程學系
學門:工程學門
學類:化學工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2005
畢業學年度:93
語文別:中文
論文頁數:123
中文關鍵詞:質子交換膜燃料電池
外文關鍵詞:PEMFC
相關次數:
  • 被引用被引用:1
  • 點閱點閱:105
  • 評分評分:系統版面圖檔系統版面圖檔系統版面圖檔系統版面圖檔系統版面圖檔
  • 下載下載:0
  • 收藏至我的研究室書目清單書目收藏:0
本研究可分為兩個部分,其最終目的都是希望能提升質子交換膜燃料電池的性能。第一部分著重於質子交換膜燃料電池中陰極製造參數的最適化,實驗將從陰極觸媒層中不同Nafion與PTFE的添加比例、不同重量比的Pt/C觸媒、不同壓膜壓力以及不同厚度的薄膜來探討陰極最佳的製造參數。實驗將固定觸媒層中白金使用量為0.4mg/cm2,系統在無背壓情況下操作,操作溫度為60℃,在做I-V與EIS測試時需提供氧氣,其流量為65c.c./min、CV測試時需提供氮氣,其流量為100c.c./min,並以1M硫酸水溶液提供所需氫離子,而測試之陰極為使用轉印法所製成。測試結果顯示出使用10wt%Pt/C與20wt%Pt/C製成的陰極,其最佳性能出現在觸媒層中含有5wt%PTFE 和Pt/C:Nafion=1:0.1時,兩者皆能達到1.5A/cm2以上;而隨著PTFE比例的增加,10wt%Pt/C製成的電極性能會逐漸衰退,但是20wt%Pt/C製成的電極性能卻能保持一定;而使用100kg/cm2的壓力來壓膜可以得到電極最佳性能;Nafion 117因為其抵抗硫酸水溶液直接穿透的能力最強,因此在性能表現上也最優異。
本研究第二部分是從質子交換膜燃料電池單電池的外部參數來著手,包括電池溫度、陰陽極增濕溫度、陰陽極進料流量和進料成分,此部分的研究將使用塗佈法來製造膜電極組,陽極與陰極的白金觸媒用量皆為0.4mg/cm2,採用Nafion 117薄膜作為電解質,氣體擴散層為經過20wt%疏水處理的碳紙,觸媒層中Pt/C:Nafion=1:0.5,而測試用的單電池流道設計為2.4cm x 2.4cm的蛇形流道,有效反應面積約為5.76cm2。由實驗結果發現在固定的陰陽極進料參數下,隨著電池溫度的上升會使質子交換膜脫水而造成電池阻抗增加、電池性能下降;要得到電池最佳性能,陰陽極的進料增濕溫度需隨著電池溫度升降而做改變,在陽極進料為純氫、陰極進料為純氧下,電池溫度為45℃、陰陽極進料增濕溫度分別為45℃與35℃時,電池有最佳性能;而在電池溫度為65℃、陰陽極進料溫度分別為75℃與55℃時,電池有最佳性能;在陰陽極進料方面,本實驗皆固定陽極進料為純氫、流量為300c.c./min,由改變陰極進料流量與成分來觀察其對電池性能的影響,結果顯示出電池性能會隨著陰極進料流量的增加而上升,但流量超過300c.c./min時,性能就未有顯著的上升;而利用空氣取代純氧也使得電池性能大幅下降且在低電位時電流會不穩定跳動,係因空氣中的氧氣含量不足造成氧氣輸送困難,無法持續供給電化學反應所需之氧氣量。在陽極使用含有不同濃度一氧化碳的氫氣進料時,隨著一氧化碳濃度升高電池性能會有明顯的衰退,這是因為白金觸媒被毒化的程度與一氧化碳濃度呈正比關係;另外,觸媒受毒化的程度也與受毒化時間長短呈正比關係。又升高電池溫度有利於一氧化碳從白金觸媒上脫附而使毒化影響減低。
The study contains two parts and the purpose is to improve the performance of PEMFC. The first part is focused on the cathode fabrication parameters such as ratio of Nafion and PTFE in catalyst layer, weight percentage of Pt/C catalyst, the membrane hot-press pressure, and thickness of membrane. The cathode with a fixed Platinum loading of 0.4mg/cm2 was prepared by the decal method, and all electrochemical experiments were carried out at 60℃ under ambient pressure. In the half cell test system, 1M H2SO4 was used to provide H+, and 65c.c./min of oxygen was supplied while measurements were proceeded. The results show that cathodes prepared by both 10wt% Pt/C and 20wt% Pt/C can reach their best performance beyond 1.5 A/cm2 at applied potential at 0.1V where catalyst layer contains 5wt% PTFE and the weight ratio of Pt/C to Nafion is 0.1. As the weight percentage of PTFE increases, however, the performance of cathode prepared by 10wt% Pt/C decays while the performance of cathode prepared by 20wt% Pt/C sustains. Moderate pressure at 100kg/cm2 is most suitable for membrane hot-press to achieve the best performance. Cathode that applied with Nafion 117 membrane has better performance than Nafion 112 , and no membranes due to its stronger resistance to the penetration of sulfuric acid.
The second part is to investigate the external operating parameters of PEMFC including cell temperature, humidified temperature, flow rate and compositions of feeding gas. MEA applied here was prepared by brush method with platinum loading 0.4mg/cm2 for both anode and cathode, and the total amounts of Nafion ionomer in the electrodes have been fixed as half of the Pt/C weights. The electrolyte membrane and diffusion layer applied here were Nafion 117 and 20wt% wet-proofed carbon paper, respectively. The results show that cell performance is enhanced with increasing cell temperature, but humidified temperature of feeding gas still needs to be considered to achieve better performance. When 300c.c./min of pure hydrogen is fed at anode, cell performance goes steadily up with an increased oxygen flow rate until 300c.c./min. Using air instead of oxygen as cathode feed, cell performance decays due to the oxygen starvation since air contains only 20% oxygen.
A trace amount of CO in the hydrogen gas feed poisons platinum catalyst and causes cell performance down. Besides CO concentration, cell performance is declined along with the poisoning time. Raising cell temperature can help CO desorb from platinum surface and improve cell performance.
摘要……………………………………………………Ⅰ
Abstract………………………………………………Ⅲ
目錄……………………………………………………Ⅴ
表目錄…………………………………………………Ⅸ
圖目錄…………………………………………………Ⅹ

