臺灣博碩士論文加值系統

本研究主要探討銅觸媒在不同擔體上對於一氧化碳氧化反應的活性探討，文中分將兩部份討論，第一部分是G66B商用銅觸媒添加鎳促進劑後，對於一氧化碳氧化的影響，由於本實驗室先前的研究指出添加鎳觸媒後對於一氧化碳氧化的活性有提升的現象，因此本論文將延續之前的成果並深入探討鎳觸媒對於反應提升的原因。實驗結果顯示經過鍛燒與還原前處理後的Ni系G66B銅觸媒其表面銅的還原程度與鎳觸媒添加量有呈正比的趨勢，代表觸媒表面活性點變多的現象，鎳觸媒在前處理後的角色是把CuAl2O4的銅原子給置換出來，Ni則與Al2O3形成穩定的尖晶石結構，由ESCA的Cu 2P3/2與Ni 2P3/2的化學位移可以觀察到此一現象。
本文中第二部份則是研究Cu/TiO2系列觸媒對一氧化碳活性的影響，活性測試結果顯示Light-off 溫度隨銅含量增加而有往低溫移動的現象，且活性比某些貴重金屬擔體觸媒好；但是當銅含量提升到7%後活性卻急遽下降，顯示銅的添加量有一臨界點；在長時間反應測試時5% Cu/TiO2表現出極佳的穩定性，而且穩定度與2% Pd/SiO2相當，另外由CO-TPR也發現觸媒表面的活性點數目與CO2脫附溫度範圍隨銅添加量增加而變多。

中文摘要 1
英文摘要 2
第一章 序論 3
第二章 文獻回顧 5
2-1 一氧化碳反應的研究 5
2-2 助觸媒對觸媒的影響 7
2-3 金屬與擔體作用力 8
2-4 導氧離子材料 10
2-5 導氧離子活性提升原理 11
2-6程溫還原 12
2-7 反應動力學 14
2-7-1 Power-Rate Law 14
2-7-2 Langmuir-Hinshelwood model(L-H) 14
2-7-3 Cu/TiO2系列觸媒的反應級數推導 19
2-7-3-1 Single Site Langmuir-Hinshelwood 19
2-7-3-2 Dual Site Langmuir-Hinshelwood 20
2-7-4 Cu/TiO2系列觸媒的活化能 21
第三章 實驗方法與步驟 22
3-1實驗藥品與氣體 22
3-1-1藥品 22
3-1-2氣體 22
3-2 觸媒改質步驟 23
3-2-1 鎳系G66B商用銅觸媒的製備 (含浸法) 23
3-2-2二氧化鈦擔體銅觸媒的製備 23
3-3活性測試系統 24
3-3-1 儀器 24
3-3-2 反應系統 24
3-3-3 反應條件 24
3-4 觸媒特性鑑定 27
3-4-1 程溫還原(Temperature Programmed Reduction) 27
3-4-2 X-ray繞射光分析儀(XRD) 30
3-4-3 化學分析影像能譜儀(ESCA) 31
3-4-4 CO程溫還原(CO Temperature Programmed Reduction) 33
第四章 結果與討論 35
4-1 含Ni促進劑之G66B系列觸媒 35
4-1-1一氧化碳氧化活性反應 35
4-1-2觸媒之穩定性探討 36
4-1-3觸媒之X光電子能譜圖 41
4-1-4 CO-TPR 55
4-2 二氧化鈦擔體銅系列觸媒 58
4-2-1 XRD(X-Ray Diffraction) 58
4-2-2 一氧化碳氧化活性反應 60
4-2-3 觸媒之穩定性探討 64
4-2-4 CO-TPR 67
4-2-5 觸媒反應動力學探討 72
第五章 結論 78
第六章 參考文獻 79

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