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臺灣博碩士論文加值系統

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研究生:江美貞
研究生(外文):Mei-Chen Chiang
論文名稱:電解混凝/浮除法處理高科技產業之砷系廢水
論文名稱(外文):Removal of Arsenic from Wastewater of High-tech Industry by an Electro-coagulation-flotation Processes
指導教授:官文惠官文惠引用關係
指導教授(外文):Wen-Hui Kuan
學位類別:碩士
校院名稱:明志科技大學
系所名稱:生化工程研究所
學門:工程學門
學類:化學工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2007
畢業學年度:95
語文別:中文
論文頁數:125
中文關鍵詞:電解混凝法砷酸鹽亞砷酸鹽鈣鹽
外文關鍵詞:electrocoagulationarsenatearsenitecalcium salt
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國內以砷化鎵為晶圓材料產業快速發展,因此產生大量的含砷系廢水,目前的處理方法大都以添加鈣鹽來處理,但處理過後的排放濃度也難以達到園區納管標準,因此如何將含高濃度的砷系廢水處理至極低濃度,通常需要結合化學沉降法與其他除砷程序才能達到排放標準,但也會因此產生大量含砷之污泥,反而造成污泥的處置問題及費用。本研究目的是在利用電解混凝法來處理由半導體產業產生的砷系廢水,使其達到我國法規放流水標準砷濃度為0.5 mg/L。
本論文主要探討兩大系統:一為鐵極板或鋁極板系統,都將以處理砷酸鹽或亞砷酸鹽,比較其去除效率、觀察在反應過程中砷酸鹽或亞砷酸鹽的物種變化,及探討化學反應之機制。二為比較添加不同的鈣鹽及砷的莫爾比,對砷的去除率之影響、污泥的特性分析及受水中陰離子干擾的程度。
低濃度砷系廢水實驗結果得到鐵極板/砷酸鹽系統中以添加3mM HCl、鐵極板/亞砷酸鹽系統以添加2mM HCl、鋁極板/砷酸鹽系統以添加2mM HCl、鋁極板/亞砷酸鹽系統以添加1mM HCl的移除效率最佳,並且反應過程中無砷的物種轉變。高濃度砷系廢水實驗結果得到僅以鋁極板/砷酸鹽系統,添加Ca/As莫爾比為1.5以上,所殘留的As濃度有符合法規標準。在添加最適酸度、Ca/As莫爾比為1實驗中,可以使反應後pH呈現中性並且可以更有效的去除砷。在陰離子干擾方面以受PO43-干擾較為明顯。
砷的批次實驗中得到反應以共沉澱現象為主。由Tafel曲線得到的腐蝕電位皆小於實際電解混凝實驗所設計的電流密度,所以實際的反應過程極板並不會有鈍化現象;在A.C.阻抗實驗中得到,當增加推力時,極板界面與溶液之間的電阻會縮小,而產生劇烈的反應,達到本實驗的目的利用電解混凝有效的去除水中砷污染物。
Since GaAs was served as the wafer material the treatment of wastewater containing arsenic gradually become a significant issue. The prevalent treatment method for arsenic wastewater is calcium sedimentation incorporated with coagulation/flocculation process, however, the quantity of arsenic in effluent is still hard to meet the standard of Scientific Industrial Park. Additionally, because the original sludge is too tiny to precipitation the calcium and coagulant were over-dosed to enhance the settling of sludge. The large quantity of sludge containing arsenic will increase the expense of sludge treatment. The objective of this study was to evaluate the capability of electrocoagulation for the treatment of wastewater containing arsenic. Also, the effluent standard of 0.5 ppm arsenic was the evaluating criteria.
The experiments in this study were mainly divided into two parts: one was designed to compare the influence of Al of Fe electrode on the treatment of wastewater containing arsenate or arsenite; the other one was designed to explore the optimum molar ratio of calcium to arsenic. The species transformation between arsenate and arsenite, the characteristics of sludge as well as the influence of other co-existing ions were also explored in this study.