第一章 緒論……………………………………………1
1.1 前言………………………………………………………………… 1
1.2 燃料電池簡介……………………………………………………… 1
1.2.1 燃料電池發展 …………………………………………………1
1.2.2 燃料電池原理 …………………………………………………2
1.2.3 燃料電池的特性………………………………………………..3
1.2.4 燃料電池分類…………………………………………………..3

第二章 質子交換膜燃料電池…………………………5
2.1質子交換膜燃料電池 ………………………………………………5
2.1.1 質子交換膜燃料電池的構造…………………………………..6
2.1.1.1 氣體擴散層………………………………………………...6
2.1.1.2 觸媒層……………………………………………………...7
2.1.1.3 質子交換膜………………………………………………...8
2.1.1.4 雙極流場板………………………………………………...9
2.2 MEA的製備…………………………………………………………9
2.3 電極反應機構……………………………………………………...10
2.3.1 陽極反應機構…………………………………………………10
2.3.2 陰極反應機構……………………………………………… ...11
2.4 極化現象…………………………………………………………...12
2.5 影響質子交換膜燃料電池性能的因素…………………………...14
2.6 研究動機與目的…………………………………………………...15
2.6.1 PEMFC陰極觸媒層的最適化 ……………………………….15
2.6.2 PEMFC單電池性能的最適化 ……………………………….16

第三章 實驗方法……………………………………..18
3.1 藥品及耗材………………………………………………………...18
3.2 儀器設備…………………………………………………………...19
3.3 實驗步驟…………………………………………………………...20
3.3.1 PEMFC陰極觸媒層的最適化 ………………………………..20
3.3.1.1 Nafion membrane前處理 ……...…………….…………...21
3.3.1.2 陰極MEA的製備………………………………………..22
3.3.1.3 電極性能分析…………………………………………….23
3.3.1.4 電極剖面SEM分析……………………………………...24
3.3.2 PEMFC單電池性能的最適化 ……………………………….24
3.3.2.1 單電池MEA的製備……………………………………..25
3.3.2.2 單電池的組裝…………………………………………….26
3.3.2.3 單電池性能的測試……………………………………….26

