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研究生:蘇世文
研究生(外文):Shih-wen Su
論文名稱:鈀/氧化鎂觸媒之製備、鑑定與醇醛縮合催化反應
論文名稱(外文):Preparation, Characterization and Catalytic Aldolization over Pd/MgO Catalysts
指導教授:柯安男柯安男引用關係
指導教授(外文):An-Nan Ko
學位類別:碩士
校院名稱:東海大學
系所名稱:化學系
學門:自然科學學門
學類:化學學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2007
畢業學年度:95
語文別:中文
論文頁數:88
中文關鍵詞:奈米氧化鎂醇醛縮合反應
外文關鍵詞:nano MgOaldolization
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本論文探討鈀修飾氧化鎂觸媒的製備、鑑定與醇醛縮合催化反應。使用購買之奈米氧化鎂(N-MgO)、一般氧化鎂(C-MgO)與實驗室合成之氧化鎂(S-MgO)作為載體,含浸不同含量之鈀金屬。利用X射線繞射儀、物理吸附儀、掃描式電子顯微鏡、化學吸附儀、二氧化碳的溫度程控脫附儀,鑑定觸媒結構、載體顆粒大小、表面積、金屬分散度以及鹼量與強度等性質。結果顯示奈米級氧化鎂具有較小之粒徑、較大表面積與鹼量,有利於催化反應。
使用固定床流動反應器,在一大氣壓下進行丙酮與氫氣直接合成甲基異丁基酮反應。探討氧化鎂顆粒大小、鈀金屬含量與反應溫度對催化反應之影響,結果顯示以奈米氧化鎂作為載體之觸媒,具有最佳的丙酮轉化率與甲基異丁基酮的產率;探討鈀金屬含量對觸媒之鹼催化與氫化能力之影響,以含浸0.5%鈀金屬觸媒對此反應效果最佳;另外探討丙酮/氫氣莫耳比、接觸時間與反應溫度對催化結果的影響。
综合以上結果,獲知反應最適化條件為使用0.5%Pd/N-MgO觸媒;丙酮/氫氣莫耳比1;反應溫度200℃;W/F,18 g•h/mol。
The preparation, characterization, and catalytic aldolization over Pd/MgO catalysts has been studied in this thesis. Palladium metal was supported on nano MgO (N-MgO), common MgO (C-MgO), and synthetic MgO (S-MgO). The catalyst structure, metal particle size, surface area, metal dispersion, base amount and basic strength were determined by using XRD, physisorption, SEM, chemisorption and CO2-TPD. Nano MgO exhibits smaller particle size, larger surface area and basic amount that lead to the better result..
Direct synthesis of methyl isobutyl ketone (MIBK) from acetone and hydrogen over palladium modified MgO has been investigated at atmospheric pressure by using a fixed-bed flow reactor. The effects of the particle size of MgO, the palladium amount and the reaction temperature were studied. The best acetone conversion and MIBK yield are observed by using N-MgO as catalyst support. The influence of different palladium amount on both the catalyst basicity and the hydrogenation reaction was studied. 0.5%Pd/N-MgO shows the best catalytic results.
Base on the above results, the optimum reaction conditions are 0.5%Pd/N-MgO, acetone/hydrogen molar ratio 1, reaction temperature 200℃ and W/F, 18 g•h/mol.
目錄 Ⅰ
致謝 Ⅳ
摘要 Ⅴ
表目 Ⅶ
圖目 Ⅷ



第一章 緒 論
1.1. 觸媒簡介 1
1.2. 固體鹼觸媒 2
1.3. 奈米材料 6
1.3.1. 奈米材料的製備 6
1.3.2. 奈米粒度氧化物催化劑的合成 8
1.3.3. 奈米觸媒之種類及應用 9
1.4. 論文動機與目的 10


第二章 實 驗
2.1. 觸媒與反應相關物簡寫代號 12
2.2. 實驗試劑 12
2.2.1. 反應試劑 12
2.2.2. 載體與其合成 13
2.2.3. 鑑定產物試劑 13
2.2.4. 其他實驗試劑 14
2.3. 實驗儀器 14
2.4. 觸媒製備過程 15
2.4.1. S-MgO的製備 15
2.4.2. 含浸鈀金屬於各種MgO上 16
2.5. 觸媒性質鑑定 17
2.5.1. 觸媒晶體結構 17
2.5.2. 觸媒表面積測定 17
2.5.3. 觸媒孔洞大小與吸附、脫附曲線測定 19
2.5.4. 金屬分散度的測定 22
2.5.5. 觸媒鹼性質的測定 24
2.5.6. 掃描式電子顯微鏡 26
2.6.催化反應 28
2.6.1. 固定床流動反應器 28
2.6.2. 產物之鑑定 31
第三章 結果與討論
3.1. 觸媒物理性質 33
3.1.1. 觸媒晶體的測定 33
3.1.2. 觸媒表面積與孔徑分佈 38
3.1.3. 含浸金屬在載體上之分散度 44
3.1.4. 二氧化碳之溫度程控脫附結果 45
3.1.5. 掃描式電子顯微鏡影像 47
3.2. 丙酮和氫氣合成甲基異丁基酮的催化反應 52
3.2.1. 載體粒徑對催化反應的影響 54
3.2.2. 金屬含量對催化反應的影響 62
3.2.3. 反應溫度對催化反應之影響 67
3.2.4. 接觸時間對催化反應之影響 71
3.2.5. 丙酮、氫氣莫耳比對催化反應之影響 72
第四章 結論 73
參考文獻 74
附錄 76
簡歷 88
參考文獻

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