臺灣博碩士論文加值系統

本論文利用超短脈衝雷射，對於一系列Zn1-xMnxTe稀磁半導體材料進行螢光光譜與時間解析光譜的研究。探討錳原子取代鋅原子後其光譜特性的變化及對於載子能量釋放的影響。在螢光光譜方面，半導體光譜隨錳摻雜濃度增加而有藍移及半高寬變寬的趨勢;我們也量測到能量為2.0 eV錳離子光譜，但錳離子光譜位置並不隨摻雜濃度而有所改變。此外，半導體光譜隨溫度升高因熱效應等影響而出現紅移的現象；在錳離子光譜中則沒有藍移或紅移的現象。由半導體光譜與錳離子光譜總強度的比值 ( )隨溫度升高而增加，得知錳獲取半導體能量的能力隨溫度升高而衰弱。在時間解析光譜方面，光譜的上升時間會因錳摻雜濃度增加而減少；原因在於，錳的存在提供半導體一個非常好的能量釋放途徑。而螢光光譜的生命週期一開始因錳能階的存在，使其隨錳摻雜濃度增加而變長，但錳摻雜超過4.5%後，錳所提供能量釋放的途徑增加，生命週期反而隨錳摻雜濃度增加而變短。本論文經由擬合不同時間延遲下的高能量處螢光光譜，得到在不同錳摻雜濃度下的光學聲子釋放時間，我們發現光學聲子釋放時間會隨摻雜濃度而減少。

This thesis studies the time-integrated and time-resolved photoluminescence of diluted magnetic semiconductors Zn1-xMnxTe with different Mn2+ concentration x in order to investigate the impact of the partial substitution of zinc atoms by magnesium atoms on the optical properties and carrier dynamics of the new compound materials. The spectrum of semiconductors exhibits a blue shift and the full width of half maximum of the spectrum becomes broader as the concentration of Mn2+ increases. We also found that the semiconductor spectrum reveals a red shift as temperature increases. On the contrast, the spectrum of Mn2+ that we found in the materials remains at around 2.0 eV regardless the change of concentration or temperatures. The ratio of total PL intensity of semiconductor to Mn2+ increases with temperature. This indicates that the energy released from the carrier recombination in semiconductor to Mn2+ is less effective as temperature increases. In the time-resolved photoluminescence study, the PL rise time of semiconductor spectrum becomes faster as x increases. The might be due to carriers were released to the extra energy levels provided by Mn2+. The PL decay time of the semiconductor spectrum increases as x increase until 4.5%. After that, the PL decay time decreases with x. The carrier cooling behaviors were studied and we found that the optical phonon emission time, as the carriers release extra energy after photoexcitation, decreases with concentration.

