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臺灣博碩士論文加值系統

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研究生:林宗立
研究生(外文):TSUNGLI LIN
論文名稱:CeRu2的奈米微結構與物性研究
論文名稱(外文):The physical properties and microstructure in CeRu2
指導教授:陳洋元
指導教授(外文):YANG YUAN CHEN
學位類別:碩士
校院名稱:輔仁大學
系所名稱:物理學系
學門:自然科學學門
學類:物理學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2007
畢業學年度:95
語文別:中文
論文頁數:79
中文關鍵詞:奈米微粒第二類超導體康斗效應
外文關鍵詞:nanoparticleType II superconductorKondo effect
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CeRu2塊材為超導轉變溫度TC=6.3 K的第二類超導體。本論文主要探討CeRu2做成不同的奈米尺寸樣品時,其磁性、比熱的變化與尺寸間的關係。隨著CeRu2尺寸的減小,樣品的電子能階逐漸劈裂變得較不連續,此種現象會影響材料之物理性質我們之稱為量子尺寸效應(Quantum size effect );同時奈米樣品之表面原子也佔有極大之比例,此種現象對材料物理性質之影響稱為表面效應(Surface effect)。
分析120 nm樣品的比熱,以康斗模型、聲子比熱去模擬實驗的結果發現康斗溫度 (Kondo temperature) 為1.4 K,而磁性Ce3+離子所佔的比例約為 6.4 %。隨尺寸縮小至9 nm時Ce3+ 所佔的比例增加到最大值20.5% 而康斗溫度也升高到12 K。 當樣品尺寸進一步縮小到7 nm時,Ce3+ 所佔的比例與康斗溫度又開始往下降到3.9% 和5.5 K。從磁性量測則發現,超導溫度與超導相所佔的比例也隨尺寸縮小而降低。 CeCo2 11-24nm奈米微粒的電子能階~0.01-0.6 K小於超導能隙Δ~4 K,根據Anderson model的理論,超導理應存在,但實驗結果與理論預期並不符,我們推測可能理由是CeCo2奈米微粒的TK ~8 K,大於超導能隙的緣故。本論文發現CeRu2的奈米樣品超導仍存在,乃因Δ~19 K皆大於電子能階~0.1-0.8 K與TK~1.4-12 K,證明了以上的論點。
The bulk of CeRu2 is a type II superconductor with TC=6.3 K. We fabricated CeRu2 nanoparticles with various sizes (7, 9, 29, 120 nm) and studied their size dependence of magnetism and heat capacity. As size decreases, the energy levels of electrons gradually split and physical properties can be influenced, this phenomenon is called as “quantum size effect”. The surface/volume ratio also increases with size reduction, the change of physical properties related to the surface atoms is called as “surface effect”.
Fit the data of heat capacity for 120 nm- CeRu2 to Kondo model and lattice phonon, the Kondo temperature TK and the fraction of magnetic ion Ce3+ nf are obtained to be 1.4 K and 6.4% respectively. As the size decreases to 9 nm, nf increases to a maximum 20.5%, and TK increases to 12 K as well. When the sample size further decreases to 7 nm, both nf and TK start to decrease to 3.9% and 5.5 K. The measurement of magnetic susceptibility shows that TC and percentage of superconducting phase decrease with size reduction. According to Anderson criterion of superconductivity in nanoparticles, if electronic energy level spacing is less than superconducting energy gapΔ, superconductivity should exist. However in the early study of CeCo2 compound, no superconductivity can be found in 11-24 nm nanoparticles although Δ~4 K is larger than electronic energy level spacing ~0.02-0.6 K. The possible scenario is that the Kondo temperature ~8 K in CeCo2 is larger than the superconducting gap magnitudes of TK.
In this study of CeRu2 , since its superconductivity energy gap is ~19 K, which is much larger than its Kondo temperature TK ~ 1.4-12 K and electronic energy level spacing ~0.1-0.8 K, so the superconductivity should still exists even for smallest 7 nm nanoparticles. The work demonstrates the competition of TK and electronic energy level spacing with Δ.