In the systems with low arsenic concentration the optimum initial HCl concentration was 0.003M for Fe electrode/arsenate, 0.002M for Fe electrode/ arsenite, 0.002M for Al electrode/arsenate, 0.001M for Al electrode/arsenite, respectively. Also, in electrocoagulation processes there was no arsenic species transformation. In the high arsenic concentration system the Al electrode incorporated with [Ca]/[As] over 1.5 are the best treatment conditions. The results indicate that the suitable operating conditions can successfully removal the arsenic from industry wastewater and yield the near neutral pH effluent. The results of co-existing ions effect experiments display that the phosphate ion can significantly influence the arsenic removal by electrocoagulation.
Since the corrosion potential used in Tafel experiments is smaller than the voltage in the actual electrocoagulation experiment, the passive phenomenon will not occur in actual electrocoagulation. In A.C. impedance experiment, the resistance between the electrode plate surface and the solution decrease with the applied voltages increasing. This phenomenon can prove that elevating the applied voltage lead to the fierce reaction.
中文摘要 i
英文摘要 ii
目錄 iv
表目錄 vii
圖目錄 x
第一章 前言 1
1.1 研究緣起 1
1.2 研究目的及內容 2
第二章 文獻回顧 4
2.1 砷的特性 4
2.1.1 砷的來源及對人類健康之影響 6
2.2 工業上砷系廢水的來源 8
2.3 GaAs半導體產業含砷廢水之處理方法 9
2.4 含砷廢水之處理方法介紹 10
2.4.1 化學固定法 10
2.4.1.1 鈣鹽 10
2.4.1.2 鐵鹽 11
2.4.1.3 鋁鹽 12
2.4.2 混凝/共沉澱 12
2.4.3 離子交換樹脂 13
2.4.4 薄膜過濾法 13
2.4.5 電化學方法 14
2.4.5.1 電解混凝法之原理 14
2.4.5.2 電解混凝法之影響因子 17
2.4.5.3 電解混凝法之種類 19
2.4.5.4 電解混凝法之優缺點 21
2.5 腐蝕 22
2.5.1 腐蝕熱力學 22
2.5.2 腐蝕動力學 24
第三章 研究方法 27
3.1 研究流程 28
3.2 實驗設計參數 29