目錄
第一章 導論
1-1 稀磁半導體簡史與發展方向.......................2
1-2 Ⅱ-Ⅵ族與Ⅲ-Ⅴ族稀磁半導體簡介…………………………4
1-3 Ⅱ-Ⅵ族稀磁半導體相關之研究……………………………6
第二章 Upconversion 理論簡介與實驗架構
2-1 常見時間解析光譜量測架構…………………………………11
2-2 Upconversion 理論………………………………………13
2-3 Upconversion 實驗裝置……………………………………27
2-4 Upconversion 光路說明………………………………………28
第三章 樣品說明…………………………………………………33
第四章 載子躍遷與能量釋放
4-1 導電帶載子非復合之能量釋放………………………………35
4-2 載子復合……………………………………………………38
4-3 稀磁半導體中錳離子能階..........................41
4-4 稀磁半導體中錳離子受激發的機制……………………46
第五章 實驗結果討論
5-1 稀磁半導體螢光光譜…………………………………………51
5-2 時間解析螢光光譜……………………................67
5-3 熱載子的冷卻……….…………………………………………73
第六章 結論………………………………………………………85
參考文獻………………………………………………………………………87
圖目錄
圖2.1 Streak Camera 架構圖……………………………………11
圖2.2 Pump-Probe 架構圖............................12
圖2.3 非線性晶體內能階躍遷示意圖………………………………18
圖2.4 非線性晶體內光強度與 關係圖……………………………20
圖2.5 等向性介質折射率與頻率關係圖……………………………21
圖2.6 單軸非線性晶體折射率橢球…………………………………23
圖2.7 折射率與入射光方向之關係圖………………………………24
圖2.8 (a)正單軸晶體 (b)負單光軸晶體….……………………25
圖2.9 BBO晶體波長與折射率關係圖………………………………25
圖2.10單軸非線性晶體o光與e光相位匹配圖……………………26
圖2.11 Upconversion 實驗架構圖……………………………27
圖2.12和頻光產生之示意圖………………………………………30
圖2.13 BBO晶體o(800 nm) + o(PL) → e(S.F.G.)
相位匹配與和頻光波長的關係……………………………31
圖2.14 獲取時間解析訊號示意圖......................32
圖3.1 Zn1-xMnxTe epilayers 樣品結構示意圖……………33
圖4.1 載子在半導體內躍遷示意圖………………………………36
圖4.2 載子復合機制……………………………………………39
圖4.3 (a)單一錳原子能階 (b)半導體中晶格場作用下之錳能階……43
圖4.4 基態錳離子獲取能量示意圖……………………………………44
圖4.5 Auger -type energy transfer process………………47
圖4.6 Recombination of excitons bound to neutral donors………………49
圖5.1 溫度30 K，不同錳摻雜濃度之螢光光譜圖……………………52
圖5.2 溫度30 K，螢光光譜半高寬與錳離子濃度關係圖………………52
圖5.3 溫度30 K，能隙寬度與錳離子濃度關係圖………………………53
圖5.4 Zn1-xMnxTe於不同錳濃度下，螢光光譜與溫度之關係圖
(a) x=0.000 (b) x=0.045 (c) x=0.117 (d) x=0.152 (e) x=0.180
(f) x=0.268......................................55
圖5.5 Zn1-xMnxTe半導體能隙寬度隨溫度變化關係圖……………56
圖5.6 (a)不同錳離子濃度的Zn1-xMnxTe錳離子光譜圖 (b) 溫度30K，
Zn0.820Mn0.180Te錳離子光譜峰值擬合圖….………….…………....58
圖5.7 Zn1-xMnxTe於不同錳濃度下，錳離子光譜與溫度之關係圖
(a)x=0.045 (b) x=0.117 (c) x=0.152 (d) x=0.180 (e) x=0.268.....60
圖5.8 Zn0.732Mn0.268Te不同激發強度之錳離子光譜圖……………….….61
圖5.9 Zn0.883Mn0.117Te於溫度30 K與150 K時半導體與錳離子光譜半對數圖………64
圖5.10 Zn0.820Mn0.180Te於溫度30 K與150 K時半導體與錳離子光譜半對數圖....64
圖5.11 Zn0.732Mn0.268Te於溫度30 K與150 K時半導體與錳離子光譜半對數圖……65
圖5.12 Zn1-xMnxTe於不同錳濃度下， 與溫度之關係圖
(a) x=0.268 (b) x=0.180 (c) x=0.152 (d) x=0.117 (e)x=0.045...66
圖5.13 Zn1-xMnxTe時間解析光譜 (溫度30 K，激發光強度100 mW)
(a) x=0.000 (b) x=0.045 (c) x=0.117 (d) x=0.152 (e) x=0.180
(f) x=0.268……….......................................…....68
圖5.14 Zn0.820Mn0.180Te在溫度30 K的時間解析螢光光譜圖………….69
圖5.15不同錳濃度Zn1-xMnxTe，螢光能量恰為能隙寬度時的時間解析圖…71
圖5.16 Zn1-xMnxTe上升時間與錳濃度關係圖……….…………...…….....72
圖5.17 Zn1-xMnxTe載子生命週期與錳濃度關係圖………..…….……….72
圖5.18 Zn0.883Mn0.117Te不同時間延遲 (time delay)下的半對數螢光光譜圖……75
圖5.19 ZnTe、Zn0.883Mn0.117Te、Zn0.820Mn0.180Te、Zn0.732Mn0.268Te
載子溫度與時間關係圖…………………………………..…………75
圖5.20 ZnTe在30K下載子溫度隨時間變化關係圖…………..…...…….78
圖5.21 Zn0.883Mn0.117Te在30K下載子溫度隨時間變化關係圖..............78
圖5.22 Zn0.820Mn0.180Te在30K下載子溫度隨時間變化關係圖…..……79
圖5.23 Zn0.732Mn0.268Te在30K下載子溫度隨時間變化關係圖…..…....79
圖5.24 錳離子能階與半導體能階相對位置圖………………………...…80
圖5.25 Zn1-xMnxTe 聲子釋放時間與錳濃度關係圖………………..……83
圖5.26 Zn1-xMnxTe 載子起始溫度與錳濃度關係圖………………..……83
圖5.27 Zn0.732Mn0.268Te有效質量me=0.156mo，mp=0.370mo載子溫度
隨時間變化關係圖……………………………………………………84
圖5.28 Zn0.732Mn0.268Te有效質量me=0.300mo，mp=0.600mo載子溫度
隨時間變化關係圖……………………………………………………84
表目錄
表 (1-1) Ⅱ-Ⅵ族稀磁半導體相關物理參數表……………………………8
表 (1-2) Ⅱ-Ⅵ族稀磁半導體光學特性之研究成果摘要............9
表 (3-1) Zn1-xMnxTe epilayer 樣品成長參數……………………34
表 (5-1) 擬合Zn1-xMnxTe載子溫度隨時間變化所需之相關參數……77

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