中文摘要…………………………………………………………………I
英文摘要………………………………………………………………...II
目錄……………………………………………………………………..IV
圖目錄 …………………………………………………………………VI
表目錄…………………………………………………………………..X
第一章 導論
1.1 超導體簡介……………………………………………… 1
1.2 超導體的微觀理論……………………………………… 6
1.3 稀土族元素與重費米化合……………………………… 7
1.4 重費米相關理論………………………………………… 10
1.4.1 RKKY理論概述 …………………………………… 10
1.4.2 康斗效應……………………………………………. 12
第二章 基本原理………………………………………………... 15
2.1 低溫比熱原理…………………………………………… 15
2.1.1 晶格比熱……………………………………………. 15
2.1.2 電子比熱……………………………………………. 16
2.2 磁比熱………………………………………………….. 17
2.2.1 鐵磁性 (Ferromagnetism)………………………. 17
2.2.2 反鐵磁性(Antiferromagnetism)…………………. 17
2.3 磁性熵…………………………………………………… 20
2.4 小尺寸樣品比熱………………………………………… 21
2.5 超導體的比熱…………………………………………… 23
第三章 樣品的製作與量測………………………………………. 26
 3.1 樣品製作…………………………………………………….. 26
  3.1.1 弧光放電法(ARC melting)製作CeRu2塊材…………. 26
3.1.2 準分子雷射濺鍍製作奈米微粒 30
3.2 XRD(X-Ray Distribution)量測……………………………. 33
 3.3 樣品物性量測…………………………………………….. 36
  3.3.1 比熱(Specific heat)量測……………………………… 36
  3.3.2 SQUID 磁性量測…………………………………….. 42
第四章 實驗結果與討論………………………………………… 45
 4.1 CeRu2的塊材與奈米微粒XRD量測結果………………. 45
 4.2 比熱量測結果……………………………………………… 59
4.3 磁性量測結果……………………………………………… 70
第五章 結論……………………………………………………….. 73
參考文獻……………………………………………………………. 74
圖目錄
圖1.1.1 汞電阻與溫度關係圖………………………………….. 1
圖1.1.2 邁斯納效應(Meissner Effect)圖示……………………. 2
圖1.1.3 第一類與第二類超導體在外加磁場下對應的磁感應
性質…………………………………………………… 4
圖1.1.4 溫度、磁場及電流密度的三維空間………………… 5
圖1.5.1 非磁性的金屬溶液當中摻入磁性雜質時,溫度對電
阻的情形(Kondo Effect)…………………………… 13
圖1.5.2 Kondo Effect 示意圖………………………………….. 14
圖2.3.1 磁性的磁矩M、磁場H與溫度T關係圖(A)反磁性
M(H)圖(B)順磁性M(T)、M(H)圖,(C) 鐵磁性M(T)、
M(H)圖,ӨC為居禮溫度( D) 反鐵磁性1/χ(T)圖,ӨN
為尼爾溫度 19
圖2.3.2 CeRu2塊材超導態的熵對溫度關係圖……………….. 21
圖2.5.1 在T=Tc時,Rutgers公式預測比熱上一不連續的轉變 25
圖3.1.1 弧熔爐(Arc melting furnace)示意圖………………….. 25
圖3.1.2 Ce-Ru之相圖…………………………………………. 26
圖3.1.3 弧熔爐(Arc melting furnace)實際圖…………………. 27
圖3.1.4 準分子雷射實際圖......................................................31
圖3.2.1 X-ray繞射示意圖……………………………………… 34
圖3.2.2 X-ray儀器實際圖……………………………………… 36
圖3.3.1 比熱量測樣品座(Sample holder)構造圖……………… 37
圖3.3.2 比熱量測樣品座實際圖……………………………….. 37
