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研究生:江秀雯
研究生(外文):Hsiu-Wen Chiang
論文名稱:鉑奈米溶膠所含雜質對其電催化活性的影響
論文名稱(外文):The influence of residues in Pt sols on the electrocatalytic activity
指導教授:林昇佃
指導教授(外文):Shawn-Diann Lin
學位類別:碩士
校院名稱:元智大學
系所名稱:化學工程與材料科學學系
學門:工程學門
學類:綜合工程學類
論文種類:學術論文
論文出版年:2007
畢業學年度:95
語文別:中文
論文頁數:110
中文關鍵詞:高分子電解質燃料電池白金觸媒氯含量薄膜電極活性分析方法
外文關鍵詞:PEFCPt-solsresidual chlorinefilm electrodesactivity analysishalf-cell reaction
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本研究旨在探討實驗室自製的鉑奈米溶膠觸媒中的殘餘成份(氯、鈉與檸檬酸根離子)對電催化活性的影響。而針對安定劑含量的影響,吾人比較以不同檸檬酸鈉用量製備Pt奈米溶膠。實驗中以UV-vis觀察不同條件下Pt前驅物還原情形並以TEM分析所得Pt溶膠顆粒大小,再比較Pt奈米溶膠製成薄膜電極的電催化活性,以驗證Pt奈米顆粒觸媒中殘氯量、殘鈉量與安定劑用量對活性的影響。
溶膠製備針對溶膠中所含的殘氯量影響的探討,吾人以三種不同氯含量的Pt前驅物製備Pt奈米溶膠,在相同配方與製程條件下製得大小相近的Pt溶膠,並比較電催化氧氣還原反應(ORR)活性。針對殘鈉量影響的探討,吾人比較以檸檬酸與檸檬酸鈉製備Pt之奈米溶膠,Pt顆粒大小與穩定性也很相近,氧氣還原反應中的副產物H2O2生成選擇率皆小於5%,實驗結果發現殘氯與殘鈉對鉑奈米溶膠觸媒電催化活性的影響皆不明顯,而檸檬酸鈉的用量影響也不明顯,但Citrate/Pt比例為1.5所得奈米溶膠活性面積最大,比例超過1.5時,其活性面積降低,氧氣還原反應中的副產物H2O2生成選擇率中除了Citrate/Pt=2.5在0.85V的選擇率高達41%以外其餘選擇率皆小於15% 。
This research studies the effect of residues in Pt sols on the catalytic activity of Pt sols for half-cell reactions in PEFCs. The residues in the Pt sols prepared from MeOH-citrate include Cl, citrate and Na. Pt sols are prepared from different precursors with similar procedure, e.g. from PtCl4 , H2PtCl6 and Pt(NH3)4Cl2 to obtain Pt sols with different amount of residual chlorine. The sodium residue was examined by comparing Pt sols prepared from citric acid and from sodium citrate. Regarding the Pt sols with different amount of residual citrate, we apply different citrate/Pt ratio during Pt sols. Results indicate that the specific activity (per cm2Pt) of ORR and HOR are not influenced by residual chlorine and sodium. However, citrate at a ratio of citrate/Pt>2 will decrease the specific catalytic activity of Pt sols.
第一章 緒論………………………………………………………………1
1.1 前言………………………………………………………… 1
1.2 文獻回顧…………………………………………………… 7
1.2.1 分析氧氣還原反應的方法…………………………………8
1.2.2 分析氫氣氧化反應的方法 ………………………………14
1.3 研究目的與方法 …………………………………………16
第二章 實驗部分 ……………………………………………………18
2.1 實驗藥品 …………………………………………………18
2.2 實驗氣體 …………………………………………………18
2.3 實驗設備 …………………………………………………19
2.4 實驗步驟 …………………………………………………19
2.4.1 鉑奈米顆粒製備方法 ……………………………………19
2.4.1.1 經甲醇還原製備鉑奈米顆粒……………………………19
2.4.1.2經NaBH4還原製備鉑奈米顆粒…………………………19
2.4.2 電化學實驗方法 …………………………………………20
2.4.3 電化學實驗數據分析 ……………………………………22
2.4.4 觸媒之特性分析 …………………………………………22
第三章 結果與討論 …………………………………………………24
3.1殘氯對鉑奈米顆粒活性之影響 ….…………………………24
3.1.1殘氯對電催化氧氣還原反應之影響  ……………………31
3.1.1.1 H2PtCl6與PtCl4前驅物經甲醇還原製備的奈米溶膠 …31
3.1.1.2 H2PtCl6 與PtCl4與Pt(NH3)4Cl2前驅物經NaBH4還原
製備的奈米溶膠…………………………………………32
3.1.2殘氯對電催化氫氣氧化反應之影響.……………………53
3.2殘鈉對鉑奈米顆粒氧氣還原反應活性之影響……………61
3.3檸檬酸鈉濃度對鉑奈米顆粒活性之影響 …………………73
3.4 鉑觸媒電催化甲醇氧化反應的特性分析…………………87
第四章 結論 …………………………………………………………100
參考文獻………………………………………………………………101
附錄 …………………………………………………………………104
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