第四章 結果與討論………………………………......28
4.1 PEMFC陰極觸媒層的最適化 …………………………………...28
4.1.1 重量百分比為10wt%的碳上白金觸媒(Pt/C)………………..28
4.1.1.1 電極內含有5wt%的PTFE……………………………….28
4.1.1.2 電極內含有10wt%的PTFE ……………………………..35
4.1.1.3 電極內含有30wt%的PTFE ……………………………..41
4.1.2 重量百分比為20wt%的碳上白金觸媒(Pt/C)………………...47
4.1.2.1 電極內含有5wt%的PTFE……………………………….47
4.1.2.2 電極內含有10wt%的PTFE ……………………………..53
4.1.2.3 電極內含有30wt%的PTFE ……………………………..59
4.1.3觸媒層內含有不同比例Nafion但未含PTFE………………..65
4.1.3.1 重量百分比為10wt%的碳上白金觸媒………………….65
4.1.3.2 重量百分比為20wt%的碳上白金觸媒……………….....71
4.1.4 不同壓膜壓力對電極性能之影響……………………………77
4.1.5 不同質子交換膜對電極性能之影響…………………………83
4.2 PEMFC單電池性能的最適化………………………………….....89
4.2.1 電池溫度對單電池性能的影響………………………………89
4.2.2 陰陽極氣體進料增濕溫度對單電池性能的影響…………....91
4.2.2.1電池溫度為45℃………………………………………….91
4.2.2.2電池溫度為65℃………………………………………….94
4.2.3 陰極氣體進料成分對單電池性能的影響……………………97
4.2.4 陰極氣體進料流量對單電池性能之影響……………………99
4.2.5 含一氧化碳之陽極進料對單電池性能之影響……………..102
4.2.5.1 電池溫度對一氧化碳毒化程度之影響………………...102
4.2.5.1 毒化時間對電池性能之影響…………………………...104
第五章 結論與未來展望……………………………107
5.1 結論………………………………………………………………107
5.1.1 PEMFC陰極觸媒層的最適化…………………………….107
5.1.2 PEMFC單電池性能的最適化…………………………….108
5.2 未來展望…………………………………………………………110

第六章 參考文獻…………………………………....112

附錄 ………………………………………………....115
1.J. M. Leger., and C. Lamy, Ber. Bunsenges. Phys. Chem. 94, 1021(1990).
2. J. H. Hischenhofer, D. B. Stauffer, R. R. Engleman, and M. G. Klett, “Fuel Cell Handbook”, Fourth Edition, by DOE/FETC, 1998.
3. A. J. Appleby and F. R. Foulkes, “Fuel Cell Handbook”,VanNostrand Reinhold, New York, 1993.
4. J. Larminie and A. Dicks, “Fuel Cell Systems Explaind”, John Wiley & Sons, Inc., 2000.
5. L. Giorgi, E. Antolini, A. Pozio, E. Passalacqua, Electrochim. Acta, 43,3675-3680 (1998).
6. C. Lim, C.Y. Wang, Electrochim Acta , 49, 4149-4156 (2004) .
7. V. Jalan, E. J. Taylor, J. Electrochem. Soc., 130, 2299(1983).
8. T. R. Ralph and M. P. Hogarth, Platinum Met. Rev., 46, 117(2002).
9. M. T. M. Koper, T. E. Shubina, and R. A. van Santen, I. Phys. Chem., 106,686(2002).
10. E. J. Taylor, J. Electrochem. Soc., 139, L45(1992).
11. E. Passalacqua, F. Lufrano, G. Squadrito, A. Patti, L. Giorgi, Electrochimica Acta, 46, 799-805 (2001).
12. G. Sasikumar, J.W. Ihm, H. Ryu, J. Power Sources, 132, 11-17 (2004).
13. S. R. Narayanan, A. Kindler, B. Jeffries-Nakamura, W. Chun, H. Frank, M. Smart, T. I. Valdez, S. Surampudi, G. Halpert, Annu. Battery Conf. Appl. Adv., 11, 113 (1996).
14.詹鋒, “質子交換膜燃料電池的研究發展與應用”, 冶金工業出版社, 2002.
15. Y.-G. Chun, C.-S. Kim, D.-. Peck, D.-R. Shin, J. Power Sources, 71, 174-178 (1998).
16. V. M., J. S. Cooper, J. Power Sources, 114, 32-53(2003).
17. G. Prentice, “Electrochemical Engineering Principles”, Prenticle-Hall International, Inc., 1991.
18. 吳浩青, 李永舫, “電化學動力學”, 高等教育出版社, 1998.
19. T. K. Yong and S. Srinivasan, J. Electrochem. Soc., 141, 2089 -2095 (1994).
20. 田福助, “電化學理論與應用”, 新科技書局, 民國81年.
21. S. Amburzev, A. J. Appleby, J. Power Sources, 107, 5-12 (2002).
22. H.-K. Lee, J.-H. Park, D.-Y. Kim, T.-H. Lee, J. Power Sources, 131, 200-206 (2004).
23. T. Frey, M. Linardi, Electrochim Acta , 50, 99-105 (2004).
24. F. A. de Bruijn, D. C. Papageorgopoulos, E. F. Sitters, G. J. M. Janssen, J. Power Sources, 110, 117-124 (2002).
25. G. Li and P. G. Pickup, J. Electrocheim. Soc., 150(11), C745 -C752(2003).
26. S. J. Lee, S. Muker jee, J. Mxbreen, Y. W. Rho, Y. T. Kho and T. H. Lee, Electrochimica Acta, 43, 3693-3701(1998).
27. W.-K. Lee, J.W. Van Zee, Applied Catalysis B: Environmental, 56, 37-42 (2005).
28. S. Ge, X. Li, I.-M. Hsing, Electrochimica Acta , 50, 1909-1916 (2005).
29. D. Hyun, J. Kim, J. Power Sources, 126, 98-103 (2004).
30. M. Murthy, M. Esayian, W.-k. Lee, and J.W. Van Zee, J. Electrochem. Soc., 150(1), A29-A34(2003).
31. H. Yu, Z. Hou, B. Yi, Z. Lin, J. Power Sources, 105, 52-57 (2002).
32. Z. Qi, C. He, A. Kaufman, J. Power Sources, 111, 239-247 (2002).
QRCODE
 