圖3.3.3 比熱量測晶片實際圖………………………………….. 37
圖3.3.2 He3棒降溫系統結構圖………………………………… 41
圖3.3.3 超導量子干涉儀 (SQUID)…………………………… 42
圖3.3.4 超導量子干涉儀實際圖………………………………. 43
圖4.1.1 文獻所記載CeRu2的XRD繞射角度和強度以及index
值………………………………………………………. 45
圖4.1.2 CeRu2塊材的XRD實驗結果…………………..……. 46
圖4.1.3  CeRu2 塊材之晶格常數 a對cos2θ/sinθ作圖………. 47
圖4.1.4 利用程式來模擬兩主峰值半高寬對尺寸關係圖……. 48
圖4.1.5 7 nm樣品之TEM照片………………………………. 52
圖4.1.6 9 nm樣品之TEM照片………………………………. 52
圖4.1.7 7 nm樣品之TEM照片中各尺寸的統計圖表……….. 53
圖4.1.8 9 nm樣品之TEM照片中各尺寸的統計圖表……….. 53
圖4.1.9 CeRu2成分較差的XRD圖…………………………….. 55
圖4.1.10 CeRu2奈米微粒XRD圖……………………………… 56
圖4.1.11 120 nm CeRu2奈米微粒之晶格常數計算……………. 56
圖4.1.12 29 nm CeRu2奈米微粒之晶格常數計算……………… 57
圖4.1.13 9 nm CeRu2奈米微粒之晶格常數計算………………. 57
圖4.1.14 7 nm CeRu2奈米微粒之晶格常數計算………………. 58
圖4.1.15 CeRu2 晶格常數對尺寸的關係圖…………………….. 58
圖4.2.1 CeRu2 塊材比熱對溫度關係圖……………………….. 60
圖4.2.2 120 nm樣品之比熱對溫度關係圖……………………. 60
圖4.2.3 29 nm樣品之比熱對溫度關係圖……………………... 61
圖4.2.4 120 nm樣品之 C/T對T2關係圖…………………….. 61
圖4.2.5 29 nm樣品之 C/T對T2關係圖……………………… 62
圖 4.2.6 9 nm 樣品之C/T對T2關係圖………………………. 63
圖 4.2.7 7 nm樣品之 C/T對T2關係圖……………………….. 63
圖 4.2.8 120 nm樣品用Kondo模型fit比熱及聲子項結果… 64
圖 4.2.9 29 nm樣品用Kondo模型fit比熱及聲子項結果….. 64
圖 4.2.10 9 nm樣品用Kondo模型fit比熱及聲子項結果…….. 65
圖 4.2.11 7 nm樣品用Kondo模型fit比熱及聲子項結果……. 65
圖 4.2.12 尺寸與Ce3+之關係圖…………………………………. 68
圖 4.2.13 尺寸與TK之關係圖…………………………………... 68
圖 4.2.14 尺寸與β之關係圖……………………………………. 69
圖 4.2.15 尺寸與ӨD之關係圖………………………………….. 69
圖4.3.1 CeRu2塊材外加50 Oe場冷及零場冷下量測磁化率... 71
圖4.3.2 120nm樣品外加50 Oe場冷及零場冷下量測磁化率.. 72
圖4.3.3 29nm樣品外加50 Oe場冷及零場冷下量測磁化率… 73
圖4.3.4 9nm樣品外加50 Oe場冷及零場冷下量測磁化率…. 73
圖4.3.5 7nm樣品外加50 Oe場冷及零場冷下量測磁化率…. 74
圖4.3.6 奈米尺寸樣品外加50 Oe場冷及零場冷下量測磁化率 74
圖4.3.7 尺寸與超導轉變溫度關係圖………………………….. 75
圖4.3.8 尺寸與超導比例關係圖………………………………. 76


表目錄
表1.1 鑭系元素的電子組態………………………………….. 8
表1.2 稀土族離子的角動量………………………………….. 9
表3.1 準分子雷射使用之氣體與產生之波長對照表……… 31
表4.1 以準分子雷射濺鍍法備製CeRu2奈米微粒使用的參數
與結果所得……………………………………………... 50
表4.2 以準分子雷射濺鍍法獲得較佳結果之參數………….. 55
表4.3 晶格常數隨著尺寸變小而收縮……………………….. 59
表4.4 奈米微粒之比熱 fit Kondo模型後比較結果………… 70
表4.5 塊材與奈米微粒之超導比例與Tc比較結果………… 75
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