3.2.1 不含砷物質觀察實際金屬離子釋出量之實驗參數設計 29
3.2.2 低濃度砷系廢水電解混凝系統 29
3.2.2.1 調整初始酸度之實驗參數設計 29
3.2.2.2 砷物種變化之實驗參數設計 30
3.2.3 高濃度砷系廢水電解混凝系統 30
3.2.3.1 添加不同Ca/As莫爾比去除砷之實驗參數設計 30
3.2.3.2 探討陰離子干擾之實驗參數設計 30
3.2.4 以不通入電場方式,吸附及共沉澱反應之實驗參數設計-
Fe(III)及Fe(II) 31
3.2.5 電化學實驗參數設計-Tafel及A.C.阻抗 34
3.3 實驗設備及裝置 36
3.3.1 實驗設備 36
3.3.2 實驗藥品 37
3.3.3 實驗裝置 38
3.4 分析方法 41
3.4.1 砷、金屬離子(Fe、Al)及Ca濃度分析 41
3.4.2 懸浮固體濃度、總固體濃度 41
3.4.3 總固體體積 41
3.4.4 總金屬離子(Fe、Al)濃度分析 41
3.4.5 感應耦合電漿原子發射光譜儀 42
3.4.6 傅立葉紅外線光譜儀 42
3.4.7 離子層析儀 43
第四章 結果與討論 44
4.1 電解混凝法以不添加砷系統觀察鐵、鋁極板釋出量 44
4.2 不同初始酸度對砷的去除率 47
4.2.1 利用鐵極板在砷酸鹽或亞砷酸鹽系統 47
4.2.2 利用鋁極板在砷酸鹽或亞砷酸鹽系統 51
4.3 電解混凝化學反應機制 55
4.4 最佳酸度下砷的物種變化 60
4.5 高濃度砷系廢水之探討 64
4.5.1 添加不同鈣鹽之比例 64
4.5.1.1 鐵極板去除砷酸鹽或亞砷酸鹽 64
4.5.1.2 鋁極板去除砷酸鹽或亞砷酸鹽 69
4.5.2 懸浮固體濃度變化及總固體濃度變化 74
4.5.3 污泥之FTIR分析 80
4.6 陰離子之干擾 90
4.7 不通入電場方式,二價鐵或三價鐵進行吸附或共沉澱批次
反應 100
4.8 電化學分析-Tafel及交流阻抗分析法之應用 107
4.8.1 Tafel分析 107
4.8.2交流阻抗分析法 113
第五章 結論與建議 120
5.1 結論 120
5.2 建議 121
第六章 參考文獻 122
表目錄
表2.1 台灣各岩層中之砷含量 7
表2.2 改變pH與鈣鹽對砷的去除率 11
表3.1 探討陰離子干擾實驗設計 31
表3.2 Tafel實驗參數設計 34
表3.3 A.C.阻抗實驗參數設計 35
表3.4 使用各儀器/設備名稱及規格 36
表3.5 使用各藥品名稱及規格 37
表4.1 利用鐵極板移除砷酸鹽之殘留As濃度 47
表4.2 利用鐵極板移除亞砷酸鹽之殘留As濃度 49
表4.3 利用鋁極板移除砷酸鹽之殘留As濃度 51
表4.4 利用鋁極板移除亞砷酸鹽之殘留As濃度 53
表4.5 砷酸鹽在鐵或鋁極板系統之ORP及pH的變化 56
表4.6 亞砷酸鹽在鐵或鋁極板系統之ORP及pH的變化 57
表4.7 鐵極板/砷酸鹽系統-殘留As及Fe濃度 65
表4.8 鐵極板/亞砷酸鹽系統-殘留As及Fe濃度 67
表4.9 鋁極板/砷酸鹽系統-殘留As及Al濃度 69
表4.10 鋁極板/亞砷酸鹽系統-殘留As及Al濃度 71
表4.11 不同極板最佳添加Ca/As莫爾比之系統TS濃度及體積 77
表4.12 砷化鎵半導體產業含砷廢水水樣之基本性質 90
表4.13 反應物與砷酸鹽、磷酸鹽之溶解度積(Ksp) 92
表4.14 minteqa2 模擬時各項參數 103
表4.15 As(III) 腐蝕電流的變化 108
表4.16 As(V) 腐蝕電流的變化 108
表4.17 As(III)系統在OCP之Rs及Rp 114
表4.18 As(III)系統增加電壓至0 V時之Rs及Rp 114
表4.19 As(V)系統在OCP之Rs及Rp 115