 
 
 
 
                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                                               
第一頁 上一頁 下一頁 最後一頁 top
無相關論文
 
1. 71. 鄭錦桐、張玉璘、顧承宇、邱顯晉、陳錦清、趙芳成、余勝雄、楊勳得、焦中輝、黃連通,「遙測技術及地理資訊系統應用於水庫集水區崩塌地調查」,土木水利,第九十七卷。
2. 20. 林昭遠、林文賜、張力仁(1999),「數值地形模型應用於集水區規劃與整治之研究」,中華水土保持學報,第三十卷,第二期,pp. 149~155。
3. 18. 林俊全、任家弘(2003),「集水區潛在崩塌災害問題之探討-以水里溪流域為例」,中華水土保持學報,第三十四卷,第四期,pp. 303~315。
4. 20. 林昭遠、林文賜、張力仁(1999),「數值地形模型應用於集水區規劃與整治之研究」,中華水土保持學報,第三十卷,第二期,pp. 149~155。
5. 18. 林俊全、任家弘(2003),「集水區潛在崩塌災害問題之探討-以水里溪流域為例」,中華水土保持學報,第三十四卷,第四期,pp. 303~315。
6. 65. 楊文仁、范正成(2003),「運用類神經網路建立紋溝間土壤沖蝕推估模式之研究」,中華水土保持學報,第三十四卷,第三期,pp. 271~279。
7. 17. 林呈、邱鵬豪、褚炳麟(1998),「陳有蘭溪流域賀伯颱風土石流與洪水災況之回顧」,土木技術水利工程專輯,第一卷,第一期,pp. 152~173。
8. 17. 林呈、邱鵬豪、褚炳麟(1998),「陳有蘭溪流域賀伯颱風土石流與洪水災況之回顧」,土木技術水利工程專輯,第一卷,第一期,pp. 152~173。
9. 11. 呂建華、陳重宏、李宏珠(1999),「台灣西南部地區上游集水區頻率基準流量之複迴歸分析」,中華水土保持學報,第三十卷,第二期,pp. 117-126。
10. 11. 呂建華、陳重宏、李宏珠(1999),「台灣西南部地區上游集水區頻率基準流量之複迴歸分析」,中華水土保持學報,第三十卷,第二期,pp. 117-126。
11. 65. 楊文仁、范正成(2003),「運用類神經網路建立紋溝間土壤沖蝕推估模式之研究」,中華水土保持學報,第三十四卷,第三期,pp. 271~279。
12. 61. 游繁結、周天穎、葉昭憲、賴如慧(1999),「集水區整治率評估模式之研究」,中華水土保持學報,第三十卷,第二期,pp.137~147。
13. 61. 游繁結、周天穎、葉昭憲、賴如慧(1999),「集水區整治率評估模式之研究」,中華水土保持學報,第三十卷,第二期,pp.137~147。
14. 60. 游繁結(1998),「陳有蘭溪集水區之土石流災害」,土木技術水利工程專輯(創刊號),pp. 145~151。
15. 60. 游繁結(1998),「陳有蘭溪集水區之土石流災害」,土木技術水利工程專輯(創刊號),pp. 145~151。
 
系統版面圖檔 系統版面圖檔