表4.20 As(V)系統增加電壓至0 V時之Rs及Rp 115
圖目錄
圖2.1 砷在不同的pH值與氧化還原電位(Eh)下的物種變化 4
圖2.2 砷在不同的pH值所含的物種百分率 5
圖2.3 砷化鎵IC製程 9
圖2.4 電解混凝法反應機制 15
圖2.5 單極並連式 19
圖2.6 單極串聯式 20
圖2.7 偶極並聯式 21
圖2.8 鋁的波貝克斯圖(E-pH diagram),水中所有的溶解態物種活性為10-6g-equiv/L 23
圖2.9 鐵的波貝克斯圖(E-pH diagram),水中所有的溶解態物種活性為10-6g-equiv/L 24
圖2.10 鐵及氫電極,兩者平衡狀態時所組合的電池 25
圖3.1 研究流程圖 28
圖3.2二價鐵或三價鐵與砷酸鹽或亞砷酸鹽之吸附實驗流程 32圖3.3 二價鐵或三價鐵與砷酸鹽或亞砷酸鹽之共沉澱實驗流程 33
圖3.4 實驗裝置之示意圖 38
圖3.5 實驗裝置之照片(正視面) 39
圖3.6 實驗裝置之照片(側視面) 40
圖4.1 在不同初始酸度及背景電解質10mM NaCl下鐵極板釋出量 45
圖4.2 鐵極板附著膠羽情況 45
圖4.3 在不同初始酸度及背景電解質10mM NaCl下鋁極板釋出量 46
圖4.4 鋁極板附著膠羽情況 46
圖4.5 鐵極板系統在不同初始酸度(HCl)下砷酸鹽之移除率(1mM砷酸鹽及10mM NaCl) 48
圖4.6 鐵極板-砷酸鹽系統在不同初始酸度(HCl)下溶解態Fe濃度變化(1mM砷酸鹽及10mM NaCl) 48
圖4.7 鐵極板系統在不同初始酸度(HCl)下亞砷酸鹽之移除率(1mM亞砷酸鹽及10mM NaCl) 50
圖4.8 鐵極板-亞砷酸鹽系統在不同初始酸度(HCl)下溶解態Fe濃度變化(1mM亞砷酸鹽及10mM NaCl) 50
圖4.9 鋁極板系統在不同初始酸度(HCl)下砷酸鹽之移除率(1mM砷酸鹽及10mM NaCl) 52
圖4.10 鋁極板-砷酸鹽系統在不同初始酸度(HCl)下溶解態Al濃度變化(1mM砷酸鹽及10mM NaCl) 52
圖4.11 鋁極板系統在不同初始酸度(HCl)下亞砷酸鹽之移除率(1mM亞砷酸鹽及10mM NaCl) 54
圖4.12 鋁極板-亞砷酸鹽系統在不同初始酸度(HCl)下溶解態Al濃度變化(1mM亞砷酸鹽及10mM NaCl) 54
圖4.13 鐵極板系統在不同初始酸度(HCl)下砷酸鹽pH的變化(1mM砷酸鹽及10mM NaCl) 58
圖4.14 鐵極板系統在不同初始酸度(HCl)下亞砷酸鹽pH的變化(1mM亞砷酸鹽及10mM NaCl) 59
圖4.15 鋁極板系統在不同初始酸度(HCl)下砷酸鹽pH的變化(1mM砷酸鹽及10mM NaCl) 59
圖4.16 鋁極板系統在不同初始酸度(HCl)下亞砷酸鹽pH的變化(1mM亞砷酸鹽及10mM NaCl) 60
圖4.17 砷酸鹽及亞砷酸鹽標準溶液 61
圖4.18 鐵極板-添加1mM砷酸鈉、3mM HCl及10mM NaCl系統下砷的物種變化 62
圖4.19 鋁極板-添加1mM砷酸鈉、2mM HCl及10mM NaCl系統下砷的物種變化 62
圖4.20 鐵極板-添加1mM亞砷酸鈉、2mM HCl及10mM NaCl系統下亞砷的物種變化 63
圖4.21 鋁極板-添加1mM亞砷酸鈉、1mM HCl及10mM NaCl系統下亞砷的物種變化 63
圖4.22 鐵極板-不同Ca/As莫爾比下對砷酸鹽之移除率 66
圖4.23 鐵極板/砷酸鹽系統-殘留Ca濃度 66
圖4.24 鐵極板-不同Ca/As莫爾比下對亞砷酸鹽之移除率 68
圖4.25 鐵極板/亞砷酸鹽系統-殘留Ca濃度 68
圖4.26 鋁極板-不同Ca/As莫爾比下對砷酸鹽之移除率 70
圖4.27 鋁極板/砷酸鹽系統-殘留Ca濃度 70
圖4.28 鋁極板-不同Ca/As莫爾比下對亞砷酸鹽之移除率 72
圖4.29 鋁極板/亞砷酸鹽系統-殘留Ca濃度 72
圖4.30 鋁極板/亞砷酸鹽系統-氧化還原電位趨勢 73
圖4.31 鋁極板/亞砷酸鹽系統-pH的變化 73
圖4.32 鐵極板系統-懸浮固體濃度變化 75
圖4.33 鋁極板系統-懸浮固體濃度變化 76
圖4.34 不同極板及含砷系統對As的去除率(Ca/As=1) 78
圖4.35 不同極板及含砷系統pH的變化(Ca/As=1) 79
圖4.36 不同極板及含砷系統總固體濃度(Ca/As=1) 79
圖4.37 不同極板及含砷系統懸浮固體濃度(Ca/As=1) 80
圖4.38 (a)溶液為10mM NaCl、(b)溶液為6.67mM Ca鹽,利用鐵極板經過電解混凝30min後之膠羽 81
圖4.39 (c)溶液為10mM NaCl、(d)溶液為6.67mM Ca鹽,鋁極板經過電解混凝30min後之膠羽 82
圖4.40 (e)為CaCl2‧2H2O、(f)為NaAsO2及(g)為Na2HAsO4•7H2O為等藥品分析圖譜 83
圖4.41 添加不同比例Ca/As(V),鐵極板經過電解混凝30min後之膠羽 85
圖4.42 添加不同比例Ca/As(III),鐵極板經過電解混凝30min後之膠羽 86
圖4.43 添加不同比例Ca/As(V),鋁極板經過電解混凝30min後之膠羽 88
圖4.44 添加不同比例Ca/As(III),鋁極板經過電解混凝30min後之膠羽 89
圖4.45 鐵極板/砷酸鹽系統,添加不同濃度Br-對砷去除率 93
圖4.46 鐵極板/砷酸鹽系統,添加不同濃度NO3-對砷去除率 93
圖4.47 鐵極板/砷酸鹽系統,添加不同濃度PO43-對砷去除率 94
圖4.48 鋁極板/砷酸鹽系統,添加不同濃度Br-對砷去除率 94
圖4.49 鋁極板/砷酸鹽系統,添加不同濃度NO3-對砷去除率 95
圖4.50 鋁極板/砷酸鹽系統,添加不同濃度PO43-對砷去除率 95
圖4.51 鐵極板/亞砷酸鹽系統,添加不同濃度Br-對砷去除率 97
圖4.52 鐵極板/亞砷酸鹽系統,添加不同濃度NO3-對砷去除率 97
圖4.53 鐵極板/亞砷酸鹽系統,添加不同濃度PO43-對砷去除率 98
圖4.54 鋁極板/亞砷酸鹽系統,添加不同濃度Br-對砷去除率 98
圖4.55 鋁極板/亞砷酸鹽系統,添加不同濃度NO3-對砷去除率 99
圖4.56 鋁極板/亞砷酸鹽系統,添加不同濃度PO43-對砷去除率 99
圖4.57 三價鐵進行吸附/共沉澱批次反應之砷的去除率 101
圖4.58 二價鐵進行吸附/共沉澱批次反應之砷的去除率 101
圖4.59 二價鐵及三價鐵在平衡狀態下的物種分佈 102
圖4.60 1mM Fe(III)與1mM As(V)系統,模擬與實驗的比較圖 104
圖4.61 1mM Fe(III)與1mM As(III)系統,模擬與實驗的比較圖 105
圖4.62 1mM Fe(II)與1mM As(V)系統,模擬與實驗的比較圖 106
圖4.63 1mM Fe(II)與1mM As(III)系統,模擬與實驗的比較圖 106
圖4.64 鐵及鋁極板As(V)加酸及As(V)不加酸系統Tafel曲線圖 109
圖4.65 鐵及鋁極板As(V)加鈣鹽系統Tafel曲線圖 110
圖4.66 鐵及鋁極板As(III)加酸及As(III)不加酸系統Tafel曲線圖 111
圖4.67 鐵及鋁極板As(III)加鈣鹽系統Tafel曲線圖 112
圖4.68 As(V)-Fe系統A.C.曲線圖 116
圖4.69 As(III)-Fe系統A.C.曲線圖 117
圖4.70 As(V)-Al系統A.C.曲線圖 118
圖4.71 As(III)-Al系統A.C.曲線圖 119
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